高灵敏三维SERS基底的制备及生物检测性能研究

发布时间：2020-06-14 01:41

【摘要】：由各种细菌引起的医疗器械的污染以及对人类受伤组织引起的感染引发了一系列的医疗问题。当细菌感染受伤组织与医疗器械等时会通过群体感应(QS)调节形成致密的生物膜,而形成的生物膜又通过抵抗抗生素和宿主免疫反应从而允许细菌在更长的时间内存活。使得治疗变得非常艰难,也提高了细菌感染的致死率。细菌进行群体感应时需要分泌生物信号分子进行调节,因此快速准确的检测到生物信号分子是十分重要的。表面增强拉曼散射(SERS)作为一种高灵敏性、非侵入性、高效性的检测手段,对于检测浓度极低的生物信号分子显得尤为重要。因此,构建具有高灵敏性的SERS基底具有特别重要的意义。本研究首先以甲基丙烯酸寡聚乙二醇酯(OEGMA)为单体,通过原子转移自由基聚合(ATRP)技术,在硅基底表面形成一层致密的聚合物刷;通过种子增长法合成银纳米粒子(AgNPs);然后通过浸泡法使银纳米粒子自组装在高分子刷上形成高分子刷银纳米粒子复合SERS基底。分别用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见分光光度计(UV-Vis)、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、透射电子显微镜(TEM)、拉曼光谱等方法表征AgNPs的粒径分布、硅片表面的接枝状况以及SERS基底拉曼检测效应。最后利用高灵敏的SERS基底检测了绿脓素(PCN)、N-乙酰基高丝氨酸内酯(C2-HSL)、N-十二酰基高丝氨酸内酯(C12-HSL)三种信号分子以及绿脓杆菌。研究结果表明,我们可以制得高灵敏的SERS基底并且该SERS基底可以检测并区分PCN、C2-HSL、C12-HSL。检测极限分别为10-10M、10-8M、10-8M。本项目中制备的SERS基底也可以检测到绿脓杆菌检测极限为40 cfu/mL。 【学位授予单位】：天津科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB33;O657.37

【图文】：

“Ｇｒａｆｔｉｎｇ邋ｔｏ”方法［２８］：首先引发单体聚合形成聚合物，同时对基底表面进行处逡逑理使之形成活性位点，最后这些活性位点会与聚合物链末端的活性官能团发生反应形逡逑成共价键，这样聚合物链就生长在基底表面［２９］，如图１－１所示：这种方法由于可以设逡逑计聚合物分子链的结构再进行接枝所以更容易满足改性的要求，但只有一少部分可以逡逑真正接枝到表面因为聚合物分子量很大形成的空间位阻较大，而且需要分别在基底表逡逑面和聚合物链末端引入活性基团，过程相对复杂［３（）］。逡逑辛r-丫接枝到４ｙｙ９逡逑Ｌ邋ｉ邋＇邋广基底，逡逑逦逦逦逦逦逦逦－／逦Ｖ逦｝逦、逦－逦逦逦逦逦逦逡逑图１－１邋“接枝到表面”过程图逡逑Ｆｉｇ．邋Ｍ邋Ｔｈｅ邋ｓｃｈｅｍｅ邋ｏｆ邋“Ｇｒａｆｔｉｎｇ邋ｔｏ”逡逑“Ｇｒａｆｔｉｎｇ邋ｆｒｏｍ”法是先通过化学改性在基底表面接上引发剂形成活性位点然后逡逑通过自由基聚合法，使单体在表面引发聚合。根据实验需要即可选用传统自由基聚合逡逑法也可选用活性可控自由基聚合法。其反应过程如图１－２所示：逡逑（单体逡逑活性位点逦￣＞N逡逑ｗｗｗｗ逦ＷＷＷＷ逡逑———１邋化学改性逦一￣ｈｒ一￣％邋接枝逦ｒＪ￣￣１一￣１一＂逡逑栜邋逦基底邋Ｊ逦＞？基底逡逑图１－２“从表面接枝”过程图逡逑Ｆｉｇ．邋１－２邋Ｔｈｅ邋ｓｃｈｅｍｅ邋ｏｆ邋“Ｇｒａｆｔｉｎｇ邋ｆｒｏｍ”逡逑２逡逑

“Ｇｒａｆｔｉｎｇ邋ｔｏ”方法［２８］：首先引发单体聚合形成聚合物，，同时对基底表面进行处逡逑理使之形成活性位点，最后这些活性位点会与聚合物链末端的活性官能团发生反应形逡逑成共价键，这样聚合物链就生长在基底表面［２９］，如图１－１所示：这种方法由于可以设逡逑计聚合物分子链的结构再进行接枝所以更容易满足改性的要求，但只有一少部分可以逡逑真正接枝到表面因为聚合物分子量很大形成的空间位阻较大，而且需要分别在基底表逡逑面和聚合物链末端引入活性基团，过程相对复杂［３（）］。逡逑辛r-丫接枝到４ｙｙ９逡逑Ｌ邋ｉ邋＇邋广基底，逡逑逦逦逦逦逦逦逦－／逦Ｖ逦｝逦、逦－逦逦逦逦逦逦逡逑图１－１邋“接枝到表面”过程图逡逑Ｆｉｇ．邋Ｍ邋Ｔｈｅ邋ｓｃｈｅｍｅ邋ｏｆ邋“Ｇｒａｆｔｉｎｇ邋ｔｏ”逡逑“Ｇｒａｆｔｉｎｇ邋ｆｒｏｍ”法是先通过化学改性在基底表面接上引发剂形成活性位点然后逡逑通过自由基聚合法，使单体在表面引发聚合。根据实验需要即可选用传统自由基聚合逡逑法也可选用活性可控自由基聚合法。其反应过程如图１－２所示：逡逑（单体逡逑活性位点逦￣＞N逡逑ｗｗｗｗ逦ＷＷＷＷ逡逑———１邋化学改性逦一￣ｈｒ一￣％邋接枝逦ｒＪ￣￣１一￣１一＂逡逑栜邋逦基底邋Ｊ逦＞？基底逡逑图１－２“从表面接枝”过程图逡逑Ｆｉｇ．邋１－２邋Ｔｈｅ邋ｓｃｈｅｍｅ邋ｏｆ邋“Ｇｒａｆｔｉｎｇ邋ｆｒｏｍ”逡逑２逡逑

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