N型CoSb基half-Heusler合金热电性能的研究

发布时间：2020-10-19 15:24

　　 由于能源危机与其伴随的环境污染问题,探索绿色可再生能源并提高能源利用效率成为了研究焦点,而热电材料正是一种能直接将热能转化为电能的半导体功能材料。Half-Heusler材料具有良好的热稳定性和机械性能,同时满足新型绿色能源标准。本文采用电弧熔炼、高能球磨后,热压的方法制备了n型CoSb基half-Heusler合金,分别针对其基本物性及热电性能进行了研究。优化了18价电子(Ti,Hf)CoSb基合金的热电性能,分别在(Ti,Hf)位和Co位进行不同元素的电子掺杂。在(Ti,Hf)位掺杂Ta后,通过调整Ti和Hf的比例,进一步优化其热电性能。通过对比可以看到,与Zr/Hf合金化相比,由于Hf和Ti原子的质量和尺寸差异更大,Ti/Hf合金的晶格热导率更低。调节Ti与Hf的比例后,使得Ti_(0.45)Hf_(0.45)Ta_(0.1)CoSb的ZT值在900 K时达到~0.63。如在Co位掺杂Ni,在Ti_(0.5)Hf_(0.5)Co_(0.9)Ni_(0.1).1 Sb合金中得到900 K时ZT值~0.55。分析了19价电子(Nb,V)CoSb基合金的热电性能,主要通过对VCoSb合金进行V缺位,对V位进行n型Ti掺杂,对NbCoSb合金Nb位进行V固溶,对Nb缺位后的Nb_(0.8)CoSb的Nb位进行V固溶等手段,分别探究其对热电性能的影响。结果表明,通过V空位使得VCoSb合金中的杂质相含量减小,从而提高了其热电性能。可以得到成分为V_(0.9)CoSb合金的ZT值在900 K时达到0.53。对V位进行n型Ti掺杂V_(0.9)Ti_(0.1)CoSb合金热电材料经过热处理后,测试其性能变化,ZT值在900 K时达到0.5,比未进行热处理样品提高了25%。对NbCoSb合金Nb位进行不同量V固溶,同时对Nb缺位后的Nb_(0.8)CoSb合金Nb位进行不同含量V固溶,测试后发现,Nb缺位固溶合金较未缺位固溶合金,性能并没有明显的提高,成分Nb_(0.5)V_(0.5)CoSb合金与成分Nb_(0.3)V_(0.5)CoSb合金的ZT值在900 K时都为0.46。探究了V-Co-Sb三元系600℃相组织关系,测得V-Co-Sb三元系在600℃时的等温截面相图。通过对V-Co-Sb三元系中各个化合物进行的实验测定,发现VCoSb三元化合物单相区在相图中存在一定的固溶度,且向V缺位处偏移,而理论预测的V:Co:Sb=1:1:1配比的化合物点并不在此单相区内,这很好的解释了关于VCoSb合金体系热电研究文献中未制备出单相VCoSb合金的原因,同时也为后续19价电子VCoSb合金体系的热电研究提供了理论基础。
【学位单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TB34
【部分图文】：

能的提高起到了显著作用。随着各种改善实验方法的引入，热电材料的研究再次获得了令人满意的进展。.3 热电应用基本原理.3.1 热电效应根据前文所述，热电的这三种效应中为热电发电以及制冷提供了依据。Seebeck 效应[13]如图 1-1 所示，即 a，b 两种不同导体构成的闭合回路，在接点 1，2 两端施以温度差 ΔT（T1>T2），则会在 y，z 两端之间产生电势差 ΔVyz。位温度梯度生成的电势差被称为 Seebeck 系数。其表达式为：0 abTV dVT dTlim(1-1)中 ΔT——闭合回路两端的温度差（K）；ΔV ——冷热两端产生的电势差（V）； ab——Seebeck 系数（V K-1）。

如果材料中以电子导电为主，则 Seebeck 系数表现为负值，此时们称之为 n 型半导体材料；如果材料中以空穴导电为主，则 Seebeck 系数表为正值，则称之为 p 型半导体材料。Peltier 效应如图 1-2 所示，这种电回路是由两种不一样的金属组成的，当电流在其中通过时，接触点两边会分别发生吸热与放热这两种不同的热量变，而连接处电流方向决定了其温度变化，在接头处的释放或吸收的热量与电的大小成正比，我们把这个比例系数被称为 Peltier 系数。其表达式如下：/ ( )b a abQ dQ dt I(1-2)中Q——接头处的吸、放热量（W）；I ——闭合电路通入的电流（A）；ab ——A、B 两种导体的 Peltier 系数之差（WA-1）。Peltier 效应主要是因为载流子在不同的金属导体之间传递时，电子和空穴别向从连接点向相反方向移动，在连接处产生空穴-电子对，此过程由于能量换的原因而使得有吸热与放热的物理现象发生。

材料热电性能与载流子浓度关系
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本文编号：2847387