导热绝缘硅橡胶复合材料的结构设计及性能研究
发布时间：2020-06-30 21:13
【摘要】：目前,随着电子电力行业以及能源等领域的快速发展,电子集成电路、电子器件与电子设备等的功率密度越来越大,带来的散热问题日益突出。电子器件与设备工作时产生的热量会导致其工作温度升高,并对其性能及寿命造成严重影响。现有的柔性导热绝缘复合材料仍存在高导热与良好绝缘性、柔顺性不能兼顾等问题,难以满足电子电力行业发展的需求。基于此,具有高导热性能且绝缘性良好的柔性导热绝缘复合材料,在电子电力行业以及能源领域具有巨大的应用前景。本论文针对上述问题,拟尝试通过设计3D填料网络结构、取向结构以及层状结构等来制备导热绝缘硅橡胶复合材料,旨在提高复合材料的导热性能,同时保证材料的绝缘性能,兼顾材料的柔顺性等性能,并对导热绝缘硅橡胶复合材料在复合绝缘子领域的应用进行探索。本论文的主要研究内容及结果如下:(1)以一维碳纳米管(1D Carbon nanotubes,CNTs)与二维氮化硼(2D Boron nitride,BN)通过机械共混法在硅橡胶(Silicone rubber,SR)基体中制备了3D混合填料网络的SR/BN/CNT导热复合材料。考察了极少量(0.0005 vol.%～0.25 vol.%)的1D CNTs与2D BN(12.6 vol.%)构成3D填料网络对复合材料导热绝缘及力学性能的影响。研究发现,加入0.25 vol.%CNTs制备的样品SR/BN/CNT0.25(BC 0.25),其导热系数比SR/BN复合材料(B30)和纯SR分别提高25%和75%。SR/BN/CNT复合材料的体积电阻率比B30略有提高,并且具有与B30相当的击穿强度(23 kV mm-1)。另外,加入少量CNTs可以提高SR/BN/CNT复合材料的拉伸强度,同时复合材料的弹性模量增量远低于导热系数的增量,柔顺性较好。采用硅烷偶联剂A-171改性SR/BN/CNT复合材料,可将导热系数提高约10%,同时提高击穿强度,并降低介电损耗。(2)以SR和BN为原料,采用机械剪切法和两步固化法制备了在垂直方向取向的SR/aligned-BN(SR/ABN)复合材料。考察了不同BN含量的SR/ABN复合材料在垂直方向的导热绝缘性能。实验结果表明,SR/ABN 150(ABN 150)在垂直方向上的导热系数可达到5.4 W m-1 K-1,与SR/BN 150(BN 150)相比,其导热系数增量11和12分别为33和6.3。采用有效介质近似(EMA)模型分析表明,SR/ABN复合材料的界面热阻RBd3为2.5×10-8m2 K W-1,比RBd1及SR/BN复合材料在相同填料含量时的RBd3都约低一个数量级。红外热成像分析表明,ABN 150的表面升温和降温的速率最快,到达稳定温度的时间最短,具有优异的传热响应和热传导性能。SR/ABN复合材料比SR/BN复合材料在垂直方向上具有更低的线性热膨胀系数,不易受热产生形变。同时,SR/ABN复合材料的体积电阻率大于1016 Ω·cm,电绝缘性能优异。(3)以BN和膨胀石墨(Expanded graphite,EG)为原料,采用机械剪切法制备了层状SR/aligned BN-SR/aligned EG(SR/ABN-SR/AEG)复合材料。考察了取向以及导热层SR/AEG与绝缘层SR/ABN交替间隔叠加的多层复合结构对复合材料导热和绝缘性能的影响。研究发现,在SR/ABN-SR/AEG复合材料中,BN与EG在SR基体中均呈现整齐有序的沿水平方向高取向的结构,且SR/ABN-SR/AEG复合材料在水平方向的导热系数随层数的增加而增加,最高可达到23 W m-1 K-1,相比单层取向的SR/ABN/AEG(SBE)复合材料和SR,SR/ABN-SR/AEG复合材料在水平方向上的导热系数分别了提高～180%和2个数量级,同时在垂直方向上的体积电阻率能够达到1014α·cm,比SBE复合材料高约5个数量级,具有良好的绝缘性能。(4)采用不同形貌的氢氧化铝(Aluminium hydroxide,ATH)、无规则氧化硅(Irregular silica,IS)和球形氧化硅(Sphere silica,SS),通过机械共混法制备了SR/ATH、SR/IS、SR/SS复合材料。研究了填料的形貌对复合材料力学性能、热性能、电性能的影响,并对其热性能与耐电弧老化性能之间的关系进行分析。结果表明,采用氧化硅制备的SR/IS和SR/SS复合材料的拉伸强度可达到6.5 MPa及6.6 MPa,是SR/ATH的近2倍,击穿强度E0分别为24.9及24.8 kV mm-1,高于SR/ATH的18.9 kV mm-1。球形形貌使SS颗粒具有良好的相容性和加工性,制备的SR/SS复合材料具有最高的断裂伸长率、最小的弹性模量、最低的内耗值、极低的介电损耗及最好的热稳定性,并且在高温区域具有最好的导热性能。在高温区散热性能及热稳定性良好的SR/SS复合材料经电弧老化后也具有最好的表面耐电弧蚀损性能。
【学位授予单位】：中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TB33;TM21
【图文】：
图１．７测量曲线中半升温时间的确定逡逑Ｆｉｇ．邋１．７邋Ｔｊ／２邋ｉｎ邋ｔｈｅ邋ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ邋ｃｕｒｖｅｓ逡逑如图１．６和１．７中所示［４４ｈ当试样正面受到瞬时激光脉冲均匀加热时，在绝逡逑热条件下产生向试样背面的一维热流，由此引起背面升温，采用红外探测器测量逡逑试样背面温度随时间上升的关系，就可以计算出试样的热扩散系数，其计算公式逡逑为：逡逑０．１３８７９Ｊ２逡逑ＣＣ邋＝逦邋…（１．１）逡逑ｔ＼ｌ２逡逑其中，ｃｘｔ为试样在温度ｔ下的热扩散系数，单位为ｍ２邋ｓ＇邋ｄ为试样的厚度，逡逑１０逡逑
是瑞典科学家Ｓｉｌａｓ邋Ｇｕｓｔａｆｓｓｏｎ在热线法与热带法基础上开发出来的一项导热系逡逑数测试技术，通过瞬时脉冲加热来测定材料的导热系数和热扩散系数。其加热组逡逑件为一个绝缘的薄圆盘，如图１．８，通常为螺旋状的平面同心圆环，同时也作为逡逑温度传感器，既提供热源，同时也反馈温度变化信息，将加热组件放置在相同的逡逑两个试样之间，通过施加电流脉冲加热的同时检测时间与热阻的关系，从而计算逡逑得出材料的导热系数及热扩散系数［４７］。逡逑瞬态平面热源法测试范围宽，周期短，精度较高，可以测定多种材料的导热逡逑系数。逡逑ＺＥ７］S缅义希卞濉宀罚卞澹睿铄义贤迹保稿澹裕校硬馐苑椒按衅魇疽馔煎义希疲椋纾澹保稿澹樱悖瑁澹恚幔簦椋沐澹铮驽澹簦颍幔睿螅椋澹睿翦澹穑欤幔簦邋澹螅铮酰颍悖邋澹恚澹簦瑁铮溴义希保卞义
本文编号：2735826
【学位授予单位】：中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TB33;TM21
【图文】：
图１．７测量曲线中半升温时间的确定逡逑Ｆｉｇ．邋１．７邋Ｔｊ／２邋ｉｎ邋ｔｈｅ邋ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ邋ｃｕｒｖｅｓ逡逑如图１．６和１．７中所示［４４ｈ当试样正面受到瞬时激光脉冲均匀加热时，在绝逡逑热条件下产生向试样背面的一维热流，由此引起背面升温，采用红外探测器测量逡逑试样背面温度随时间上升的关系，就可以计算出试样的热扩散系数，其计算公式逡逑为：逡逑０．１３８７９Ｊ２逡逑ＣＣ邋＝逦邋…（１．１）逡逑ｔ＼ｌ２逡逑其中，ｃｘｔ为试样在温度ｔ下的热扩散系数，单位为ｍ２邋ｓ＇邋ｄ为试样的厚度，逡逑１０逡逑
是瑞典科学家Ｓｉｌａｓ邋Ｇｕｓｔａｆｓｓｏｎ在热线法与热带法基础上开发出来的一项导热系逡逑数测试技术，通过瞬时脉冲加热来测定材料的导热系数和热扩散系数。其加热组逡逑件为一个绝缘的薄圆盘，如图１．８，通常为螺旋状的平面同心圆环，同时也作为逡逑温度传感器，既提供热源，同时也反馈温度变化信息，将加热组件放置在相同的逡逑两个试样之间，通过施加电流脉冲加热的同时检测时间与热阻的关系，从而计算逡逑得出材料的导热系数及热扩散系数［４７］。逡逑瞬态平面热源法测试范围宽，周期短，精度较高，可以测定多种材料的导热逡逑系数。逡逑ＺＥ７］S缅义希卞濉宀罚卞澹睿铄义贤迹保稿澹裕校硬馐苑椒按衅魇疽馔煎义希疲椋纾澹保稿澹樱悖瑁澹恚幔簦椋沐澹铮驽澹簦颍幔睿螅椋澹睿翦澹穑欤幔簦邋澹螅铮酰颍悖邋澹恚澹簦瑁铮溴义希保卞义
本文编号：2735826
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