氢氧化钾活化渣制备氮掺杂多孔炭及其电化学性能研究

发布时间：2020-06-09 15:05

【摘要】：具有良好的导电性、优异的化学稳定性以及宽广的工作温度范围等特点的氮掺杂多孔炭材料是理想的锂硫电池的载硫基质材料和超级电容器的电极活性材料。然而满足二者要求的高比表面积、高氮含量且具有合适孔结构的氮掺杂多孔炭材料面临着制备过程复杂和原料成本高昂等一系列问题。针对上述问题,本论文采用KOH活化尿素与蔗渣的混合前驱体制备氮掺杂多孔炭材料,考察实验因素对制备的材料的影响因素并详细研究制备的材料的物理性能与电化学性能之间的关联,以寻求一种环保、廉价的可用于锂硫电池与超级电容器的高性能氮掺杂多孔炭材料的高效合成路线。本文的主要研究工作如下:(1)考察并分析了浸渍时间、活化温度以及前驱体原料比例等条件对KOH活化尿素和蔗渣前驱体制备的氮掺杂多孔炭材料的性能影响。(2)考察了不同原料比例制备的氮掺杂多孔炭材料作为超级电容器电极活性材料的电化学性能,并分析了材料物理性能与电化学性能的关联。(3)考察了不同载硫量的“硫/氮掺杂多孔炭”复合材料作为锂硫电池电极材料的电化学性能,并分析了造成电化学性能不同的影响因素。通过实验研究,得出以下结果/结论:(1)浸渍时间的改变可以改变活化剂在尿素与蔗渣混合前驱体中的分散程度,从而可以调控所制备的氮掺杂多孔炭材料的比表面积、孔体积、含氮量和孔径分布。(2)温度的升高可以提高活化剂刻蚀效应与高温碳烧失效应,因此选择800 ~oC条件下制备氮掺杂多孔炭材料。(3)KOH与尿素的比例改变大大改变制备所得的氮掺杂多孔炭材料的氮含量、比表面积和孔结构等一系列物理性能,因此在碳源(蔗渣)量一定的情况下,选择合适的KOH和尿素比例对制备理想的氮掺杂多孔炭材料至关重要。(4)通过对不同实验条件制备的氮掺杂多孔炭材料的电化学性能研究表明,在活化温度为800 ~oC,蔗渣、KOH和尿素的质量相同时制备的氮掺杂炭材料(KNCb-111)具有较好的电化学性能。在三电极体系下,该材料在1 M H_2SO_4、6 M KOH和2 M Li_2SO_4电解液中的比容量分别为350.8、310.9和259.5 F g~(-1)。基于该材料组装的对称电容器在2.0 V的工作电压和功率密度为20 kWk g~(-1)条件下,其比能量密度高达39.1 Wh kg~(-1),而且,该电容器在10 A g~(-1)的电流密度下循环10000圈后,其容量保持率达到95.5%。(5)将制备的KNCb-111作为载硫基质材料,制备载硫量分别为50%和70%的两种“硫/氮掺杂多孔炭”复合材料(KNCb-111-S50%和KNCb-111-S70%)。电化学测试结果表明,KNCb-111-S50%表现出更好的性能。在0.5、1、2和4 C电流密度下,该材料的放电比容量分别为1367.5、975.2、810.7以及705.8 mAh g~(-1)。在0.5 C电流密度下循环300圈后,其容量仍然有819.2 mAh g~(-1),表现出较好的循环性能。综上所述,本论文探究了制备条件对氮掺杂多孔炭材料的组成、孔结构和电化学性能影响,为蔗渣制备高品质杂原子掺杂碳基电极材料提供了理论依据和技术支持。
【图文】：

电池,结构示意图,充放电过程,电子储能

料制备方法研究的热点方向之一。池概述池（Lithium-sulfurbattery），是一种以锂为负极活性材料，硫锂电池中的一种。其中作为正极活性材料的硫单质所具有的良好的热稳定性[6]。而更重要的是，，在充放电过程中 S8分子着巨大的能量变化，这就使得硫具有极高的理论比能量密度并且在充放电过程中每个 S2-可以转移两个电子储能效率远此之外活性物质硫本身无毒、廉价且在自然界广泛存在。这保、高效的新型储能设备。池的结构与反应原理

过程图,电化学反应,过程图,电池

图 1-2 锂硫电池中的电化学反应过程图极在放电过程中的反应理论上分为如下的 4 个反应阶段。段 1 的反应如下公式（1-1）至（1-5）所示S + 2e → S 2S + 6e → 2S + S S + 4e → S + S S + 4e → S + S S + 4e → S + S 段 2 的反应如下公式（1-6）至（1-12）所示S + 2e → S + S S + 2e → S + S S + 2e → S + S
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ127.11;TB383.4

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