多级孔碳材料制备及其电化学和电磁波吸收性能研究

发布时间：2020-09-01 08:31

　　 随着科学和经济的快速发展,能源和环境问题得到人们越来越多的关注,对新材料的需求也日益增长。多级孔碳材料凭借其比表面积高、密度低、物理化学稳定性好等诸多优点,在能量储存、海水淡化、电磁波吸收和气体吸附等领域应用广泛。近年来,多级孔碳材料的制备及其应用得到了快速发展,但是合适的前驱体和可控结构的设计仍然制约着多级孔碳材料的发展。本论文围绕多级孔碳材料的制备和结构设计及其应用探索展开研究,主要内容如下:(1)利用高内相乳液模板法的结构特点,以二乙烯基苯为反应单体并引入甲苯作为致孔剂,调控体系有机相中反应单体和致孔剂的体积比得到具有较高比表面积的高内相乳液模板法聚合物,并将其作为多级孔碳材料的前驱体。聚合物中的微孔和介孔结构来自于自由基超交联反应和致孔剂,乳液体系分散相中的水滴充当大孔模板。通过控制碳化过程中活化剂与前驱体的质量比,在保留乳液模板大孔框架的同时引入大量微孔和介孔结构,最后得到具有三维互通网络结构的多级孔碳材料。高的比表面积和多层次孔结构的协同效应赋予高内相乳液模板法多级孔碳材料出色的电化学性能,将其作为超级电容器的电极材料时,在1A/g的电流密度下比电容量高达319F/g。此外,该材料也表现出优异的电容去离子性能,在500 mg/LNaCl溶液中的电吸附量高达21.3 mg/g。(2)通过调节乳液体系中水相和有机相的体积比,以及碳化过程中活化剂的质量比,利用乳液模板法聚合物前驱体制备了孔结构和比表面积可控的多级孔碳材料。得益于多级孔结构引起的多重反射和极化作用,该多级孔碳材料展现出优异的吸波性能,其最大反射损耗在11.5GHz处高达-56.4dB,有效吸收带宽在样品厚度为2.46mm时达到6.0GHz。乳液模板法多级孔碳材料中合理的结构设计,不仅能赋予其优秀的电磁波吸收性能,同时还有利于探究多级孔碳材料中不同层次孔结构对吸波性能的贡献。
【学位单位】：厦门大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TQ127.11;TB383.4
【部分图文】：

ＢＰＣ材料固有的氮元素自掺杂性质可以其增加电导率，弓丨入额外的活性位点并逡逑改善表面润湿性。Ｚｈｅｎｇ等人采用丝瓜瓤为原料，经过ＫＯＨ活化处理成功制备逡逑出多级孔碳材料并将其用于超级电容器的电极材料（图１－ｌａ）邋［３４］。该多级孔碳材逡逑料比表面积高达２７１８邋ｍ２／ｇ，在６Ｍ邋ＫＯＨ电解液中的１邋Ａ／ｇ电流密度下比电容量逡逑为３０９．６邋Ｆ／ｇ，组装的对称超级电容器使用ｌＭＮａ２Ｓ0４电解液时在功率密度为逡逑１６０．０邋Ｗ／ｋｇ时的能量密度为１６．１邋Ｗｈ／ｋｇ。Ｚｈｏｕ等人通过热解玉米秸秆得到生物逡逑柴油和生物质碳，并通过调节碳化过程中ＫＯＨ和生物质碳的质量比成功制备了逡逑２逡逑

一一ＢＢＣｓ邋ｃａｒｂｏｎｓ逡逑图１－１逦（ａ）丝瓜瓤衍生的三维多孔活性碳应用于超级电容器［３４］；邋（ｂ）玉米秸杆逡逑衍生的多层次微孔－介孔－大孔结构碳材料应用于超级电容器［３５］。逡逑将天然的生物质转化为新能源材料不仅有利于减少环境污染，还能够缓解石逡逑油能源的短缺。迄今为止，己有报道将甘蔗、花生壳、稻壳等废弃生物质作为合逡逑成用于电化学储能的多级孔碳材料的前驱体［３１－３３』。相比于传统的碳材料，生物质逡逑衍生的多级孔碳（ＢＰＣ）具有以下优点。首先，ＢＰＣ通常来源于农业废料其生产逡逑成本效益高。其次，ＢＰＣ的分层多孔结构有利于电解质渗透和离子扩散。此外，逡逑ＢＰＣ材料固有的氮元素自掺杂性质可以其增加电导率，弓丨入额外的活性位点并逡逑改善表面润湿性。Ｚｈｅｎｇ等人采用丝瓜瓤为原料，经过ＫＯＨ活化处理成功制备逡逑出多级孔碳材料并将其用于超级电容器的电极材料（图１－ｌａ）邋［３４］。该多级孔碳材逡逑料比表面积高达２７１８邋ｍ２／ｇ

为具有较小的界面阻抗［３７］。受这种天然的固有各向异性结构的启发，Ｚｈｉ等人使逡逑用椴木作前驱体制备了具有低曲折度、多通道和介孔结构主导的多级孔碳材料，逡逑并将其应用于超级电容器和ＯＲＲ邋（图１－２）邋［３８］。将原材料与三聚硫氰酸的混合物逡逑在９５０邋°Ｃ下碳化，随着初始杂原子的引入和随后进行的ＮＨ３活化，碳材料表面逡逑的官能团、多级孔结构和比表面积同时得到优化。制备得到的多级孔碳比表面达＇逡逑１４３８邋ｍ２／ｇ，用作自支撑、无添加剂的超级电容器电极在０．２邋Ａ／ｇ的电流密度下，逡逑比电容量高达７０４邋Ｆ／ｇ，用作ＯＲＲ催化剂在碱性介质中具有０．９８邋Ｖ的起始电位逡逑和０．８６邋Ｖ的半波电位。这些得益于其独特的３Ｄ结构和人工掺杂的Ｎ、Ｓ杂原子，逡逑以及多层次各向异性结构的高效传质、高比表面积和丰富的活性位点［３９］。逡逑》仲灥ＷＮ逡逑Ｓｔ：：邋－逦ｒ逦ＮＭＣＳｓ＠ＲＳＰＣ－１逦Ｈｙｄｒｏｔｈｅｒｍａｌ邋ｐｒｏｄｕｃｔｓ逡逑图１－３邋（ａ－ｄ）具有纳米碳微球修饰的多级孔碳的ＳＥＭ图；（ｅ）具有纳米碳微球逡逑修饰的生物质衍生多级孔碳材料制备流程图［４（）］。逡逑除了保留独特的各向异性结构外，将生物质的天然结构与纳米技术相结合也逡逑给碳材料的制备带来新的机遇。Ｌｉ和Ｘｉｅ等人采用稻杆作多孔碳前驱体，结合葡逡逑萄糖水热法成功制备出了具有纳米碳微球修饰的多级孔碳材料（图１－３）邋Ｗ。稻逡逑杆衍生碳材料的天然多孔结构使其有希望用于进一步生产人工控制形态的硬模逡逑板，水热葡萄糖碳微球具有尺寸分布容易调整并且形态均匀的优点，经过Ｋ０Ｈ逡逑活化得到结构可控的多级孔结构复合碳材料

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本文编号：2809503