Pb基二维材料设计及量子性质调控

发布时间：2020-09-23 10:57

　　 首先我们研究了氢化二维薄膜BiPb的量子自旋霍尔效应(QSH)及Rashba自旋劈裂(RSS)性质。能带拓扑性与Rashba自旋劈裂一直是凝聚态物理中两个被广泛探索的新奇特性,但在二维材料体系中它们共存的情况仍较少出现。由于在自旋电子学方面有巨大应用潜力,拓扑绝缘体(TIs)中的自旋轨道耦合(SOC)也得到了诸多关注。Pb元素与Bi元素有着强自旋轨道耦合作用,有可能导致材料呈现出非平庸拓扑态,所以我们通过第一性原理计算了一种新型二维BiPbH薄膜结构,它能够实现非平庸拓扑性与较大Rashba自旋劈裂的共存,由p_(x,y) p_z轨道能带反转诱导的非平庸量子态可通过Z_2拓扑不变量及边缘态进行证明。更有意义的是,在这个系统中共存的拓扑带隙和Rashba自旋劈裂能够在一个较大的应力范围内(-6%到6%)保持稳定。而且在适当的应力范围内,Γ点带隙与Rashba劈裂分别最大可达到0.4 eV与53.1 meV,使其有可能在室温中实现量子自旋霍尔效应。我们也研究了卤化对二维薄膜BiPb量子拓扑性质的影响。与氢化BiPb结构相同,由Bi和PbX(X=F,Cl,Br,I)组成的二维六角蜂窝状薄膜结构仍是大带隙二维拓扑绝缘体。同样它们的非平庸拓扑性及p_(x,y) p_z能带反转可通过Z_2拓扑不变量及自旋动量锁定的边缘态证实。更加重要的是,这些卤化薄膜结构的Rashba劈裂可以在更大的应力范围内达到81 meV。另外,我们通过构建BiPbX/h-BN异质结,发现衬底对二维BiPbX薄膜在费米面附近的能带几乎没有影响,因而BiPbX的拓扑性质在BiPbX/h-BN异质结中得以保持。考虑到此结构拓扑性质的鲁棒性,本工作为设计基于二维薄膜材料的拓扑量子器件提供了新平台。另一方面,我们还研究了二维薄膜PbTe的拓扑晶体绝缘体(TCIs)性质。尽管拓扑晶体绝缘体已在三维材料体系中得到了广泛研究和实验观测,但基于二维体系的拓扑晶体绝缘体材料仍较少报道。通过研究二维PbTe(001)薄膜的晶体结构和电子性质,我们发现单层和三层PbTe(001)薄膜是具有较大带隙(~0.3 eV)的本征拓扑晶体绝缘体,因此具有在室温下应用的潜在价值。进一步分析发现其拓扑晶体绝缘体性质起源于p_(x,y) p_z能带反转,这是由轨道杂化效应及界面量子限制效应联合导致的。特别重要的是,通过施加双轴应力,可以观测到半金属(semimetal)-拓扑晶体绝缘体-平庸绝缘体的转变,施加单轴应力则导致材料出现Z_2非平庸态。我们还发现单层PbTe薄膜生长在NaI半导体衬底上依然能够保持拓扑晶体绝缘体态,因而关于PbTe(001)薄膜量子态相变及拓扑带隙调控的研究,将为实现低损耗拓扑量子器件提供一个新思路。
【学位单位】：济南大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TB34
【部分图文】：

济南大学硕士学位论文第一章 绪 论言石墨上成功剥离出石墨烯以来[1]，二维材料开始受到研究者们的广泛关注料在结构上有着优异的延展性，在性质上有着与三维结构不同的新颖性采用三维材料的情况下，可以应用新型二维材料来满足各种用途。近些年多具备应用意义的二维材料体系，例如硅烯、锗烯、磷烯、硼墨烯、Mo合物、BN 蜂巢结构等等[2-8]，凭借它们独特的物理化学性质，各领域都基新型高性能电子器件。

Pb 基二维材料设计及量子性质调控电流方向与电子自旋间的规律，能够实现电子的低散耗传导，借助于这个效应，拓缘体的应用将给世界信息产业带来巨大变革。拓扑绝缘体材料的亮点在于其体态是的，但边缘有着螺旋极化的零带隙边缘态，使得边缘是导电的，如图 1-2(a)所示，由于材料固有的自旋轨道耦合（SOC）作用[26]导致的，而且这个金属性的边缘态是空间拓扑结构决定的，与实空间的材料表面无关。由于这个性质，二维拓扑绝缘体抵抗非磁杂质的鲁棒性，这使它们更合适应用在自旋输运相关的电子器件上。

图 1-3 HgTe/CdTe 量子阱的量子自旋霍尔效应示意图。早先的报道中，提到了许多体系存在 Rashba 效应，然而这些体系大多只展Rashba 自旋劈裂[65]。目前，研究者们发现了一些贵金属[66,67]和重金属表面大的 Rashba 自旋劈裂，劈裂强度通过系数R表示，其R大小在范围 0.3进而又发现一部分体系能进一步增强 Rashba 自旋劈裂，比如 Bi/Ag 合金u (111)上的 Bi 薄膜[71]、块状 BiTeI 等，R在 1.36 eV 以上[72]。近来在化材料 GeTe[73]、有机/无机杂化的 CH3NH3PbX3卤化钙钛矿[74]、CdTe/InSb构中也有关于 Rashba 自旋劈裂研究，这些结果为自旋场效应管（FET）新的思路。第 IV 族 Pb 相对应的第 V 族元素 Bi 同样具有很大的自旋轨道耦合强度，也设计了基于 Bi 元素的化合物，用来实现大带隙的非平庸拓扑态[21,50,56,58上，Drozdov 等人[85]通过扫描隧道显微镜（STM）观测到了二维 Bi 的一

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