外延钙钛矿氧化物双层薄膜结构与物性的多维协同调控研究

发布时间：2020-06-23 03:40

【摘要】：钙钛矿过渡金属氧化物外延异质结或多层薄膜体系基于其界面多自由度(电荷、自旋、轨道及晶格)的强关联耦合呈现出丰富有趣的新奇物理现象,理解这些新奇特性背后存在的物理理论机制和追寻高效的调控手段,以期推进钙钛矿型多功能器件的实际应用,成为了近些年来物理及材料科学领域的研究热点与前沿方向。外延应变、八面体临近效应及界面交换耦合等已经被证实对钙钛矿氧化物外延异质结及多层薄膜体系的结构与物性起着关键性作用,同时亦是调控甚至诱导出新奇物理性能的有效手段。另一方面,单晶衬底取向变化能够诱导出不同的氧八面体畸变与扭转,使得钙钛矿外延薄膜的结构与物性表现出高度的衬底取向依赖性。与此同时,衬底取向变化还能引入不同氧缺陷,进一步调控钙钛矿外延薄膜的物理性能。然而在钙钛矿氧化物外延异质结或多层薄膜体系中,相当多的科学研究都集中于组分相对厚度及比例变化、晶格与对称性失配等对外延体系的界面结构/相互作用及物理性能的影响,而关于衬底取向相关联的多维协同效应对钙钛矿氧化物外延异质结或多层薄膜的结构及物理性能的影响仍然是一个开放性问题。因此本论文选取系列外延钙钛矿双层薄膜,系统研究了衬底取向相关联的氧缺陷、晶格失配应力及界面效应等多维协同作用对外延钙钛矿氧化物双层薄膜体系的结构与电磁性能的影响,分析其内在作用机制,以期拓宽钙钛矿氧化物外延异质结及多层薄膜结构与物性的调控选择途径及未来实际应用范围。具体的研究内容与结果如下:绪论章以钙钛矿氧化物的结构与物性出发,阐述了晶格及对称性失配诱导的外延应变及界面八面体耦合对钙钛矿氧化物外延薄膜及异质结的界面结构和物理性能的影响,分析了外延异质结界面电荷转移与界面磁性的内在关联性,总结了近些年来钙钛矿氧化物外延异质结及多层薄膜体系中的研究热点与仍然存在的问题,突出开展本研究工作的理论与实际意义。第二章在单晶衬底上外延生长了 La0.8Ca0.2MnO3/Ba0.8Sr0.2TiO3双层薄膜,并系统研究了烧结温度、衬底取向及氧缺陷对双层薄膜的磁性与输运性质的影响。研究发现不同的热处理温度使得双层薄膜的金属-绝缘体/顺磁-铁磁性转变发生在一个比较宽且可调控的温度区间内;而衬底取向的改变会诱导出不同的氧缺陷,不仅使得双层薄膜的金属绝缘体-顺磁铁磁性转变温度呈现衬底取向依赖性,更造成双层薄膜在低温处出现衬底取向与氧缺陷依赖的反常金属-绝缘体及铁磁转变,且定性上来看两者具备相似性。第三章在立方衬底上外延生长正交/正交钙钛矿La0.7Ca0.3MnO3/DyMnO3双层薄膜,系统研究了衬底取向依赖的界面耦合与氧缺陷对双层薄膜的磁性与电输运性质的影响。研究发现双层薄膜的转变温度比相应参比薄膜的转变温度要低,归因于正交DyMn03层增强La0.7Ca0.3Mn03层氧八面体的倾斜/扭转的同时也减弱立方衬底对La0.7Ca0.3MnO3层氧八面体畸变的抑制,造成双交换作用减弱电磁性能降低;与此同时,取向变化不仅影响着界面耦合行为,还诱导出薄膜体系氧陷的改变,两者共同影响双层薄膜的结构与性能。更为重要的是,从DyMn03层引入的额外应变会促进轨道重组,使得La0.7Ca0.3MnO3层靠近界面处的反铁磁增强,进一步影响双层薄膜的物理性质。四章在单晶衬底上成功外延生长了NdNiO3/LaMnO3双层薄膜,系统研究了衬底取向变化对双层薄膜的磁性与输运性质的影响。研究发现除去高温的常规金属-绝缘体转变,在低温处还观测到一个反常的绝缘体-金属转变,而且该反常转变对应的温度TIM表现出衬底取向依赖性,同时双层薄膜的磁性能也表现出明显的取向差异性,归因于衬底取向调控的NdNi033和LaMnO3层之间的界面电荷转移及层间交换耦合作用。五章在单晶衬底上外延生长了La2NiMn066/LaMn03双层薄膜,初步研究了La2NiMnO6与LaMnO3层之间的相互作用对双层薄膜中La2NiMnO6层的Ni/iMn有序度及其相应物理性质的影响。研究发现双层薄膜中La2NiMnO6层的Ni/Mn有序度相比于La2NiMn06/LaAlO3参比薄膜来说增加了,但La2NiMnO6/LaMnO3双层薄膜仍然表现出两个临近的铁磁转变,经证实分别归属于La2NiMnO6层Mn4+/NN2+离子间超交换作用的铁磁转变和LaMnO3层MnM4+/Mn3+离子间双交换作用的铁磁转变,为后续开展衬底取向调控双层薄膜NiMn有序度及物性研究打基础。六章总结了衬底取向相关联的氧缺陷、晶格失配应力及界面效应等多维协效应对选择的系列外延钙钛矿双层薄膜结构与物性的调控研究结果,突出了取依赖的界面行为与外延异质结体系物理性能之间的关联性;同时亦展望了未来续研究可以关注的几大方向,以期进一步拓宽对钙钛矿氧化物外延异质结体系结构与物性的调控途径,以及实现新型钙钛矿多功能器件的工业应用。
【学位授予单位】：中国科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TB383.2
【图文】：

言逡逑直以来，钙钛矿过渡金属氧化物（以ＡＢ０３表示，Ａ为三价稀土或元素，Ｂ为变价过渡金属元素）得益于其内部多自由度（电荷、自格）的强关联耦合呈现出丰富有趣而又复杂的物理现象，如超导电［１］。近年来，随着薄膜外延技术和表征手段的不断精进，钙钛矿氧和异质结受到了相当多地关注与研宄［Ｍ］，以期开发下一代新型电。更为有趣的是，由不同钙钛矿氧化物组成的异质结，其界面处出块状材料及单层薄膜的迷人有趣的新奇物理现象［５，，包括ＬａＦｅ０３／Ｌａ异质结的铁磁行为［９］，ＬａＮｉ０３／（Ｌａ，Ｓｒ）Ｍｎ０３顺磁／铁磁多层薄膜的金变与交换偏置效应ｎ（Ｍ３】，以及Ｌａ0６Ｓｒａ４Ｍｎ０３／ＹＭｎ０３铁磁／反铁磁道重组造成交换偏置ＥＢ效应增强等［１４］，被证实都是与钙钛矿氧化面结构及其重构紧密相关的。逡逑

结的界面结构及其重构紧密相关的。逡逑ｂａｆｔｄｗｏｄａ，／邋．邋ｖ邋＾逡逑图１．１晶格、电荷、自旋及轨道自由度的强关联性［２５］逡逑钙钛矿氧化物的基本结构单元为Ｂ０６八面体，物理／化学微扰会造成８０６八逡逑面体发生畸变、倾斜或扭转，继而极大地影响强关联钙钛矿氧化物的结构与物理逡逑性质［１５］。由于钙钛矿氧化物中普遍存在的电－声耦合作用，钙钛矿氧化物薄膜与逡逑衬底之间的晶格常数失配造成的外延应变会引起Ｂ０６八面体畸变，改变Ｂ－０键逡逑１逡逑

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本文编号：2726742