等离子体改性双金属氢氧化物及其在水氧化中的应用研究

发布时间：2020-06-19 23:27

【摘要】：随着科学技术的高速发展,传统化石燃料使用过度导致的能源危机及其带来的环境污染问题越来越严峻,开发可持续再生的新能源技术取代传统化石燃料已经成为了人们的迫切需求。电化学新能源技术是公认的各类新能源技术中最稳定的和高效的,其中最具有代表性的电化学新能源技术包括电解水技术、燃料电池和金属-空气电池等,然而由于这些新能源技术中所涉及的氧析出反应为动力学缓慢的过程,因此,开拓高效并且稳定地电化学氧析出反应催化剂是电化学新能源技术发展的关键问题之一。贵金属催化剂及其氧化物(Pt、RuO_2/IrO_2)在电催化氧析出反应中具有很高的催化活性,然而由于其价格昂贵、地球上存储量不足以及在实际应用中的不稳定性等缺陷严重地限制了其大规模工业应用,使人们迫切地希望开拓出廉价并且高效的新型氧析出电催化剂。大量的研究结果表明,钴基材料是一类杰出的并且最有前景的氧析出催化剂。由于块体CoFe LDHs纳米片的独特层状2D结构和电子可调控性等特点,本论文采用等离子体技术对CoFe LDHs纳米片进行改性,提高其氧析出电催化性能。主要内容为:(1)块体CoFe LDHs纳米片是由金属层与层间阴离子组成,金属层与层间阴离子之间存在静电相互作用力。利用水等离子体可部分刻蚀层间阴离子来剥离块体纳米片和在金属氢氧化物层产生空位。通过物理表征证实了层状块体材料被成功地剥离,并且获得的超薄CoFe LDHs纳米片具有多空位和高的比表面积,促使电催化氧析出性能明显的提高,该研究为层状块体材料的剥离开拓了一种新方法,有利于非贵金属催化剂的进一步发展。(2)在水等离子体剥离块体CoFe LDHs纳米片的基础上,开发了溶液等离子体改性块体CoFe LDHs纳米片。水等离子体物理剥离的新片层表面活性较高,使其磷酸氢二钠溶液与原位剥离的LDHs片层快速地发生化学反应生成非晶态CoFePi超薄纳米片。通过溶液等离子体实现物理剥离的同时发生化学转化,获得的非晶态CoFePi超薄纳米片具有多孔结构、多空位、高比表面积及非晶态结构,促使电催化氧析出性能明显的提高,该研究为超薄层状材料的合成提高了一种新的思路。
【学位授予单位】：湖南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;TB383.1
【图文】：

反应机理

等离子体改性双金属氢氧化物及其在水氧化中的应用研究比较困难的过程。因此，水氧化反应是限制水分解效水氧化原理，OER 反应是多质子耦合的多电子转移反应，其反应机的氧化物的氧析出反应机理也不同。但是各种反应机，就是析氧反应的活性位点都是高价态的金属离子并且骤。至今为止，在碱性介质中的 OER 反应机理普遍视为

示意图,冷等离子体,示意图

图 1.2 常见冷等离子体示意图[5]1.3.1.1 辉光放电等离子体辉光放电是通过在两个电极之间施加高压来实现的。在这种情况下，粒子高能的，发光是由能量释放产生的。通过控制反应器的压力、功率、气体浓度外部温度可以调节等离子体辉光强度。这种技术通常用于蚀刻、掺杂材料和等子体增加化学气相沉积（PECVD）[6]。1.3.1.2 介质阻挡放电等离子体介质阻挡放电（DBD）又称为无声放电[7]，它是由绝缘体介质覆盖在一个极，也可以同时放置在两个电极上或者悬挂在放电空间间隙。如图 1.3 所示，常

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