低成本高性能二次电池氧化物电极材料研究

发布时间：2020-06-05 01:52

【摘要】：传统二次电池电极材料的研究主要集中于单相结构材料,但随着电动汽车和储能领域的快速发展,现有材料难以满足日益增长的能量密度需求。近年来,复合结构材料因具有较高的能量密度而受到人们的广泛关注。绝大部分复合结构材料是在材料制备完成后,通过结构表征揭示其具有的特殊结构,很少从复合结构设计的角度去开发材料,此外,如何进一步调控相结构比例来最终调控其电化学性能和如何理解复合结构材料电化学反应机制仍存在巨大的挑战。本文从复合结构材料设计、结构调控和电化学反应机制三个方面对复合结构材料进行深入研究。首先,采用原位高温X射线(in-situ HRXRD)分析Na_(2/3)Ni_(1/3-x)Fe_xTi_(2/3)O_2(NNFT)材料高温反应过程,探索复合结构材料的生成和演变过程,设计得到三相复合电极材料A(P2)?B(T1)?(1-A-B)(T2),(0≤A≤1,0≤B≤1),为复合结构材料的合成提供指导依据;并按照复合结构设计的原理,设计了Na_(2/3)Co_(1/3-x)Mn_xTi_(2/3)O_2(NCMT)和Na_xLi_(2-x)-x TiSiO_5(NLTS)另外两个系列的复合结构电极材料。通过成分变化实现复合结构中不同相比例的调控,研究了相比例调控与电化学性能的构效关系。实验结果表明:对于NNFT材料,当P2、T1和T2三相比例为46:21:33时,材料具有较好的倍率和循环稳定性;对于NCMT样品,在锰基材料的基础上设计P2与隧道型复合结构材料,减少层状结构所占比例可提升材料的循环性能;对于NLTS样品,当x=0.5时,材料具有Li_2TiSiO_5和Na_2TiSiO_5两相复合结构,材料的首圈放电容量比单相结构材料略有提升,约为305mAh/g。此外,Na_(0.5)Li_(1.5)TiSiO_4复合结构材料作为锂离子电池负极材料使用时具有较低的工作电压,有利于提高锂离子电池的能量密度。同时,成本较低的Na元素的引入,实现了降低材料成本和提升电化学性能的双重目标。最后,采用原位电化学X射线(in-situ EXRD)分析相结构转变及电化学反应机制,结合复合结构材料的离子脱嵌机制与充放电曲线多平台现象的对应关系,得出在放电过程中,Na~+先嵌入T1相中,后嵌入P2相中,且在后期充放电循环过程中可逆地从T1和P2相中嵌入/脱出。通过研究结构调控与性能的关系,深入探究反应机制,从而改善复合结构材料的电化学性能。
【学位授予单位】：北京工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB33;TM912

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本文编号：2697311