新型钙钛矿类材料单晶薄膜的生长与性质研究
发布时间：2020-07-01 18:01
【摘要】：新型卤化物钙钛矿材料因其卓越的光电性能而备受关注,基于此类材料的薄膜太阳能电池的光电转化效率短短十年已突破24.2%。此外,新型卤化物钙钛矿材料在激光、发光二极管、探测器等多个领域也展现出广阔的应用前景。相比多晶薄膜,钙钛矿单晶薄膜没有孔洞和晶界、电荷缺陷密度更低,因而具有更高的载流子迁移率、更长的载流子扩散长度和载流子寿命,在制备更高性能的光电器件方面具有很大潜力。为了保证载流子的高效传输和收集,生长厚度小于载流子扩散长度的单晶薄膜成为制备高性能光探测器和太阳能电池的前提。然而,利用传统的薄膜制备方式来获得钙钛矿单晶薄膜十分困难。尽管目前全世界已经有多个课题组开展了相关工作并取得了一些进步,但获得高质量的、厚度达到纳米级别的、面积较大的钙钛矿单晶薄膜依然是一个巨大的挑战。本文有针对性地从三维结构和二维结构的有机-无机复合钙钛矿材料以及全无机钙钛矿材料三个方面进行了新型钙钛矿单晶薄膜的生长制备。对获得的单晶薄膜的晶体质量、晶体结构、光物理性质、光电性质进行了详细的表征,并对其应用前景进行了预测。这些新型单晶薄膜的获得对钙钛矿材料光电等领域器件性能的提高具有重要的指导意义。本论文共分六章,各章的主要内容如下:第一章主要介绍了新型钙钛矿单晶薄膜的研究背景,重点总结了常见的新型钙钛矿材料、薄膜的基本知识、钙钛矿多晶及单晶薄膜的生长方法以及在各个领域的应用。基于以上总结,我们提出了本论文的选题依据、设计思想和研究内容,并且简要地概述了各章节的主要内容。第二章主要介绍了新型钙钛矿单晶薄膜生长过程中所使用的相关实验试剂、生长装置,并且对一些基本性能测试方法与测试仪器进行了详细的阐述。第三章,基于CH3NH3PbBr3简单的结构和优异的性能,我们首先研究了该材料的生长习性。根据其单晶在有机溶剂中的层状生长习性,我们首次提出利用物理空间限制的夹片方法制备该材料单晶薄膜。通过改进生长装置和优化实验条件,得到了面积最高超过3 ×4 mm2、厚度在500 nm～5 μm之间可控的单晶薄膜,并可以制备到普通玻璃、导电玻璃、硅片等多种基底上。对获得单晶薄膜的质量进行了表征,并对其基本光物理和超声波性质进行了研究,为探究其载流子传输距离等问题奠定了实验基础。首次设计了气相后处理方法,将CH3NH3PbBr3转变为了较难直接制备单晶薄膜的CH3NH3PbI3,并初步探究了其光响应性能,开关比比转换前提高了一倍。第四章,基于(C3H7NH3)2PbBr4和(C6H13NH3)2PbI4本身的二维结构特点,我们改进了原有的溶液降温法生长装置,首次采用酸溶液直接降温生长了面积接近1cm2,厚度150μm的高质量薄单晶。对热学性质进行了表征,首次通过单晶解析直接研究了其在278 K和171 K左右的两个相变。对(C3H7NH3)2PbBr4单晶薄膜的光学性质进行了全面表征,首次发现了其上转换及双光子性能并测试了其光波导性能,光损耗为12.2 dB/cm。预测了该材料在频段转换光波导通讯领域的应用价值。第五章,考虑到有机无机复合材料热稳定差的缺点,我们对热稳定性较好的全无机Cs-Pb-Br系列化合物进行了探索,首次在室温下解析了除立方相之外的其他相的晶体结构。由于该类材料生长中极易出现伴随结晶,首次引入分离结晶技术对CsPb2Br5单晶薄膜进行生长,详细研究了如何防止伴随结晶和薄膜质量退化的问题。对其结晶和生长过程以及生长现象进行了详细观察。对得到的高质量的单晶薄膜进行了基本光学和热学性质表征。其荧光激发峰位在250 nm左右,在深紫外探测领域有较大的应用前景;在0～200 ℃范围内具有优良的循环热稳定性,为其在器件中的稳定性应用奠定基础。电学性质测试表明其在层内和层间的导电性质差别很大,表明其在方向开关领域具有重要的应用前景。第六章,我们归纳总结了本论文的主要内容与结论、创新点以及有待于进一步需要开展的工作。
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TB383.2
【图文】：
钙钛矿太阳能电池的光电转化效率（ＰＣＥ）从３．８％经过十年时间迅速被提升逡逑到了邋２４．２％ｔ５３］，这种发展速度是之前任何其他材料太阳能电池所无法比拟的，各逡逑种材料在太阳能电池上的ＰＣＥ发展情况见图１－１。逡逑Ｐ＾Ｓｇ－ｉｓｅ逡逑Ｐ＾Ｓｔｅｎｆｏｒｄ／ＡＳＵ逦；邋ｎＮＲＥＬ逡逑４逦：ｔ—逦卜淡３０踽？ｆV湴义希嚎魐銡W５逦~枺藻危坼义希海常撸撸椋骸唬海浚义希彦澹″澹眩妫ⅲ馘澹卞澹卞澹掊澹卞澹卞危卞澹ㄥ澹掊澹卞澹翦澹卞澹殄澹掊澹卞澹╁危卞澹赍澹掊澹澹赍澹翦澹卞澹煎澹卞澹卞澹卞澹赍澹卞澹翦澹卞澹翦澹掊危卞澹惧澹卞澹卞澹翦澹殄澹翦澹卞澹卞危卞澹卞澹卞澹欤义希保梗罚靛危保梗福板危В停渝危卞迥儒危崩靛危玻埃埃板危玻埃埃靛误兀保板危玻埃保靛危玻埃玻板义贤迹保保煌嘈吞裟艿绯氐墓獾缱剩哿﹀义希卞义
本文编号：2737098
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TB383.2
【图文】：
钙钛矿太阳能电池的光电转化效率（ＰＣＥ）从３．８％经过十年时间迅速被提升逡逑到了邋２４．２％ｔ５３］，这种发展速度是之前任何其他材料太阳能电池所无法比拟的，各逡逑种材料在太阳能电池上的ＰＣＥ发展情况见图１－１。逡逑Ｐ＾Ｓｇ－ｉｓｅ逡逑Ｐ＾Ｓｔｅｎｆｏｒｄ／ＡＳＵ逦；邋ｎＮＲＥＬ逡逑４逦：ｔ—逦卜淡３０踽？ｆV湴义希嚎魐銡W５逦~枺藻危坼义希海常撸撸椋骸唬海浚义希彦澹″澹眩妫ⅲ馘澹卞澹卞澹掊澹卞澹卞危卞澹ㄥ澹掊澹卞澹翦澹卞澹殄澹掊澹卞澹╁危卞澹赍澹掊澹澹赍澹翦澹卞澹煎澹卞澹卞澹卞澹赍澹卞澹翦澹卞澹翦澹掊危卞澹惧澹卞澹卞澹翦澹殄澹翦澹卞澹卞危卞澹卞澹卞澹欤义希保梗罚靛危保梗福板危В停渝危卞迥儒危崩靛危玻埃埃板危玻埃埃靛误兀保板危玻埃保靛危玻埃玻板义贤迹保保煌嘈吞裟艿绯氐墓獾缱剩哿﹀义希卞义
本文编号：2737098
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/cailiaohuaxuelunwen/2737098.html
