【摘要】：光电探测技术在日常生活、工业生产、军事国防等诸多领域有着广泛的应用,而光电探测器是光电探测系统中的核心部件,起到至关重要的作用。随着光电探测技术不断向小型化、智能化以及低能耗的方向发展,传统的光电探测材料正在逐渐失去优势。尤其是国防科技领域对近、中、远红外高性能光电探测器的需求日益紧迫,寻找新型光电探测材料从而实现宽波段、高响应度的超快光电探测器成为趋势。近年来,石墨烯(graphene)、过渡金属硫族化物(transition metal dichalcogenides,TMDCs)以及拓扑(晶体)绝缘体(topological insulator/topological crystalline insulator,TI/TCI)等新型二维纳米材料以其独特且优异的电、光、热等性质在多个学科领域中吸引了广泛研究,预示着在新一代高性能光电探测器方面具有巨大的应用潜力。但是,目前基于石墨烯、过渡金属硫族化物以及拓扑(晶体)绝缘体的光电探测器在响应机理、器件调控、综合性能、可控量产等方面距实际应用还有很大的距离。本文针对新型二维纳米材料光电探测器存在的以上突出问题,首先研究了WSe_2/graphene异质结探测器的响应和调控机理,其次研究了PbS量子点对WSe_2/MoSe_2异质结探测器性能的增强作用,然后研究了拓扑晶体绝缘体SnTe光导型探测器的中红外响应,最后研究了拓扑绝缘体Sb_2Te_3/STO异质结光伏型探测器的超快近红外响应。本文的主要研究内容及结论如下:1)分析了电、光对WSe_2/graphene异质结费米能级的双重调制机制,丰富了二维材料异质结的理论基础。针对石墨烯、TMDCs单质探测器各自响应度低、速度慢的缺点,通过机械剥离和干法转移技术制备了WSe_2/graphene异质结探测器原型器件。实验表明,探测器整体呈现p掺杂特性,其开关比超过10~3。在可见光照射下,WSe_2/graphene异质结探测器能够实现有效的开通和关断,并且通过改变外置偏压和光照条件,探测器光电流大小及响应度得到有效地调控,表明该异质结在光电探测器方面有着潜在应用价值。通过调节栅极电压,探测器光伏响应得到非常有效的调控。在光照条件下,异质结不同偏置电压下的转移特性曲线均出现了电流极值点。本文深入分析了栅极电压和光照条件对WSe_2/graphene异质结两侧费米能级的影响,提出了电、光对其费米能级的双重调控机制,得出石墨烯和WSe_2的费米能级之差在某一栅极电压范围内出现极大值点,很好地解释了异质结转移特性曲线电流极值点这一新奇现象,有助于深入理解二维材料异质结光电器件的工作机制。2)构建了WSe_2/MoSe_2p-n异质结探测器,深入分析了探测器短路电流在栅极电压调控下出现极大值点的物理机制,采用PbS量子点增强探测器在近红外波段的响应。为进一步提高二维材料异质结探测器的光吸收和光伏响应,采用机械剥离和干法转移技术将p掺杂的WSe_2和n掺杂的MoSe_2构建成p-n异质结光伏型探测器。异质结区域的PL强度有着非常明显的淬灭现象,表明异质结界面存在有效的电荷转移,从而促进光生电子-空穴对的分离与输运。探测器具有典型的整流和光伏效应,表明WSe_2/MoSe_2异质结具有较高的界面质量和势垒高度。同时,WSe_2与MoSe_2构成type-II类型(交错型)的能带结构,减小了异质结有效带隙,有助于拓宽探测器的响应波长。同时,栅极电压对WSe_2/MoSe_2异质结的电学和光电性能有着明显的调控作用,并结合电、光两方面分析了短路电流在栅极电压调控下出现极大值点的物理机制。进一步,通过在异质结表面旋涂PbS量子点,使得探测器的响应度提高了一个数量级。3)利用拓扑晶体绝缘体具有较小体能隙的特点和分子束外延(molecular beam epitaxy,MBE)材料生长的优势,提出了采用超高真空MBE方法制备高质量、大尺寸拓扑晶体绝缘体SnTe薄膜,并结合微纳加工工艺制备了SnTe光导型探测器,探测器在室温条件下具有可达3.8μm的中红外响应和较高的响应度。通过MBE生长出了具有超高晶格质量和可达厘米级的大尺寸SnTe薄膜,并实现了薄膜厚度原子层可控。通过微纳加工工艺制备了SnTe光导型探测器,探测器在室温条件下即具有从可见光到中红外(405 nm-3.8μm)的超宽波段响应和较快的响应速度(0.31 s),并在2003 nm入射波长下具有3.75 AW~(-1)的高响应度。更重要的是,通过MBE方法制备的高质量单晶薄膜尺寸可达厘米级,对于实现常温红外探测器的大面积阵列集成具有重要的研究意义和实用价值。4)为进一步提高基于拓扑(晶体)绝缘体探测器的响应速度,提出采用MBE方法制备高质量、大尺寸的拓扑绝缘体Sb_2Te_3/STO p-n异质结光伏型探测器,探测器在室温下具有可达1500 nm的近红外响应和超快的响应速度(30μs),同时具有较好的温度稳定性和抗中子辐照特性。通过超高真空MBE技术在n掺杂的钛酸锶(SrTiO_3,STO)衬底上直接外延生长p掺杂的拓扑绝缘体Sb_2Te_3薄膜。Sb_2Te_3薄膜具有超高的晶格质量和厘米级的大尺寸,并可实现薄膜厚度原子层可控。Sb_2Te_3/STO异质结探测器具有明显的整流和光伏效应,表明Sb_2Te_3与STO确实形成了p-n异质结,并具有较大的势垒高度。异质结较强的内建电场极大地促进了光生电子-空穴对的分离和输运,并结合异质结在垂直方向上纳米尺度的载流子输运距离,探测器展现出了超快的响应速度(30μs)。得益于Sb_2Te_3较小的体能隙,探测器在室温下即具有可达1550nm的近红外响应。同时,对Sb_2Te_3/STO异质结探测器的可靠性进行了深入研究。当温度在100 K-500 K范围内,探测器仍具有较为明显的光伏响应,探测器在剂量为10~(14) MeV/cm~2的中子辐照后光电响应性能没有明显退化,表明Sb_2Te_3/STO异质结探测器具有良好的温度稳定性和抗中子辐照特性。
【学位授予单位】：国防科技大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TN15;TB383.1
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