CuNi双过渡金属LDH类纳米片阵列结构的组装及催化还原硝基苯酚性能
发布时间：2020-12-04 18:10
本文以提高多级结构Cu基催化剂的催化活性和实现Cu基双过渡金属催化剂高效可循环的绿色催化为目标,分别以还原氧化石墨烯（rGO）和泡沫镍（NF）为载体,使用过渡金属Ni修饰Cu基水滑石（LDH）,采用一步共沉淀法和水热法分别组装了多级结构CuNi双过渡金属LDH/rGO和CuNi双过渡金属LDH/NF类纳米片阵列催化剂,并研究其催化还原4-硝基苯酚的活性,探究其构效关系。论文的主要内容如下:1)利用LDH纳米片层板元素原子级高分散的特点,以过渡金属Ni修饰Cu,采用柠檬酸修饰的一步共沉淀法制备了多级结构双过渡金属基LDH 类纳米片阵列杂化物催化剂 CuxNi3-xAl-LDH/rGO（x = 0.5,1.0,1.5）。综合表征显示,CuxNi3-xAl-LDH/rGO催化剂中,LDH纳米片（～80.0 × 7.8 nm）以ab面垂直取向生长于rGO基底两侧,形成均一的类纳米片阵列结构。与纯CuNiAl-LDH相比,杂化物具有更小的晶粒尺寸（D003 = 3.27-3.77 nm,D110 = 7.85-7.93 nm）和更大的比表面积（150.03-151.82 m2 g-1）。Cu2+...
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：86 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１?（Ａ）?０．９７Ｆｅ２Ｏ３／３ＤＯＭ?ＢｉＶ０４光催化降解４－ＮＰ紫外－可见吸收光谱和（Ｂ）?４－ＮＰ转化率随可见??
??图１－２?３Ｄ多孔八面体Ａｕ随反应时间变化的ＳＥＭ｜１５］??Ｆｉｇ．?１－２?Ｔｉｍｅ－ｄｅｐｅｎｄｅｎｔ?ｅｖｏｌｕｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｐｒｏｄｕｃｔｓ?３Ｄ?ｈｉｅｒａｒｃｈｉｃａｌ?ｐｏｒｏｕｓ?Ａｕ?ｐａｒｔｉｃｌｅ１＇３１??（２）负载型贵金属催化剂??负载型贵金属催化剂是通过预先制备或原位还原的方法，将贵金属或其合金催化??剂负载于载体上而得到的一类多级结构催化剂［１＾２（＞１。相比非负载型催化剂易团聚、循??环性差、不易回收的缺陷，负载型催化剂能有效分散活性中心［１７，１８］，通过选择不同载??体和设计不同结构，还能借助载体－活性中心相互作用有效提高催化活性，并实现回收??利用，提高循环性能［１９］。Ｊｉａｎｇ等［２（）】采用水热法制备了氰脲酸三聚氰胺（ＭＣＡ），以??这种氢键自组装超分子结构为载体，负载超小Ｐｄ／Ａｕ?（平均尺寸？３．５?ｎｍ）纳米颗粒得??ＭＣＡ－Ｐｄ／Ａｕ?（Ｐｄ／Ａｕ负载量４?ｗｔ％，摩尔比Ｐｄ／Ａｕ＝?１／１）催化剂’其催化还原４－ＮＰ??的活性（反应速率常数０．２８?ｍｉｎ４）明显高于单金属ＭＣＡ－Ｐｄ?（０．１３６?ｍｉｎ＿１）和ＭＣＡ－Ａｕ??（０．０７４?ｍｉｎ—１），且循环４次反应活性仍能维持９０％，具有较好的循环性能，如图１－３??所示。催化剂具有的高活性可归因于超小的纳米颗粒尺寸和载体、Ｐｄ、Ａｕ之间存在??的电子相互作用。??尽管贵金属催化剂具有优异的活性
石（Ｍｇ（０Ｈ）２）结构类似，在主体层板中每个二价金属离子Ｍ２＋和三价金属离子Ｍ３＋??与６个０原子结合构成Ｍ０６八面体结构，然后由共边的八面体在空间中无限重复构??成层板，一般认为Ｍ０６八面体即为构成ＬＤＨ层板的最小结构单元（图１－６）?［３８４（）］。??水滑石的分子式可用ｍＨ２０表达，其中Ｍ２＋和Ｍ３＋分别代??表层板中二价（如Ｃｕ２＋、Ｍｇ２＋、Ｎｉ２＋等）和三价（Ａｌ３＋、Ｆｅ３＋等）金属阳离子，Ａｎ＿代??表ＬＤＨ的层间阴离子（ＣＯ，、ＮＣＶ等），ｘ为ＬＤＨ的结构参数（一般在０．２２－０．３３之??间），ｍ为结晶水数量［３８４（）］。??８??
【参考文献】：
期刊论文
[1]Synthesis of layered double hydroxides/graphene oxide nanocomposite as a novel high-temperature CO2 adsorbent[J]. Junya Wang,Xueyi Mei,Liang Huang,Qianwen Zheng,Yaqian Qiao,Ketao Zang,Shengcheng Mao,Ruoyan Yang,Zhang Zhang,Yanshan Gao,Zhanhu Guo,Zhanggen Huang,Qiang Wang. Journal of Energy Chemistry. 2015(02)
[2]对硝基苯酚催化加氢研究进展[J]. 姜元国,陈日志,邢卫红. 化工进展. 2011(02)
[3]以类水滑石为前躯体的铜镍基催化剂催化糠醛液相加氢[J]. 郑良科,徐成华,刘建英,刘盛余. 精细化工. 2010(11)
[4]阳离子掺杂水滑石的制备及其性质研究[J]. 张国强,李集伟,杨乐夫,李锋,方荣谦,郭德波,蔡俊修. 物理化学学报. 2006(02)
[5]络合萃取法处理对硝基苯酚生产废水[J]. 魏凤玉. 工业用水与废水. 1999(04)
本文编号：2898028
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：86 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－１?（Ａ）?０．９７Ｆｅ２Ｏ３／３ＤＯＭ?ＢｉＶ０４光催化降解４－ＮＰ紫外－可见吸收光谱和（Ｂ）?４－ＮＰ转化率随可见??
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石（Ｍｇ（０Ｈ）２）结构类似，在主体层板中每个二价金属离子Ｍ２＋和三价金属离子Ｍ３＋??与６个０原子结合构成Ｍ０６八面体结构，然后由共边的八面体在空间中无限重复构??成层板，一般认为Ｍ０６八面体即为构成ＬＤＨ层板的最小结构单元（图１－６）?［３８４（）］。??水滑石的分子式可用ｍＨ２０表达，其中Ｍ２＋和Ｍ３＋分别代??表层板中二价（如Ｃｕ２＋、Ｍｇ２＋、Ｎｉ２＋等）和三价（Ａｌ３＋、Ｆｅ３＋等）金属阳离子，Ａｎ＿代??表ＬＤＨ的层间阴离子（ＣＯ，、ＮＣＶ等），ｘ为ＬＤＨ的结构参数（一般在０．２２－０．３３之??间），ｍ为结晶水数量［３８４（）］。??８??
【参考文献】：
期刊论文
[1]Synthesis of layered double hydroxides/graphene oxide nanocomposite as a novel high-temperature CO2 adsorbent[J]. Junya Wang,Xueyi Mei,Liang Huang,Qianwen Zheng,Yaqian Qiao,Ketao Zang,Shengcheng Mao,Ruoyan Yang,Zhang Zhang,Yanshan Gao,Zhanhu Guo,Zhanggen Huang,Qiang Wang. Journal of Energy Chemistry. 2015(02)
[2]对硝基苯酚催化加氢研究进展[J]. 姜元国,陈日志,邢卫红. 化工进展. 2011(02)
[3]以类水滑石为前躯体的铜镍基催化剂催化糠醛液相加氢[J]. 郑良科,徐成华,刘建英,刘盛余. 精细化工. 2010(11)
[4]阳离子掺杂水滑石的制备及其性质研究[J]. 张国强,李集伟,杨乐夫,李锋,方荣谦,郭德波,蔡俊修. 物理化学学报. 2006(02)
[5]络合萃取法处理对硝基苯酚生产废水[J]. 魏凤玉. 工业用水与废水. 1999(04)
本文编号：2898028
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