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聚(1,5-二氨基蒽醌)基复合材料的制备及其在超级电容器中的应用

发布时间:2020-08-27 23:58
【摘要】:超级电容器(SCs),是一种新型的电化学储能器件,由于具有较高的功率密度、超长的循环稳定性能、安全、环保而备受关注。电极材料是超级电容器的核心部件,电极材料的性能决定了超级电容器的性能。近年来,聚(1,5-二氨基蒽醌)(PDAA)由于其具有1,4-苯醌基团和类似聚苯胺的骨架结构,使其在空间立体结构上,具有较大的共轭π键体系,因此其电活性较高,使得其具有良好的导电性、优异的循环稳定性及较大的电压窗口等诸多优点而逐渐被重视起来。本论文以PDAA为研究对象,采用较为简单的方法制备了一系列新型的PDAA基复合电极材料,取得的研究结果如下:(1)利用不同溶剂体系以高氯酸为引发剂,过硫酸铵(APS)为氧化剂,单体1,5-二氨基蒽醌(DAA)经化学氧化聚合得到PDAA。通过实验研究发现,在纯DMF体系中,PDAA的产率只有5%,而在乙腈存在的体系中,均得到了高产率(40%)的PDAA;并且,在实验中,通过调整不同溶剂体系得到了不同形貌的PDAA纳米材料:纳米颗粒(PNPs)、纳米管(PNTs)和纳米带(PNRs)。这三种不同形貌的PDAA纳米材料中,采用乙腈/DMF混合体系(体积比1:1)制备的PNTs,具有最佳的电化学性能(在1 A g~(-1)电流密度下,比电容为353 F g~(-1))。(2)采用膨胀石墨(EG)为原料制备膨胀氧化石墨烯(EGO),以CaCl_2为交联剂,然后将EGO和不同形貌PDAA共凝聚制备EGO/PDAA复合纤维,采用氢碘酸还原得到膨胀还原氧化石墨烯/PDAA(ErGO/PDAA)复合纤维超级电容器电极材料。对其拉伸强度进行了测试,通过SEM、FT-IR、Raman等表征手段对其进行了系统表征,同时,测试了ErGO/PDAA复合纤维的电化学性能。研究结果表明,制备的ErGO/PDAA纳米管(ErGO/PNTs)样品具有最佳的长度比电容值和超高的循环稳定性能,在扫速为100 mV s~(-1)下,循环伏安法测试10000次后,比电容为初始比电容值的130%。(3)以HClO_4为引发剂,APS为氧化剂,通过在氧化石墨烯(GO)表面化学氧化聚合DAA单体,制备了新型的PDAA/氧化石墨烯(PDAA/GO)复合材料,利用水合肼还原得到PDAA/还原氧化石墨烯(PDAA/rGO)复合电极材料。通过优化制备条件,最佳样品(PDAA/rGO S-2)具有较高的比电容(1 M硫酸电解液中,电流密度为1 A g~(-1)下比电容值为617 F g~(-1))和优异的循环稳定性能(扫速在100 mV s~(-1)下循环测试15000此后比电容达124%);然后,采用双氧水对氧化石墨烯片(GO)进行刻蚀致孔,得到多孔氧化石墨烯(HGO),将上述的PDAA@GO复合纳米材料和HGO共混还原后,真空抽滤得到分层多孔PDAA@rGO/HrGO复合膜。在电流密度为0.5 A g~(-1)下,质量比电容和面积比电容分别可达409 F g~(-1)和644 mF cm~(-2),电流密度为5 A g~(-1)下,循环测试10000次后,比电容为初始值的98%。将其组装成对称固体超级电容器(SSCs),三个SSCs串联可以点亮一盏红色的LED灯。(4)以氧化碳布(OCC)为基体,通过酰胺化反应将DAA单体以共价键的方式嫁接在OCC的表面(OCC-DAA),还原得到DAA修饰还原氧化碳布(ROCC-DAA)。研究结果表明,制备的ROCC-DAA具有优异的能量存储性能,在电流密度为1 mA cm~(-2)下,面积比电容可达921 mF cm~(-2),同时具有优异的循环稳定性能,在1 M H_2SO_4电解液中循环测试20000次后,比电容仍保持初始值的116%。然后,在OCC表面经过原位化学氧化聚合DAA,进一步还原得到柔性高性能超级电容器电极材料:PDAA包覆还原氧化碳布柔性复合电极材料(ROCC@PDAA),ROCC@PDAA与还原氧化碳布(ROCC)相比较,在PDAA低负载量(2.9%)的情况下,面积比电容能够提高50%以上,同时,柔性ROCC@PDAA复合电极材料具有优异的循环稳定性能,循环测试20000次后,比电容为初始值的159%。将最佳电极材料ROCC@PDAA-30组装成柔性对称电容器(SSCs),SSCs在较大的电压窗口0~1.2 V下,电流密度1 mA cm~(-2)下,面积比电容可达616 mF cm~(-2),电流密度10 mA cm~(-2)下恒流充放电10000次,比电容仍保持初始电容的83.1%;该器件在不同弯曲角度下和180°弯曲250次,CV曲线基本保持不变,显示出优异的可弯曲性能;两组串联的SSCs器件能够点亮一盏红色的LED灯。
【学位授予单位】:兰州大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:TM53;TB33
【图文】:

超级电容器,电极材料


图 1.1 各种储能设备的能量比较图[2, 6]超级电容器整体性能取决于在组装的过程中所使用材料的结构和性能,包括电极材料和电解质。在电极材料方面,目前。已经开发了大量用于 SCs 的纳米材料。按照电荷存储机制及其电极材料类型,可将超级电容器其分为三大类:主要有双电层电容器(EDLC)、赝电容器(Pseudocapacitors)和混合电容器(Hybridcapacitors)[7],如图 1.2 所示[5]:

储能,电极材料,赝电容器,存储机制


图 1.1 各种储能设备的能量比较图[2, 6]器整体性能取决于在组装的过程中所使用材料的结构解质。在电极材料方面,目前。已经开发了大量用于存储机制及其电极材料类型,可将超级电容器其分为器(EDLC)、赝电容器(Pseudocapacitors)和混合电],如图 1.2 所示[5]:

双电层电容器,电荷存储,机理,电解质溶液


研究生学位论文 聚(1,5-二氨基蒽醌)基复合材料的制备及其在超级电容 双电层电容器 (EDLC)电物体(电极材料)浸没于电解质溶液中,达到平衡时,等量极材料表面,从而在电极材料的表面和电解质溶液界面之间形此类电极组装成双电层电容器(EDLC),EDLC 电荷储存机理

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本文编号:2806789

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