二次谐波产生用于探测钙钛矿氧化物及其薄膜物性的研究

发布时间：2020-07-27 22:55

【摘要】：在表界面科学迅速发展和铁电材料至关重要的今天,对两者的无损探测技术亟待更新和发展。激光被发明之后应运而生的二次谐波产生(SHG)技术,以其源于对称性破缺、灵敏度高、装置相对简单、生物友好等特点,正在被越来越多的研究者关注。另一方面,钙钛矿型氧化物材料具有丰富的物理化学性质和巨大的应用潜力,特别是其薄膜材料近年来在太阳能电池、紫外探测、铁电存储、铁电金属、多铁耦合机制研究等方面都有不俗的表现,因此对这些材料物性表征和调控的研究有增无减。本论文的主要工作便是基于自主搭建的远场SHG系统,研究钙钛矿型氧化物薄膜结构特性和钙钛矿铁电体的结构相变特征,以及在此过程中不断对系统进行完善和发展,主要内容和结论如下:1.利用激光分子束外延(Laser-MBE)技术,在掺铌钛酸锶衬底上可控外延生长了一批不同厚度的铁酸铋(BiFeO_3,BFO)薄膜。压电力显微镜结果证明其具有良好铁电性,X射线倒易空间扫描结果证明了60 nm厚的BFO薄膜的结构属于类四方相,而180 nm厚的BFO薄膜属于单斜相(类R相),这和我们通过这批薄膜SHG偏振各向异性图得到的结论一致。此外,我们从SHG极化理论出发,证明了SHG偏振各向异性s-out图样中四重对称性的消失,标志着BFO薄膜中R相的出现,并推导计算了这批薄膜的二阶非线性极化率张量元χ_(31)/χ_(15)、χ_(31)/χ_(11)的值。2.将变温台引入远场反射式SHG系统,研究了钛酸钡(BaTiO_3,BTO)单晶和纳米晶的结构相变特征,首次用SHG手段观察到了在BTO铁电相变时位移模式和有序-无序模式的共存,而且具有不同初始状态的BTO铁电相变时的行为不同,根据变温SHG偏振各向异性图的演化,我们认为这种不同是两种模式竞争的结果,压电力显微镜实验结果证明BTO表面畴结构在退火后有所增加。此外,对10 nm以内的BTO纳米颗粒的SHG研究结果表明,平均粒径小至2.8 nm的BTO纳米颗粒依然可以产生二次谐波信号,具有极化特征。3.研究了BTO偏振各向异性图随样品方位角/极化方向的关系,明确了两者的线性依赖,并通过SHG理论推导、压电力显微镜实验结果验证,证明了在0°-180°范围内,钙钛矿型氧化物铁电材料的净极化方向可以根据SHG偏振各向异性图定性表达。
【学位授予单位】：中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O611.62;TB383.2
【图文】：

远场反射 SHG 系统中，光栅光谱仪属于可选设备，因了筛选倍频光的作用，因此光栅光谱仪的存在是为了进增管的光的单色性，其入射狭缝也避免了环境杂散光对 SHG 光谱分析系统，光栅光谱仪则必不可少。hotoMultiplierTube,PMT）可以将微弱光信号进行放大、件[49]，广泛应用于光学测量系统和光谱分析系统中。PM[5]，由光电阴极（Photocathode）、一系列倍增电极（Dynoe）三大部分组成，密封在真空外壳中。电效应，直接与入射光作用，将光信号转换为电流信号长响应和极限灵敏度等特征。倍增电极利用二次电子发倍增放大，其电位与阴极相比逐级升高，极间电位差一

光功率极其微弱时，比如薄膜产生的二次谐波（SecondHarmonic,S光功率 P<10-16W，此时光子流量降低到每毫秒不足一个光子，如此到 PMT 的光电阴极/感光窗口，便可看作是单独分立到达阴极的[51]。在其工作频率范围内的输出便会是一个个分立的电脉冲信号，即每个生意味着探测到一个光子，因此记录下电脉冲的个数便会得到相应的上便是利用 PMT 实现微弱光信号单光子计数的基本原理。们在 SHG 系统中用到的 PMT 是日本滨松公司（HAMAMATSU）型 的光电倍增管，其波长灵敏度曲线和电压增益曲线如图 1.4 所示，可在波长 400 nm 附近相应最佳，因此可以用于我们探测 400 nm 倍频 型 PMT 的倍增电极有 12 个，典型增益可达 6×106，从图 1.4b 可以看励电压增大，PMT 可产生的增益线性增大，在实验中，我们选取-87为激励。

远场 SHG 系统的实验装置相对简单，发展较为成熟，因此在物理研究中应用相对较多。根据光路结构不同，远场 SHG 技术又可以分为透射式、反射式和垂直反射式三类，如图1.5所示，测量精度取决于聚焦在样品表面上的光束直径，一般在百微米量级。得到的结果为偏振各向异性图，图案特征与 χ(2)直接相关，如前所述，因为 χ(2)与晶格结构密切相关，因此人们多用它来探测单晶或在百微米尺度内结构均匀介质的 SHG，研究介质的不同畴结构或晶格结构变化[52-55]。因其探测光场位置可以远离样品表面，因此也可以很方便地实现光路扩展，比如引入留有窗口的变温设备

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本文编号：2772500