二维材料及其范德瓦尔斯异质结在太赫兹波产生与调制中的应用研究

发布时间：2020-06-30 15:59

【摘要】：太赫兹波段相关应用技术的发展离不开对太赫兹波段光电功能器件的设计和优化。二维材料因其原子级的厚度和相应的独特物理性质,被认为是未来实现小型化、集成化功能器件的优良材料。而基于二维材料与三维材料相结合的范德瓦尔斯异质结,目前已经被应用于提高传统光电器件的性能。在太赫兹波段,二维材料以及二维/三维范德瓦尔斯异质结已被用于制备性能优良的太赫兹波调制器,且有望实现高效太赫兹波产生。基于此,一方面,本文选择二维半金属材料石墨烯以及二维绝缘材料氮化硼,将其分别与硅接触形成多维混合型范德瓦尔斯异质结(Mixed-dimensional van der Waals heterostructure),详细研究了界面的物理过程对太赫兹波产生和调制的增强作用。另一方面,本文将石墨烯与超材料设计相结合,设计了石墨烯基超材料,利用石墨烯中的表面等离子体增强了石墨烯对太赫兹波的调制。本文的主要工作和创新性如下:(1)石墨烯/半导体范德瓦尔斯异质结界面中良好的载流子输运特性已经被用于提升传统的电子和光电子器件性能。然而,传统的界面探测方式对于范德瓦尔斯界面信息的探测能力有限,而且带有一定的损伤性。基于这个问题,我们提出了一种主动控制范德瓦尔斯异质结界面中太赫兹波产生的方法,并将该方法发展为新型的基于太赫兹界面辐射探测范德瓦尔斯界面光电特性的技术,用于测量石墨烯/二氧化硅/硅界面耗尽层内建电场和界面态中的载流子动力学过程。通过施加偏压的方法,可实现对太赫兹波产生44%的正向以及70%的反向调控。基于主动控制太赫兹波产生的光谱技术提供了一个观察界面耗尽、弱反型和强反型状态的途径,通过对强反型界面状态的分析,结合对界面中电场致光整流效应(EFIOR:electric field induced optical rectification)的理解,可以计算出石墨烯/二氧化硅/硅界面的耗尽层内建电场电势为-0.15 V。另外,提出了一种基于时间分辨太赫兹波产生的测量方法,可以获取界面态中载流子的弛豫时间常数。这项研究的意义在于提出了通过太赫兹波发射光谱技术对基于石墨烯的范德瓦尔斯异质结的界面进行表征的技术方法。相辅相成,石墨烯基范德瓦尔斯异质结也可用于太赫兹波产生的增强及主动调控中。该部分内容已经发表在ACS Appl.Mater.Interfaces SCI期刊上。(2)虽然半导体硅材料具有制备成本低的特点且广泛应用于现有光电器件中,其较低的载流子迁移速度限制了在太赫兹波产生源领域的应用。针对这个问题,基于石墨烯/硅范德瓦尔斯异质结,提出一种通过外加偏压有效增强硅界面载流子迁移速度的方法,实现太赫兹波产生的增强。在移除硅表面的自然氧化层后,石墨烯/硅界面不再形成反型层,偏压阈值被显著增大,从而外加反向偏压可有效增强石墨烯/硅界面中的太赫兹波产生强度。在同样的泵浦光强下,石墨烯/硅中的太赫兹波产生强度超过了传统的基于表面场效应发射太赫兹的半导体砷化镓(100)和基于光致丹倍效应(Photo-Dember effect)发射太赫兹的半导体砷化铟(100)。这项研究不仅在硅材料表界面实现了有效的太赫兹波产生增强,而且推动了太赫兹波发射光谱在探测混合多维型范德瓦尔斯异质结中的应用。该部分内容正在投稿中。(3)多维混合型范德瓦尔斯异质结已经被证明可以用于提高太赫兹波产生及调制性能,这对于太赫兹器件的发展有着重要的作用。然而,这些结果都是基于石墨烯二维半金属或者小带隙的二维半导体材料例如过渡金属硫化物。我们提出使用二维绝缘材料氮化硼调控半导体硅的表界面效应,也可以增强太赫兹波产生强度及调制深度。在氮化硼的表面,由于氧分子吸附引起的局域电偶极子可以有效降低硅表面的费米能级,从而增强耗尽层内建电场,使氮化硼/硅界面的太赫兹波产生强度比纯硅表面大一倍。此外,增大的耗尽层内建电场引起了更多光生载流子在界面的分离,提高了光生载流子浓度以及光激发硅层的光电导,使得氮化硼/硅界面的太赫兹波调制深度比纯硅表面增强了十倍。这项研究提出了一种基于二维绝缘材料氮化硼的太赫兹波产生及调制增强方法,并且深化了对多维混合型范德瓦尔斯异质结界面效应的理解。该部分内容正在投稿中。(4)通过与超材料的设计相结合,二维材料石墨烯中可以呈现出较强的等离子体响应,从而实现对太赫兹波的调控。基于这点,提出了基于互补型开口谐振环结构的石墨烯基超材料,并通过超材料表面等离子体和入射太赫兹电磁波的耦合,实现了共振频率位于太赫兹波段的类表面等离激元模式。此外,这些模式的共振强度和频率位置可以通过多层堆叠和改变石墨烯费米能级来调节。这项工作推进了对太赫兹波段石墨烯基超材料响应物理过程的理解,以及二维材料相关太赫兹器件的研究。该部分内容已经发表在Computational Materials Science SCI期刊上。
【学位授予单位】：西北大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TB34;O441.4
【图文】：

二维材料,图片,文献

二维材料的特殊物理化学性质，继石墨烯之后，世界范围内的研究者们它不同的二维材料。根据光电性质的不同，二维材料可分为金属、半金超导、拓扑绝缘以及绝缘材料（如图 1）。它们大多是层状材料，原子键或共价键结合，原子层间通过范德瓦尔斯力相结合[4]。Mounet 等人[5]算分析发现，在实验中已经发现的 108423 种三维金属、半导体及绝缘 5619 种材料为层状结构材料，其中有 1825 种材料相对容易剥离。在目中，常见的光电二维材料有半金属石墨烯，半导体过渡金属硫化物，以氮化硼等，这些二维材料的带隙覆盖了从紫外到微波几乎整个常用的电二维过渡金属硫化物具有的直接带隙和较高的电导率，已被应用于高开晶体管器件中[6]。六方氮化硼的宽带隙（~ 6 eV）和高透光性，被应用的材料保护层以及场效应管器件中的介电层和隧穿势垒层中[7-8]。本论文研究基于石墨烯以及六方氮化硼这两种二维材料与三维半导体材料所尔斯异质结。

二维材料,过渡金属硫化物,六方氮化硼,石墨

图 2 （a）三种主要的二维材料石墨烯、六方氮化硼和过渡金属硫化物。（b）二维材料和零维量子点、有机分子等所形成的范德瓦尔斯异质结。（c）二维材料与一维纳米线、纳米管等所形成的范德瓦尔斯异质结。（d）二维材料与三维半导体硅、砷化镓等所形成的范德瓦尔斯异质结。图片来自文献[12]1.2 太赫兹波简介在电磁波谱中，频率位于 0.1 10 THz （1 THz = 1012Hz），对应波长在 30-3000μm（1 μm = 10-6m）的电磁波，即为太赫兹（terahertz）波[23]。太赫兹波段在电磁波谱中位于光子学与电子学之间（如图 3），1 THz 波所对应特征波长为 300 μm，特征时间为 1 ps（1 ps = 10-12s），波数 33 cm-1，光子能量 4.1 meV，温度 48 K。由于缺乏高效的探测及产生太赫兹波技术，过去很长时间内，对该频段的电磁波性质研究难以开展，因此该频段又被称为“太赫兹空隙”（THz gap）。近年来，研究者们发现太赫兹波的一些特殊性质有巨大的潜在应用价值，例如太

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