铌铟酸铅-铌镁酸铅-钛酸铅介电弛豫和机电特性研究

发布时间：2020-11-19 22:38

　　 弛豫铁电材料由于其优异的机电和压电性能,被普遍认为是非常具有应用前景的压电材料。介电弛豫特性自弛豫铁电体出现以来就成为了物理和材料领域的研究热点。对于弛豫铁电体弛豫特性的研究不仅可以探究弛豫铁电体巨压电性起源等重要的物理问题,还可以对新型高性能压电材料的研发起到借鉴作用。三元系弛豫铁电材料Pb(In_(1/2)Nb_(1/2))O_3-Pb(Mg_(1/3)Nb_(2/3))O_3-PbTiO_3(PIN-PMN-PT)由于其优异的机电性能以及高矫顽场E_c和高居里点T_C等特性,被认为是一种非常适用于在大电场和高温环境下工作的弛豫铁电材料。但是,较低的机械品质因数Q_m和较高的介电损耗tanδ却限制了PIN-PMN-PT在大功率器件中的应用。为了克服PIN-PMN-PT低Q_m的劣势,Mn掺杂PIN-PMN-PT单晶被成功制备。Mn掺杂大幅提升了PIN-PMN-PT单晶的Q_m,使其更加适用于大功率器件的应用。鉴于PIN-PMN-PT和Mn掺杂PIN-PMN-PT弛豫铁电材料的应用前景和研究现状,本文从以下几个方面对PIN-PMN-PT及其掺杂体系的介电弛豫特性、机电特性和缺陷偶极子动力学特性进行了系统的研究。本文首先对PIN-47PMN-29PT单晶和PIN-PMN-34PT陶瓷的弥散相变和介电弛豫特性进行了研究。通过Curie-Weiss定律拟合确定了PIN-47PMN-29PT单晶的PNRs存在的最高温度T_B。利用Lorentz-type关系对PIN-47PMN-29PT单晶T_m以上的介电温谱进行拟合,得到了PIN-47PMN-29PT单晶的弥散因子δ(30 K)。基于极化后PIN-47PMN-29PT单晶的介电温谱和Vogel-Fulcher定律拟合结果,确定了PIN-47PMN-29PT单晶的PNRs热激活行为冻结温度T_f,并对其物理机制进行了讨论。发现三元系PIN-PMN-PT的弥散特性要强于同PT组分的二元系PMN-PT。以PIN-42PMN-34PT陶瓷作为研究对象,研究了A位Pr掺杂和B位Mn掺杂对钙钛矿型PIN-42PMN-34PT陶瓷的机电和介电弛豫特性的影响。研究结果显示,Pr掺杂破坏了PIN-42PMN-34PT陶瓷的长程有序铁电态结构,导致样品的机电性能和居里点T_C出现下降。但是,Pr掺杂大幅提升了PIN-42PMN-34PT陶瓷的弛豫和弥散特性。另外,1.4-2 mol%Pr掺杂的PIN-42PMN-34PT陶瓷呈现出优异的电致伸缩特性。1.7 mol%和2 mol%Pr掺杂PIN-42PMN-34PT陶瓷的电致伸缩系数Q_(33)约为0.03 m~4/C~2,且呈现出良好的温度稳定性。Mn掺杂导致PIN-42PMN-34PT陶瓷内部缺陷偶极子的出现,缺陷偶极子的“钉扎作用”使样品的机械品质因数Q_m得到了大幅提升,可满足大功率机电器件的应用要求。另外,Mn掺杂提升了PIN-42PMN-34PT陶瓷B位阳离子的无序程度,导致样品的弥散特性得到提升。基于Mn掺杂PIN-PMN-PT体系的内偏场随温度和测试频率的变化规律,研究了Mn掺杂PIN-PMN-PT体系缺陷偶极子的动力学特性。结果表明,Mn掺杂PIN-PMN-PT体系的内偏场与温度呈现多项式函数的关系式。Mn掺杂PIN-PMN-PT体系的内偏场与时间t(1/f)呈现指数函数形式的动力学关系式。运用氧空位随温度变化的概率性分布模型和缺陷偶极子随频率变化的弛豫模型分别对Mn掺杂PIN-PMN-PT体系内偏场随温度和频率的变化规律进行了讨论。
【学位单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TB34
【部分图文】：

第 1 章 绪 论35 年到 1940 年，磷酸二氢钾(KDP)和磷酸二氢铵(ADP)两种压电材料成。由于以上两种磷酸盐的基本结构是由磷酸盐的四面体通过氢键成，因此 KDP 和 ADP 具有较强的压电特性，KDP 和 ADP 的 d33分和 49pC/N。在 1945 年以前，基于压电特性和性能稳定性的综合考虑代罗谢尔盐成为制作超声换能器的主要材料[12]。

-3-图 1-2 压电效应示意图: a)压电效应 b)逆压电效应Fig. 1-2 Diagram of piezoelectric effect. a) direct piezoelectriceffect, b) converse piezoelectric effect 年左右，钙钛矿型铁电体的出现成为了压电材料发展的一个重的钙钛矿型铁电体是钛酸钡(BaTiO3)陶瓷，其 d33达到了 190pC BaTiO3单晶被成功生长，但是其 d33仅为 86pC/N，实际应用价陶瓷[14]。由于 BaTiO3陶瓷优异的压电性能，在上世纪 40 年代

33陶瓷多领域的应用，因此对于新型压电材料的研发仍然非常急迫。上世纪 50 年代，一种具有里程碑意义的压电材料锆钛酸铅(PZT)被 Jaffe 等人发现[15]。由于 P瓷在准同型相界(MPB)附近拥有优异的介电和压电性能，这使得 PZT 陶瓷很为了压电材料领域的领军者。另外，钙钛矿结构的 PZT 陶瓷还可以进行宽范组分调控和掺杂处理，从而实现对其宏观性能的调控。例如可以用稀土离子对矿结构 PZT 陶瓷的 A 位 Pb2+离子进行替换，也可以用“施主”和“受主”掺子对其 B 位阳离子进行替换。所谓的“施主”掺杂指的是高价态的掺杂离子晶格内部原有的低价态离子，而“受主”掺杂指的是低价态的掺杂离子取代晶部原有的高价态离子。“受主”和“施主”掺杂会导致钙钛矿结构内部出现晶位，其中受主掺杂会导致晶格内部出现氧空位，产生的氧空位会阻碍铁电体的运动，进而抑制铁电体材料的压电性能，因此受主掺杂也被称为“硬性掺杂主掺杂会导致晶格内部铅空位的出现，出现的铅空位可以使铁电体的畴壁运得更加容易，进而提升材料的压电性能，因此施主掺杂也被称为“软性掺杂 1-3 中给出了“硬性掺杂”和“软性掺杂”PZT 陶瓷的性能对比。
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本文编号：2890538