基于碳纳米复合电极材料的研究

发布时间：2017-04-03 17:13

  本文关键词：基于碳纳米复合电极材料的研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：随着人口不断增长和科学技术水平的进步,全球能源短缺和环境污染问题已经成为当今阻碍社会发展的两大支柱。发展新能源成为迫切必须解决的科学问题。目前,氢能和微生物燃料电池(MFC)是新能源发展的两大趋势。氢能被认为是最理想的能源,电解水制氢技术也是效率最高的制氢技术,但是过高的阳极析氧过电位限制了电解水制氢的发展。微生物燃料电池是新型的清洁能源技术,但是昂贵的阴极催化剂Pt限制了MFC的实际应用。两种新能源技术都需要研发价格低廉、性能较高的电极材料。碳纳米材料具有较大的比表面积、较高的电导率等等,广泛应用于燃料电池、电解水制氢、超级电容器等电化学领域。本文以碳纳米材料为主体,负载各种不同类型的催化活性物质,研究其阳极析氧或阴极氧还原性能,取得的结果如下:(1)用水热法和电沉积法合成了H-TiO2/MnOx纳米线覆盖在碳布表面,H-TiO2纳米线被均匀地覆盖了一层不定型的Mn Ox,形成了核壳结构。在阳极析氧性能测试中,该催化剂显示了非常低的起峰电位数值、较高的电流密度和稳定性。在0.7 V下计时电流实验结束后,XPS测试表明Mn2+的比例增加,Mn3+和Mn4+的比例减少,证实了在碱性电解水体系中,电子传输是析氧反应的关键。(2)用丙烯酸阳离子交换树脂合成了多孔类石墨烯碳纳米材料,用简单的水热法负载钴酸镍,并利用Na BH4化学还原贵金属盐制备了Au-Ni Co2O4/HPG,Pt-Ni Co2O4/HPG和Pd-Ni Co2O4/HPG。发现Au-Ni Co2O4/HPG纳米复合材料的阳极析氧催化活性最高,通过不同比例的Au和Ni Co2O4,发现Au-Ni Co2O4(wt 1:5)/HPG拥有较低的起峰电位数值和较高的电流密度。XPS数据也显示当加入金颗粒后,Ni和Co的2p峰值正移。结果表明,Au是一种电负性较高的金属,能促进Co4+和Ni3+高价离子的生成,因此复合材料的活化中心数增多,活性和稳定性也就得到提高。(3)在多孔类石墨烯上用一步水热法合成了Co0.85Se,同时在多孔类石墨烯上负载了传统Co3O4催化剂。通过一系列的阳极析氧性能测试后,发现Co0.85Se/HPG与Co3O4/HPG相比表现出更优异的催化活性。这项工作给硒化物应用于碱性电解水领域中打开了一个新的视野,打破了只使用氧化物作为催化剂的传统。(4)利用简单的水热法,在多孔类石墨烯和多壁碳纳米管上修饰NiCo2O4,研究了其氧还原性能和微生物燃料电池产电性能。在MFC应用中,Ni Co2O4/HPG和Ni Co2O4/MWCNTs都显示了较大的功率密度和开路电压,、以Ni Co2O4/MWCNTs(wt 1:1)性能最优。这两种催化剂具有其制备简单,成本低等优点,作为阴极催化剂改善微生物燃料电池领域的应用前景。
【关键词】：阳极析氧反应 微生物燃料电池 碳纳米材料 氧化物 硒化物 贵金属
【学位授予单位】：广州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB332;TM911.4
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第一章 前言11-27
• 1.1 研究背景11
• 1.2 氢能11-15
• 1.2.1 氢能的优点11-12
• 1.2.2 制氢技术12-13
• 1.2.3 电解水制氢技术13-15
• 1.3 碱性阳极析氧催化剂的研究15-18
• 1.3.1 贵金属及其化合物15-16
• 1.3.2 过渡金属及其化合物16-18
• 1.4 微生物燃料电池18-20
• 1.4.1 微生物燃料电池概述18-19
• 1.4.2 单室微生物燃料电池的工作原理19-20
• 1.5 微生物燃料电池的阴极催化剂的研究进展20-22
• 1.5.1 贵金属及其合金材料20-21
• 1.5.2 过渡金属氧化物21-22
• 1.6 碳纳米材料介绍22-25
• 1.6.1 碳纳米管的介绍及应用22-23
• 1.6.2 石墨烯和类石墨烯的介绍及应用23-24
• 1.6.3 碳纤维的介绍及应用24-25
• 1.7 选题依据及研究内容25-27
• 第二章 实验部分27-33
• 2.1 实验试剂27-28
• 2.2 实验主要设备及型号28
• 2.3 催化剂物理表征28-30
• 2.3.1 催化剂的物相分析28-29
• 2.3.2 催化剂的形貌和元素成分分析29
• 2.3.3 催化剂的X射线光电子能谱分析29-30
• 2.4 催化剂的电化学性能30-31
• 2.4.1 线性扫描伏安法30
• 2.4.2 交流阻抗法30-31
• 2.4.3 计时电流测试31
• 2.4.4 计时电位测试31
• 2.5 MFC性能测试和分析方法31-33
• 2.5.1 电压测试31-32
• 2.5.2 极化曲线和功率密度曲线32-33
• 第三章 H-TiO_2/MnO_x纳米线的阳极析氧性能研究33-45
• 3.1 引言33
• 3.2 实验部分33-35
• 3.2.1 TiO_2纳米颗粒的制备33-34
• 3.2.2 H-TiO_2纳米线的制备34
• 3.2.3 H-TiO_2/MnO_x纳米线的制备34
• 3.2.4 物理性能表征34-35
• 3.3 结果讨论35-43
• 3.3.1 X射线电子能谱分析35-36
• 3.3.2 X射线粉末衍射分析36-37
• 3.3.3 扫描电镜分析37-38
• 3.3.4 透射电镜分析38-39
• 3.3.5 线性扫描伏安图分析39-40
• 3.3.6 计时电流图分析40-41
• 3.3.7 计时电位分析41-42
• 3.3.8 H-TiO_2/MnO_x纳米线反应机理分析42-43
• 3.4 本章小结43-45
• 第四章 多孔类石墨烯负载贵金属-NiCo_2O_4纳米复合材料的制备及其阳极析氧性能研究45-61
• 4.1 引言45-46
• 4.2 实验部分46-48
• 4.2.1 三维多孔类石墨烯（HPG）的制备46
• 4.2.2 类石墨烯负载NiCo_2O_4纳米复合材料的制备46
• 4.2.3 类石墨烯负载NiCo_2O_4-贵金属（贵金属- NiCo_2O_4/HPG）纳米复合材料的制备46-47
• 4.2.4 类石墨烯负载贵金属纳米复合材料的制备47
• 4.2.5 催化剂电极的制备47
• 4.2.6 物理性能表征47
• 4.2.7 电化学表征47-48
• 4.3 结果讨论48-59
• 4.3.1 多孔类石墨烯（3D HPG）扫描电镜图分析48-49
• 4.3.2 多孔类石墨烯（3D HPG）和NiCo_2O_4/HPG的石墨化程度探究49-50
• 4.3.3 X 射线粉末衍射图谱分析50-51
• 4.3.4 透射电镜图分析51-52
• 4.3.5 元素分布图52-53
• 4.3.6 线性扫描伏安图分析53-54
• 4.3.7 不同比例阳极析氧电催化剂活性分析54-55
• 4.3.8 交流阻抗图分析55-57
• 4.3.9 计时电流图分析57-58
• 4.3.10 X射线电子能谱分析58-59
• 4.4 结论59-61
• 第五章 Co_(0.85)Se掺杂类石墨烯复合材料的制备及其的阳极析氧性能研究61-73
• 5.1 引言61
• 5.2 实验部分61-64
• 5.2.1 Co_(0.85)Se掺杂类石墨烯复合材料的制备61-62
• 5.2.2 Co/HPG和Se/HPG复合材料的制备62
• 5.2.3 Co_3O_4/HPG复合材料的制备62
• 5.2.4 催化剂电极的制备62
• 5.2.5 物理性能表征62-63
• 5.2.6 电化学表征63-64
• 5.3 结果分析64-72
• 5.3.1 X射线粉末衍射分析64-65
• 5.3.2 X射线电子能谱分析65-66
• 5.3.3 透射电镜图分析66-67
• 5.3.4 线性扫描伏安图分析67-68
• 5.3.5 交流阻抗图分析68-70
• 5.3.6 计时电流图分析70-71
• 5.3.7 计时电位图分析71-72
• 5.4 本章小结72-73
• 第六章 NiCo_2O_4修饰碳纳米复合材料的制备及其微生物燃料电池性能研究73-85
• 6.1 引言73
• 6.2 实验部分73-76
• 6.2.1 碳纳米材料预处理73-74
• 6.2.2 碳布的预处理74
• 6.2.3 NiCo_2O_4修饰碳纳米复合材料的制备74
• 6.2.4 MFC阴极催化剂层的构建74
• 6.2.5 物理性能表征74
• 6.2.6 电化学表征74-75
• 6.2.7 MFCs的产电性能75-76
• 6.3 结果与讨论76-83
• 6.3.1 X射线粉末衍射分析76-77
• 6.3.2 透射电镜分析77-78
• 6.3.3 线性扫描伏安图分析78-79
• 6.3.4 电化学阻抗性能分析79-80
• 6.3.5 电池输出电压性能分析80-81
• 6.3.6 产电性能分析81-83
• 6.4 结论83-85
• 第七章 结论及展望85-87
• 7.1 结论85-86
• 7.2 展望86-87
• 参考文献87-96
• 攻读硕士学位期间发表的论文96-97
• 致谢97

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前10条

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