基于第一性原理的二硫化钼纳米带电子结构和磁性质的理论研究

发布时间：2020-09-19 21:52

　　 近年来,层状二硫化钼作为典型的过渡金属硫属化合物,由于其奇异的电子结构、催化性质、光伏性质和储能性质而备受关注。体相的MoS_2是带隙为1.29 eV的间接带隙半导体,而层间存在的弱范德华力使得其可以剥离得到单层MoS_2——带隙约1.8 eV的直接带隙半导体,展现出很强的光吸收、荧光和光电导性质。随着对MoS_2研究的深入,科学家们对具有量子尺寸限制效应的MoS_2纳米带进行理论研究和实验制备。由于剪切方向的不同,产生锯齿形和扶手椅型两种边缘的MoS_2纳米带。本论文中,我们采用第一性原理研究边缘钝化和过渡金属元素掺杂对MoS_2纳米带的光、电、磁性质调控。主要内容如下:(1)我们基于密度泛函理论研究了锯齿型纯二硫化钼纳米带(ZMoS_2NR)和边缘O原子钝化后的电子结构、磁性质和稳定性。纯ZMoS_2NR是具有铁磁边缘态的磁性金属,而边缘钝化降低了边缘不饱和电子的数量从而降低了总磁矩。很明显,ZMoS_2NR的电子结构和磁性质取决于边缘态。当两边被O原子钝化,ZMoS_2NR是非磁金属;当单边被O原子钝化,体系展现出单边铁磁态,磁性集中在未钝化的一边。因此,边缘钝化不仅可以调节ZMoS_2NR的磁性,还消除了不饱和键,提高了结构稳定性。这些发现打开了 ZMoS_2NR在纳米器件和自旋电子器件方面的应用。(2)我们通过密度泛函理论研究了全H钝化扶手椅型二硫化钼纳米带(AMoS_2NR)的电子结构、磁性质和稳定性。全H钝化AMoS_2NR是非磁半导体,但是过渡金属元素掺杂可以使得AMoS_2NR展现出多种多样的性质(非磁金属态、磁性半导体态、非磁半导体态、半金属态)。电子结构分析表明过渡金属掺杂AMoS_2NR的磁性主要集中在掺杂原子和边缘Mo原子上,取决于金属原子的晶场劈裂能和交换劈裂能竞争作用。更重要的是,Mn掺杂AMoS_2NR具有长程铁磁性、良好的稳定性、可靠的居里温度,因而适合于作为自旋电子器件材料。(3)最后,我们对未钝化和钝化的扶手椅型二硫化钼纳米带的电子结构进行研究,发现边缘态对其性质有重要的影响。AMoS_2NR是非磁半导体,随着带宽的增加,会产生间接-直接带隙转变。边缘钝化作为一种有效调控AMoS_2NR的能带工程是因为可以实现电荷的重新分布。通过选择合适的官能团和钝化类型也可以实现间接带隙到直接带隙的转变。结果发现全H、NH2钝化和OH的部分钝化可以实现间接-直接带隙半导体转变,也提高了体系的稳定性。这些有趣的发现将会促发AMoS_2NR进一步应用在光电子器件中。
【学位单位】：扬州大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TQ136.12;TB383.1
【部分图文】：

图１．２２Ｈ相、３Ｒ相、ＩＴ相的ＭｏＳ２晶体结构图，黄色的Ｘ原子为Ｓ原子，灰色的Ｍ原子为金属逡逑原子％逡逑

２Ｈ逦0Ｍ逡逑１邋Ｘ邋Ｘ邋３Ｒ逡逑图１．２２Ｈ相、３Ｒ相、ＩＴ相的ＭｏＳ２晶体结构图，黄色的Ｘ原子为Ｓ原子，灰色的Ｍ原子为金属逡逑原子％逡逑１．２体相和单层Ｍ0Ｓ２的基本性质与器件应用逡逑１．２．１邋ＭｏＳ２材料的基本性质逡逑＊＊＇＊？：－」八逡逑夂教“偏＾‘，、娭、＇逡逑＇Ｔ＇逦＇逦、卞逡逑图１．３邋ｌｃｍ长的Ｍ０Ｓ２块体［９】逡逑

１．３．２邋ＭｏＳ２纳米带的改性逡逑低维二硫化钼材料展现出磁性就是因为边缘电子自旋态的出现［２２１。也正是由于边缘态逡逑的出现，Ｍ0Ｓ２ＮＲ表现出奇异的光学、力学、电子学和磁学性质［２｜，２３￣２力。比如准一维的锯逡逑齿型二硫化钼纳米带由于边缘的铁磁态而表现为磁性金属而准一维的扶手椅型二硫化逡逑钼纳米带相较于单层二硫化钼展现出更强的激子效应【２５】。扶手椅型边缘的悬挂键也诱导逡逑ＡＭ０Ｓ２ＮＲ展现出相较于体相和单层ＭｏＳ２更好的热电性质和电子热导率［２８】。其也会由于量逡逑子尺寸限制和带边效应而展现出奇异的电磁性质［２９］。比如Ｆｅ掺杂扶手椅型纳米带表现出逡逑铁磁性，且通过调控掺杂浓度可以实现体系居里温度的改变。锯齿型边缘的重构可以实现逡逑自旋过滤、负微分电阻和巨磁阻现象＠１。不同带宽１Ｔ／２Ｈ异质结Ｍ0Ｓ２纳米带的磁性具有逡逑一致性，且其带隙随纳米带宽度变化的振荡要强于２Ｈ－ＭＯＳ２纳米带［３１】。而通过施加应力逡逑场可以调节纳米带电子结构和光学性质，比如带隙的增大和磁性的增强［３２￣３４】。因此对ＭｏＳ２逡逑纳米带的进－步研究应用具有重要的意义。逡逑

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本文编号：2823039