二维纳米材料化学修饰及高性能催化剂构建的理论研究

发布时间：2017-03-30 22:16

  本文关键词：二维纳米材料化学修饰及高性能催化剂构建的理论研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：石墨烯二维材料,是由碳原子以sp~2杂化键排列在六方晶格中的平面结构。由于其独特的光学性质、电子性质、磁性、机械性能已经引起了各个研究领域的广泛关注。最近研究表明化学掺杂石墨烯能有效调节石墨烯的电子性质和磁性质。在各种非金属元素(例如:B、N、S、F、P等)的掺杂中N原子掺杂具有明显的优势。硼氮纳米片是石墨烯的类似物具有比石墨烯更高的热稳定性和化学稳定性,但硼氮纳米片具有很宽的带隙(-6eV),因此限制了硼氮纳米片的应用。研究发现化学修饰不仅可以增强BN纳米片溶解度,而且可以有效调控BN纳米片的电、磁学性质,从而拓宽了其应用前景。在本论文中,我们主要研究了Pt_13纳米粒子在氮掺杂石墨烯上的沉积作用及醛基修饰对硼氮纳米片表面电子性质的影响。(1)首先我们采用密度泛函理论研究了Pt_13纳米粒子沉积在三种不同种氮掺杂石墨烯上的结构及其电子性质及氧原子在此复合材料上的吸附作用。研究结果表明N掺杂能增强石墨烯Pt_13纳米粒子的结合强度,从而增强体系的稳定性。由于Pt_13纳米粒子的d带中心下降使得一定数目的电子从Pt_13纳米粒子转移到了基底上。从而降低了氧原子在此复合材料上的吸附作用。因而,N掺杂石墨烯的负载增强了Pt纳米粒子的催化活性。(2)我们运用密度泛函理论计算不同醛基覆盖率在硼氮纳米片表面上的吸附作用并研究醛基吸附对硼氮纳米片结构和电子性质的影响。研究结果表明单个醛基在硼氮纳米片吸附非常弱,吸附能可忽略不计(-0.09 eV)。更多醛基吸附时,醛基更喜欢成对吸附在硼氮纳米片的B原子和邻位的N原子上(分别从两面进行吸附)。醛基的覆盖率能高达40%其吸附能为-0.29eV。醛基修饰能有效调节硼氮纳米片的带隙,进而增强其导电性。本文研究结果表明氮掺杂缺陷石墨烯不仅可以增强纳米粒子的稳定性而且可以降低氧原子的吸附能,有望作为氧化还原反应的催化剂。醛基修饰硼氮纳米片可以有效的降低硼氮纳米片的带隙,从而为拓宽其应用领域提供理论指导和线索。
【关键词】：h-BN纳米片 氮掺杂缺陷石墨烯 密度泛函理论 Pt_13团簇
【学位授予单位】：哈尔滨师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB383.1;O643.36
【目录】：

• 摘要7-8
• Abstract8-10
• 第1章 绪论10-16
• 1.1 引言10
• 1.2 石墨烯的研究进展10-14
• 1.2.1 石墨烯的结构10-11
• 1.2.2 石墨烯的性质11-12
• 1.2.3 石墨烯在催化领域的应用12-14
• 1.3 石墨烯的化学修饰14-15
• 1.3.1 石墨烯的化学官能化14
• 1.3.2 h-BN纳米片的研究进展14-15
• 1.4 本论文研究的意义和内容15-16
• 第2章 理论化学方法16-19
• 2.1 密度泛函理论16-18
• 2.1.1 Thomas-Fermi模型16-17
• 2.1.2 Hohenberg-Kohn定理17
• 2.1.3 Kohn-Sham方程17-18
• 2.1.4 交换相关能泛函18
• 2.2 本论文所使用的软件18-19
• 2.2.1 Dmol~3简介18
• 2.2.2 函数18
• 2.2.3 基组18-19
• 第3章 氮掺杂石墨烯负载Pt_13纳米粒子高稳定性及催化性能的理论研究19-32
• 3.1 研究背景19-20
• 3.2 计算方法20-21
• 3.3 结果与讨论21-31
• 3.3.1 Pt_13纳米粒子与氮掺杂石墨烯的相互作用21-25
• 3.3.2 Pt_13纳米粒子/氮掺杂石墨烯复合材料的电子性质25-28
• 3.3.3 Pt_13/氮掺杂石墨烯复合材料氧化还原反应的催化反应活性28-31
• 3.4 本章小结31-32
• 第4章 醛基修饰六方硼氮纳米片：结构和电子性质的理论研究32-45
• 4.1 研究背景32
• 4.2 计算方法32-33
• 4.3 结果和讨论33-44
• 4.3.1 不同覆盖率的醛基在硼氮纳米片上的吸附33-40
• 4.3.2 醛基修饰六方硼氮纳米片体系的电子性质40-44
• 4.4 本章小结44-45
• 结论45-46
• 参考文献46-58
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文58-60
• 致谢60

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