基于DNA纳米结构研究金纳米颗粒表面等离子体共振性质

发布时间：2020-09-17 20:55

　　金纳米颗粒所具备的表面等离子体共振(SPR)性质与颗粒的尺寸、间距、形貌以及组成密切相关,其组装体结构因具有优异的光学性质、稳定的化学组成以及良好的生物相容性而在生物检测分析中被广泛应用。目前,金纳米结构的制备方法主要分为自上而下刻蚀法和自下而上自组装法,其中自组装方法较为简单、成本也较为低廉,但是利用普通的自组装方法很难得到离散的金纳米结构,而DNA折纸的出现则为解决这一问题提供了可能。DNA折纸结构由一条长的骨架链和多条短的订书钉链组成,每条订书钉链都是完全可寻址的,因此可以作为精确组装金纳米颗粒的模板。本论文主要的研究内容是利用DNA结构组装金纳米颗粒(AuNPs)进而通过表面增强拉曼散射(SERS)研究其表面等离子体共振性质,具体如下:1.我们以二维矩形DNA折纸为平台构建金纳米颗粒滚动体系,一个金纳米颗粒作为参照物固定不动,之后通过链置换反应驱动另一个金纳米颗粒单方向滚动,整个动态过程使用原子力显微镜(AFM)进行表征。起初两个金纳米颗粒处于同一轴线上,间距最小,等离子体共振最强,而随着滚动的进行,间距越来越大,等离子体共振逐渐减弱。该现象与SERS信号检测结果相一致。2.DNA折纸的分辨率只有6 nm,这对调节金纳米颗粒的间距有着较大限制,而环形DNA双螺旋以其2 nm的分辨率成为理想的候选结构。我们首先利用酶合成96 nt环形DNA单链,然后将其作为骨架和预先设计好的订书钉链互补形成DNA纳米管。这种纳米管由三个环形DNA双螺旋横向堆积而成,长度约为9 nm,直径约为10 nm。通过延伸订书钉链作为连接链能够以DNA纳米管单体为基本单元构建三聚体、四聚体和四面体四聚体结构,但由于这些结构尺寸较小,故采用聚丙烯酰胺凝胶电泳(PAGE)对其进行表征,每种目标结构的条带均能明显地观察到。3.DNA纳米管单体、三聚体、四聚体和四面体四聚体具有良好的刚性并且可以很好地控制金纳米颗粒之间的距离。我们使用这些结构组装金纳米颗粒构建金纳米颗粒二聚体、三聚体、四聚体和四面体四聚体,并通过琼脂糖凝胶电泳(AGE)对这些等离子体纳米结构进行纯化以及透射电子显微镜(TEM)进行表征,之后统计每种结构的产率。此外,我们还对金纳米颗粒二聚体结构进行了SERS信号检测,发现其具有良好的表面等离子体共振性质。
【学位单位】：南京邮电大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O614.123;TB383.1
【部分图文】：

序列,二维阵列,课题组,立方体

南京邮电大学专业学位硕士研究生学位论文第一章绪论大学的 Yan 课题组综合“四臂结”和 DX 开发出了更复杂的十字 tile，显著提高了整个 tile 结构的稳定性[18]；2008 年，普渡大学的 Mao 课题组把十字 tile 的每条臂设计为相同的序列，得到一种对称的三角星 tile 结构（3 Point star）[19]。此外，还有许多 tile 的衍生结构，比如 TX[20]，PX[21]等；tile 自组装不仅能构建二维平面结构，也可以构建多种三维空间结构，比如 Seema课题组构建出了 DNA 立方体结构[22]和截顶八面体结构[23]，并采用酶切的方法来鉴定产物的拓扑结构；还有 Mao 课题组用 N 角星系列对称 tile 组装的四面体、十二面体、巴克球、二十面体、纳米笼、立方体，在用冷冻电镜和软件重构分析后，发现这些结构和初始的设计是相符合的[24,25]。

二维图,二维,图形

南京邮电大学专业学位硕士研究生学位论文第一章绪论铺展成特定的形状。所使用的骨架链是从噬菌体 M13mp18 中提取的单链 DNA，长度为 724个核苷酸（nt），无论从链长度还是其二级结构来说都是非常理想的骨架链选择。在这里要特别提出的一点是，DNA 折纸术是采取一种光栅填充的方式（Raster-filling）使整条骨架链折叠并铺满预先设计好的图形，因此得到的二维平面图形是实心的，而不是个简单的框架而已。Rothemund 使用 DNA 折纸术这种方法做出了方形（普通多边形）、矩形（有缝图形）、五角星（尖角图形）、笑脸（有孔图形）和两种三角形（不同连接方式下的分部图形）等（图 1.2a[13]，而且这几种图形的产率也比较高，但是美中不足的是，这六种图形都是对称的。不久，来自中科院上海应用物理研究所和上海交通大学的研究人员便通过 DNA 折纸术做出了本领域内第一个二维非对称图形—中国地图（图 1.2b）[28]；丹麦 CDNA 中心的 Andersen 等人做出了非对称且有孔的海豚形状（图 1.2c）[29]；Pound 等人做出了母校杨百翰大学的简称—BY、U 三个字母（图 1.2d）[30]。

基于DNA纳米结构研究金纳米颗粒表面等离子体共振性质

三维DNA折纸结构

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