二维铬基硫族化合物的化学气相生长及性能研究

发布时间：2020-10-10 12:12

　　 石墨烯的问世掀起了二维材料的研究热潮。二维尺度带来的一系列新奇的物理特性以及对平面加工工艺良好的兼容性,使二维功能材料成为构筑未来电子器件的首选材料之一。其中,二维磁性材料是未来低维自旋电子器件的发展基础。然而大多数已开发的二维材料并不具有本征磁性,关于二维磁性材料的早期研究主要集中在非磁性二维材料的磁学改性上。直至近两年,伴随着二维磁性材料的成功制备,关于本征二维磁性的研究才开始兴起和发展。目前报道的二维材料,如CrI_3、Cr_2Ge_2Te_6、Fe_3GeTe_2等,均为典型的范德华晶体,可以通过简单的机械剥离法获得薄层结构,但其产量却受到很大限制。CrI_3等不能在大气中稳定存在,材料的制备、器件的构筑甚至后期的性能测试均需在手套箱中进行;较低的居里转变温度也是阻碍其实际应用的瓶颈之一。因此,实现高稳定性的室温二维本征磁性材料的大量制备是目前该领域急需解决的问题之一。本工作以具有室温稳定性和本征磁性的非层状铬基硫族化合物为研究对象,借助改进的化学气相沉积法(chemical vapor deposition,简称CVD)成功合成了薄层的二维样品,并对其基本结构、光学、电学、磁输运等性质进行表征和分析。具体工作如下:(1)通过改进的CVD法,即结合范德华外延生长和限域生长空间的构筑,成功合成了三角形或六边形的二维超薄材料。样品尺寸最大可达40?m,厚度最薄为2.5 nm。使用XRD、XPS、EDS、TEM等手段对材料的物相、结构、元素等进行表征和分析,确认获得的二维材料为菱方相的Cr_2S_3。借助共聚焦拉曼设备对该材料的拉曼振动光谱进行系统的采集和分析,研究了厚度和温度对其拉曼位移的影响,并首次对其拉曼振动模进行归属判别。材料的低温电输运性能显示材料具有良好的导电性且表现出典型的半导体特性。(2)通过引入石英U型槽构筑限域生长空间,以此调节气流传输的速率和浓度,结合范德华外延生长,成功合成了超薄的T?相Cr_(0.68)Se纳米片。首次对该材料的拉曼振动光谱进行采集和分析,并对其拉曼振动模进行归属判别。研究样品厚度的变化对材料拉曼峰位移的影响。分别借助高真空的低温变温台和高温变温台研究样品在低温区域和高温区域拉曼峰的变化,以探究材料的导热性能和热稳定性。电学和磁输运测试表明材料具有良好的导电性,对栅极调控不敏感,并表现出微弱的P型半导体特性。(3)通过范德华外延生长,成功在云母衬底上合成了六边形的单斜相Cr_5Te_8纳米片。借助XRD、XPS、TEM等手段表征和分析了材料的物相、成分和结构。联合共聚焦拉曼系统和飞秒激光器,对该材料的光学性质和结构进行了表征和分析。最后,我们对全文进行了总结,提出本工作存在的问题以及今后的研究计划。
【学位单位】：华中科技大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TB383.1
【部分图文】：

（a）电子的绕核和自旋运动。（b）方向相反的填满壳层电子的绕核和自旋运动。（d）未填满壳层电子的绕核1 Diagram of atomic magnetic moment. (a) Orbital motion and spinnt of electron orbits with different directions. (c) Orbital motion anull-filled shells. (d) Orbital motion and spin of electron in the unfill，具有满填充电子壳层的惰性气体（ⅧA）不可能表现-ⅦA）虽都有未成对的电子，但在形成化合物时，这也大都不具备明显的磁性；只有过渡族元素具有非价电料中磁矩的主要来源。如果只考虑原子的净磁矩会发 个自旋方向相同的电子，应该具有比 Fe、Co、Ni 等更却是一种典型的顺磁材料，这说明原子净磁矩的存在并。当原子聚集成晶体时，还需要考虑原子外层电子结构道的劈裂等一系列作用和变化。原子相互接近形成分子

（a-c）单层、双层和三层 CrI3的磁矩排布状态与外加磁场OKE signal on a (a) monolayer, (b) bilayer and trilayer CrI3磁矩具有垂直于 ab 面的择优取向，每一单层中的相邻层的磁矩方向却完全相反，层间耦合之后显轨道耦合协调了 Cr 离子之间的超交换作用，导致异性[68]。块体的 CrI3在居里温度（61 K）以下表单层的 CrI3仍可保持磁矩面外同向排布的伊辛铁磁45 K，略小于块体，说明材料的层间耦合作用al Kerr effect，简称 MOKE）测试结果显示，少层变性质（图 1.2）：单层和三层 CrI3纳米片均表现- 0H 测试结果则明显不同，在±0.65 T 的磁场范围临界值后， k发生跃变（超磁性），磁矩恢复面外

华 中 科 技 大 学 博 士 学 位 论 文构筑了基于少层 CrI3的多自旋滤波器磁隧道结，器件构型如图 1.3b 所示。研究发现，随着 CrI3层数的增加 sf-MTJs 的隧穿磁阻会显著提升；当 CrI3为 4 层时，sf-MTJs的隧穿磁阻高达 19000%。反射磁圆二色性光谱仪测试结果表明，隧穿磁阻的显著变化归因于 CrI3层与层之间的反铁磁排布。图 1.3c&d 所示为基于三层 CrI3的sf-MTJs 的隧穿电流及在面外磁场下其 RMCD 信号的变化曲线。对 RMCD 信号进行量化分析可以推导出三层 CrI3的每一层的磁矩排布状态，结果表明三层 CrI3也是层间反铁磁的。区别于传统的“铁磁/绝缘体薄膜/铁磁”三明治式的隧穿磁阻器件，该研究工作中的 TMR 效应完全是通过二维磁性绝缘体 CrI3独立实现的。可以将每一层 CrI3都理解为独立的隧穿势垒，层与层之间磁矩方向的相对排列关系决定了最终隧穿电阻的大小，从而实现自旋过滤。巨大的隧穿磁阻有望应用于隧穿记忆器件、传感器及自旋过滤器件等的自旋电子学领域。
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本文编号：2835174