碳点的控制合成、组装以及在生命分析中的应用

发布时间：2020-06-28 00:59

【摘要】：碳点是一种新型的荧光纳米粒子,具有粒径小、荧光发光稳定、易于表面功能化以及光学和电化学稳定性高等特点。碳点的组成元素与生物体相似,主要由碳元素构成,因而具有生物相容性好、细胞毒性低的优势,碳点在荧光标记、生物成像以及生物传感等领域有良好的应用前景。碳点的荧光性能一方面与其合成方法有关,另一方面可以通过表面修饰来改善其光电性能。本文以树枝状聚合物聚酰胺-胺(PAMAM)为模板,采用水热合成法,一步合成得到粒径均一且同时被PAMAM修饰的碳点,通过比较碳点经PAMAM修饰前后的光电性能,以及荧光碳点在光、电生物传感器上的传感性能研究,表明所设计合成方法的可靠性以及所获得荧光碳点性能的优势。主要工作内容如下:第一部分,碳点的合成、组装及其电化学性能。为了考察PAMAM对碳点合成和性能的影响,首先,采用水热合成法合成了未经修饰的碳点,采用透射电子显微镜(TEM),傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、X射线光电子分析仪(XPS)、紫外-可见吸收光谱以及荧光发射光谱等技术对碳点的粒径、分布、形貌及光学性能进行了表征。结果表明,所得碳点粒径约为4±0.4nm,分散性和荧光性能良好。将该碳点直接滴涂于玻碳电极表面,得到碳点修饰的玻碳电极,循环伏安(CV)行为表明该修饰电极不仅有良好的导电性,而且有很好的稳定性。该修饰电极对多巴胺具有良好的线性响应,检测范围为1.5×10-7-1.5×10-4 M,检测限2.65×10-8 M。结果表明,该碳点修饰的电极具有选择性好,灵敏性高,用于实际样品血浆中的多巴胺的检测也得到了令人满意的结果。第二部分,PAMAM-CDs的控制合成、表征及组装。以PAMAM为模板剂和修饰剂,采用以上同样的方法合成经PAMAM修饰的碳点(PAMAM-CDs),并通过透射电镜,荧光光度仪以及电化学方法等技术,分别考察了所得PAMAM-CDs的形貌以及光电性能。TEM显示PAMAM-CDs为球形颗粒,粒径均匀,约2.1±0.1nm,分散性好,与未经PAMAM修饰的碳点比较,粒径更小,更均匀,分散性更好。荧光光谱显示,PAMAM-CDs荧光强度是CDs的8倍,峰型也比CDs的峰型更对称。实验进一步将得到的PAMAM-CDs直接固定于电沉积金纳米颗粒(GNPs)表面,构建电化学发光传感器。实验采用CV,EIS以及ECL技术分别考察了以PAMAM为模板剂和修饰剂合成的PAMAM-CDs和未经PAMAM修饰的CDs的电化学以及电化学发光性能,结果表明,以PAMAM为模板剂和修饰剂合成的PAMAM-CDs导电性更好,电化学发光强度更高,构建的电化学发光传感器稳定好,发光强度高,为下一步组装应用打下了坚实的基础。第三部分,基于PAMAM-CDs/GNPs的ECL免疫传感器的构建及其应用在获得良好发光性能的PAMAM-CDs/GNPs纳米复合膜基础上,实验进一步将氯胺酮抗体组装到该纳米复合薄膜表面,得到相应的氯胺酮的电化学发光免疫传感器。采用CV,EIS以及ECL等技术考察了电极组装过程的电化学性能。实验考察了氯胺酮免疫传感器的电化学发光行为,并优化了氯胺酮抗原抗体之间免疫反应条件。结果表明,在最优化条件下,氯胺酮免疫传感器对氯胺酮有良好的线性响应以及宽的响应范围,其检测范围为0.2-200 ng/m L,检测限低至0.067ng/m L。并将其用于实际样品血浆中氯胺酮的检测,也得到了满意的结果。
【学位授予单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O613.71;TB383.1
【图文】：

循环伏安图,多巴胺,电极,稳定性

图 2.21 CDs/GCE 电极在两周内的放置稳定性循环伏安图 CDs/GCE 对多巴胺测定的抗干扰性能坏血酸往往与多巴胺共存，也是常见的检测多巴胺的干扰，在最优化条件下，考察了这两种干扰物质同时存在的情情况，在浓度为 0.01μM 的多巴胺溶液中依次加入 1μM较干扰物质加入前后检测到的电化学信号的强度变化，发测到的电化学信号几乎没有变化。这是因为，碳点在电极，而抗坏血酸、尿酸和多巴胺的 pKa 分别为 4.1, 5.75 和0 的缓冲溶液中，抗坏血酸和尿酸带负电荷，而多巴胺带正电极表面作为一个离子交换剂吸引带正电荷的多巴胺，排和尿酸。因此，制备的 CDs/GCE 膜电极对多巴胺的检测。

多巴胺,电极对,抗干扰性

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