各向异性层状碲化铋和硒化锡基材料的热电性能优化

发布时间：2020-08-09 02:37

【摘要】：热电材料是一种可利用余热废热回收发电的功能材料。开发新型热电材料,提高热电材料综合性能对于能源的利用有非常积极的意义。本文对层状热电材料的性能优化进行研究。具体如下:1.碲化铋基热电材料是商业应用最广泛的材料。但是目前其热电优值仍然在1附近徘徊,进一步提高其热电性能显得非常必要。本文通过区熔法制备p型Bi_(0.48)Sb_(1.52)Te_3/PbTe复合热电材料,制备过程较简单,耗时短,且适合大规模生产。Bi_(0.48)Sb_(1.52)Te_3热电材料通过复合PbTe大幅提升了电导率从而明显提升功率因子,在300 K时超过50μWcm~( 1)K~( 2),当PbTe的量为0.05 wt%,功率因子在300 K时达到峰值55μWcm~( 1)K~( 2)。电导率提升的原因是PbTe进入了Bi_(0.48)Sb_(1.52)Te_3基体的晶格,引入了更多的载流子,从而提高了载流子浓度。由于声子的散射,复合材料的晶格热导率下降,但是由于载流子增多,使得电子热导率上升,最后导致总热导率上升,使得热电优值提升不明显,当PbTe的量为0.05 wt%时,在350 K时有最大热电优值,约为1。Bi_(0.48)Sb_(1.52)Te_3基体的平均热电优值约0.7,与文献报道的相符。复合PbTe后,平均热电优值得到有效提升。当PbTe的量为0.05 wt%时,平均热电优值约0.8,提升约14%2.硒化锡基热电材料由于其超低的热导率(923 K时0.23 Wm~( 1)K~( 1))得到人们的关注,其单晶的热电优值在923 K达到2.6,但单晶的机械性能限制了其实际应用。本文采用热变形法制备织构化取向多晶Na_(0.03)Sn_(0.97)Se,掺杂Na的目的是提升载流子浓度。热变形法制备的Na_(0.03)Sn_(0.97)Se取向多晶沿着(210)和(400)面择优取向,且热变形两次的取向性更好,织构化程度比热压的更好。织构化程度的提升提高了载流子迁移率,使得电导率大幅提升,而塞贝克系数保持不变,最终功率因子的峰值提升了约一倍,两次热变形(HD2)样品在825 K左右功率因子的峰值超过10μWcm~( 1)K~( 2)。由于晶粒的长大导致热变形样品的晶格热导率上升,最终总热导率也上升,但随着温度的上升,晶格热导率和总热导率上升的幅度越来越小并接近零,最终使得热电优值提升的幅度越来越大。热压样品在800 K附近的热电优值约0.76,与文献报道的相符。与热压相比,热变形样品的最大热电优值提升约70%,在800 K时,热变形一次(HD1)及热变形两次(HD2)样品同时取得热电优值的峰值,约为1.3,比文献报道的用热压,放电等离子烧结,区熔以及区熔结合放电等离子烧结等工艺制备的硒化锡基热电材料的高。
【学位授予单位】：暨南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB34
【图文】：

图 1-1 （a）赛贝克效应发电示意图（b）帕尔贴效应制冷示意图贝克效应是热能直接转换为电能的现象，其应用主要是热电发电。是赛贝克效应用于热电发电的原理示意图，当由 p 型和 n 型热电材

（a）热电发电效率ηP、（b）热电制冷效率ηC与平均热电优值ZTave关系示意图

ave关系示意图如图1-4所示，只有晶格热导率是几乎不受载流子浓度影响的，赛贝克系数，电导率，电子热导率等都与载流子浓度有关。所以，要有效提高热电优值，可以调控载流子浓度到最佳范围以及降低晶格热导率[14]。优化载流子浓度的主要方法是掺杂，通过单掺，共掺甚至多掺能有效调控载流子浓度[21-23]。而降低晶格热导率一般可以通过以下方法：

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本文编号：2786477