功能化磁性纳米杂化材料的制备及吸附亚甲基蓝性能研究

发布时间：2020-07-30 01:48

【摘要】：近年来,纺织、印染等行业排放的染料废水对生态环境造成了严重污染。与传统方法相比,吸附法具有高效、低成本和操作简便灵活等特点,在染料废水处理领域里得到了广泛的应用。然而,传统吸附剂由于可再生性能差及难以实现固液分离等缺点,其实际应用受到了极大的限制。磁性纳米材料因其具有良好的生物相容性、吸附容量高、易于磁分离和表面功能化修饰的优点,己被广泛应用于染料废水的处理。鉴于此,本研究旨在基于磁性四氧化三铁(Fe304)构筑高性能、可再生且易实现磁性分离的吸附材料。同时,受海洋贻贝纺抛锚足丝线分泌的黏性蛋白启发,以多巴胺和硅烷偶联剂KH550作为表面修饰剂,借助聚多巴胺分子含有的丰富的官能团和化学反应活性,实现磁性吸附材料的表面功能化。系统研究了磁性吸附材料的结构、形貌与表面功能化技术等对水溶液中阳离子染料亚甲基蓝(MB)吸附性能的影响,主要内容如下:(1)采用溶剂热法和化学共沉淀法合成了两种不同结构的磁性四氧化三铁(Fe3O4)纳米颗粒,并通过多巴胺(DA)与KH550共同的表面功能化修饰制备了核壳结构Fe3O4/poly(DA+KH550)磁性纳米杂化材料。采用FT-IR、XPS、XRD、TGA、SEM和TEM对Fe3O4/poly(DA+KH550)的结构和形貌进行了表征和分析,吸附实验表明Fe3O4/poly(DA+KH550)对水溶液中MB的吸附量随颗粒粒径的增大而增加。同时探讨了吸附时间、MB初始浓度、溶液温度以及pH值等对吸附性能的影响。研究结果表明:S-Fe3O4/poly(DA+KH550)磁性纳米杂化材料对MB的吸附在120min内能达到吸附平衡;单位质量的S-Fe3O4/poly(DA+KH550)对MB的吸附量随初始浓度、pH值及温度的升高而提高。在pH=10,时间为120 min,温度为318.15K的最佳条件下,S-Fe3O4/poly(DA+KH550)对MB的最大吸附量为400.00 mg/g。热力学分析确定该吸附反应是吸热反应,吸附过程符合准二级动力学模型,吸附等温线符合Langmuir吸附等温模型。吸附前后的FT-IR与XPS分析表明,S-Fe3O4/poly(DA+KH550)与MB之间的吸附作用机理主要包括静电作用、氢键和п-п堆积。(2)通过仿生多巴胺对埃洛石纳米管(HNTs)表面进行修饰,形成聚多巴胺功能化的埃洛石纳米管(PDA-HNTs)。聚多巴胺分子中的酚羟基和氨基能进一步吸引Fe2+和Fe3+,通过加入还原剂(NH3·H20)使Fe3O4纳米颗粒负载于HNTs表面,形成核壳结构HNTs/Fe3O4磁性纳米杂化材料。上述材料经过聚多巴胺与KH550的二次接枝反应最终形成核/双壳结构HNTs/Fe3O4/poly(DA+KH550)磁性纳米杂化材料。采用FT-IR、XPS、XRD、TGA、SEM和TEM对HNTs/Fe3O4/poly(DA+KH550)的结构和形貌进行了表征和分析,同时研究了此磁性纳米杂化材料对MB的吸附性能和吸附机理。研究结果表明:HNTs/Fe3O4/poly(DA+KH550)对MB的吸附在180 min内能达到吸附平衡;单位质量的HNTs/Fe3O4/poly(DA+KH550)对MB的吸附量随初始浓度、pH值及温度的增加而提高。这种核/双壳结构不同于传统的核壳结构,赋予了吸附剂更大的比表面积和更多的活性吸附位点。因此,相比于核壳结构Fe3O4/poly(DA+KH550)磁性纳米杂化材料,该材料对MB表现出了更高的吸附性能。在pH=10,时间为180min,温度为 318.15K 的最佳条件下,HNTs/Fe3O4/poly(DA+KH550)对 MB 的最大吸附量为714.29 mg/g。热力学分析确定该吸附反应是吸热反应,吸附过程符合准二级动力学模型,吸附等温线符合Langmuir吸附等温模型。吸附前后的FT-IR与XPS分析表明,HNTs/Fe3O4/poly(DA+KH550)与MB之间的吸附作用机理主要包括静电作用、氢键和п-п堆积。
【学位授予单位】：西南石油大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB383.1;TQ424
【图文】：

图１－１．中空四氧化三铁微球形成机理示意图［２７］逡逑（２）化学共沉淀法逡逑

功能化磁性纳米杂化材料的制备及吸附亚甲基蓝性能研究

图１－２．邋Ｐ－环糊精功能化的磁性纳米复合材料的合成示意图［３６］逡逑５逡逑

功能化磁性纳米杂化材料的制备及吸附亚甲基蓝性能研究

图２－２．功能化磁性四氧化三铁纳米杂化材料的制备及多巴胺和ＫＨ５５０之间可能发生的交逡逑联反应机理逡逑

【参考文献】