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石墨烯基复合材料的制备及其对苯酚、铬和铀的吸附性能研究

发布时间:2020-07-29 23:58
【摘要】:本文以氧化石墨烯为基体材料,成功合成出三种以氧化石墨烯的三种衍生材料,这三种衍生材料均具有吸附量高,便于分离,可多次循环利用以及绿色环保等特点,是具有重要研究意义的新型吸附材料,并使用了 SEM,TEM,XRD,FTIR,BET和XPS等对这三种衍生材料的微观形貌和结构进行了表征分析。研究了溶液的pH值、初始浓度、反应温度及反应时间等对材料吸附行为的影响.(1)还原氧化石墨烯(RGO)的制备及其对苯酚的吸附行为研究:使用改进的hummers法以石墨粉为原料制备出氧化石墨烯(GO),使用硼氢化钠将GO进行还原,使用一步还原法合成还原氧化石墨烯RGO,通过使用常见的表征手段如XRD,FTIR等对RGO进行了表征和分析,并将RGO应用于吸附溶液中的苯酚,以达到净化水的目的。对吸附行为进行了实验探究,研究结果表明,拟二级动力学能精确的拟合该吸附动力学过程,吸附等温线更符合Langmuir模型,温度在298K时,RGO复合材料的理论吸附量为111.1mg·g-1,同时,由等温线数据推导出热力学参数(△G,△S,△H)的值,可知RGO对苯酚的吸附是一个自发的吸热的过程。(2)磁性氨基氧化石墨烯复合材料(AMGO)的制备及其对Cr(Ⅵ)的去除性能研究:采用经典的水热法一步合成磁性氨基氧化石墨烯复合纳米材料(AMGO),AMGO应用于去除溶液中的Cr(Ⅵ)离子,具有较好的磁分离特性,磁分离过程仅仅需要40s,研究发现,AMGO在对体系中的Cr(Ⅵ)的最大吸附量是123.4 mg·g-1。这表明了 AMGO在吸附溶液中的Cr(Ⅵ)的过程中具有高效性,拟二级动力学模型和Langmuir模型能更更好的吻合吸附实验数据,另外,吸附机理研究表明AMGO对Cr(Ⅵ)的吸附机理是通过螯合和离子交换来实现的。(3)疏基化氧化石墨烯复合材料(GO-SH)的制备及其对对U(Ⅵ)的吸附性能研究:以氧化石墨烯和巯基苯胺成功制备出巯基化氧化石墨烯复合材料(GO-SH)并且作为吸附剂用以去除溶液中的U(Ⅵ),实验结果表明:在T = 298K和pH = 5.5时,GO-SH对U(Ⅵ)的最大吸附能力可达281.69mg·1-1,拟二级动力学吸附模型拟合此吸附动力学数据相关系数更高,另外,通过XRD、FTIR、XPS和mapping结果的基础上研究GO-SH对U(Ⅵ)的吸附机理,GO-SH对U(Ⅵ)的吸附过程是表面嫁接的磺酰基参与了 U(Ⅵ)的吸附,与AMGO表面官能团发生了络合,从而达到对溶液中U(Ⅵ)去除的目的。
【学位授予单位】:安徽建筑大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TB33;O647.3
【图文】:

石墨材料,石墨


1.3.1石墨烯的性质及制备逡逑在2004年,英国物理学家在一次偶然的实验中通过使用机械剥离的方法将石墨逡逑层层剥离后首次发现了石墨烯(graphene)。如下图1-2所示,石墨烯是片层状形似层逡逑层薄纱的二维的平面结构,石墨烯以不同的方式卷曲重合会形成不同维度的碳材料正逡逑因如此其他石墨材料的基本组成单元被大家公认为是石墨烯。同时石墨烯还具有许多逡逑惊艳的物理特性114,15],比如石墨烯具有超乎一般材料很多倍的巨大比表面积逡逑(2630m2/g),所以,我们将石墨烯的这些优异的性能应用于净化污水中的重金属离逡逑子将具有重大的潜在价值与此同时我们还可以对石墨烯进行一些表面的修饰,使得石逡逑墨烯表面能够参与反应的活性基团增多进而有更好的水溶性,提高吸附效率,使得改逡逑性和功能化的石墨烯在吸附方面具有更高的应用性,环境友好性和多次重复使用等优逡逑良性能。目前石墨烯在很多领域都具有较为深入的研宄,尤其是近年来,石墨烯的改逡逑性及修饰在废水的处理与净化方面引起众多学者的研究兴趣。逡逑4逡逑

示意图,氧化石墨,化学结构,示意图


并且在它的表面含有大量的活性基团,在水中的溶解性能大为提高,虽然氧化逡逑石墨烯的结构受到争议,目前来说,科学家们普遍接受的模型是Lerf-Klinowski模逡逑型,如下图1-3所示,氧化石墨烯是层状结构,在它的表面许多亲水活性基团。逡逑氧化石墨烯l2G,21]具有独特的物理和化学性质,为了提高它的可利用价值我们会对逡逑氧化石墨烯进行改性和表面官能团修饰,亲水活性基团既增加了水溶性同时还可以与逡逑目标吸附离子发生化学吸附反应,另外,氧化石墨烯表面存在缺陷和孤对电子,可以逡逑和溶液中的重金属离子共享电子形成金属配合物,从而达到净化废水的效果。但是,逡逑氧化石墨烯的吸附不具有选择性,这将不利于被吸附的重金属离子的资源回收再利逡逑用,在吸附完成后通过一般的固液分离的方法很难将氧化石墨烯从溶液中分离开来,逡逑所以,在分离氧化石墨烯的过程具有操作复杂、工作量大和成本高等缺点,因此,氧逡逑化石墨烯的改性及氧化石墨烯的表面基团功能化修饰在吸附领域引起了研宄热潮。逡逑H00c邋COOHCOOHOH逡逑/邋rWrVv—逡逑Caphene逡逑A逦COOH邋C'(X)H逡逑图1-3氧化石墨烯的化学结构示意图逡逑Fig.邋1-3邋The邋chemical邋structure邋of邋graphene邋oxide逡逑1.3.3氧化石墨烯衍生物在污染物吸附领域的应用逡逑赵东林间课题组报道了改性的氧化石墨烯-磁性石墨烯(MGO)对重金属离子逡逑U(VI)的吸附过程

还原法,氧化石墨


苯酚是一种机合成过程中一种重要的原料还以聚合物的中间体的形式存成纤维、农药和塑料等行业的发展都会有较高浓度的含酚废水产生,因苯酚降解和易致癌的特性,早在1990年被我国列为主要工业排放优先监测的此,含酚废水的处理是我们急需解决的问题之一邋I38%。逡逑氧化石墨烯(GO)是石墨烯的重要衍生物,氧化石墨烯保留了石墨烯和优良的结构特性,同时,在氧化石墨烯片层上存在大量的亲水性含氧官提高了水溶性,更是大幅度提升了吸附能力,是被科学家公认的最具潜力之一。但是,GO易分散在溶液中并且会在溶液中团聚导致与溶液难以分二次污染,所以我们通过还原氧化石墨烯的方法制得RGO,通过外加还原剂到得RGO依然保留了氧化石墨烯独有得特性,并且还原了氧化石墨烯表含氧官能团,在溶液中RGO更易分离,有效的避免了二次污染的问题人用乙二胺为还原剂得到RGO,并用来吸附溶液中的重金属离子Cd2+,并好的效果。本章以目前的研宄现状为参考,首先合成出氧化石墨烯119],以硼还原剂用溶剂热法成功制备出RGO,如图1-5所示,然后探究RGO对溶有机污染物-苯酚的吸附行为。逡逑

【参考文献】

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1 黄福;张帆;王波;张经普;彭志远;;乙二胺还原的氧化石墨烯对镉离子的动态吸附[J];环境工程学报;2015年02期

2 徐建;张莹;李蕾;郭昌胜;张远;;δ-MnO_2氧化降解苯酚的机理研究[J];环境科学学报;2013年04期

3 范桥辉;郭治军;吴王锁;;放射性核素在固-液界面上的吸附:模型及其应用[J];化学进展;2011年07期

4 岳钦艳;杨晶;高宝玉;李仁波;李颖;于慧;;活性炭纤维对水中酚类化合物的吸附特性[J];环境科学;2008年10期



本文编号:2774682

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