水滑石晶格中掺杂的Zn 2+ 对Au纳米催化剂的定位分散研究

发布时间：2020-12-05 03:42

　　负载型Au纳米催化剂在多个催化领域具有高活性和选择性,引起了研究者们的极大关注。但Au纳米颗粒（Au NPs）的催化性能却受到其粒径大小和分散度的影响,因此,控制Au NPs的尺寸大小以及其分散性具有重大的研究意义。本文制备了一系列过渡元素同晶掺杂的水滑石（M-HTs,M=Zn2+、Fe3+、Co2+、Cr3+或Mn2+）负载Au催化剂（Au/M-HTs）,拟利用过渡元素M的定位作用,控制Au NPs的尺寸和分散度。通过N2物理吸附、程序升温还原、X射线衍射仪、场发射透射电子显微镜以及多功能成像光电子能谱仪对催化剂尺寸,结构和组成进行表征分析。研究了 Au NPs的形成机理,并将该催化剂应用于1-苯乙醇氧化反应,探究了其结构和催化性能之间的关系。（1）晶格Zn2+对控制Au NPs形成的影响。STEM分析表明,Zn2+的分散度影响了 Au NPs的大小和分散性。XPS分析表明,Au NPs与Zn2+之间存在电子转移和相互作用。并探究了 Au NPs形成机理,发现水滑石晶格中Zn2+的分散度和Au与Zn之间的相互作用是影响Au NPs分散的两个关键因素。基于这两个关键因素得到的Au/Zn... 

【文章来源】：陕西师范大学陕西省 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：85 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１－１?ＨＴｓ的结构??Ｆｉｇ．?１＿１?Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｏｆ?ＨＴｓ??

第１章绪论研宄了?ＡｕＰｄ－ＰＶＰ／ＨＴ在醇氧化反应中的影响。结－苯乙醇的氧化的催化活性，由Ｐｄ的含量控制的Ａｕ自由基中间体加速了醇氧化中的速率确定步骤。??剂也被广泛使用。Ｌｉｕ％等通过改进的沉积剂，该催化剂的平均粒径为２．８ｎｍ，探宄了?Ａｕ／Ｍｇ响。其中，１－苯乙醇在催化反应中体现出高效催化过研究水溶液中１－苯乙醇在金纳米颗粒上有氧氧化液体界面处活化〇２。利用广泛的密度泛函理论（ＤＦ相结合来提供完整的醇有氧氧化反应，同时，研２。结果表明，水的存在使０２吸附能量增加一倍；外部碱的帮助下断裂，而随后的ＲＣ－Ｈ键断裂发生上，这决速步骤。利用理论结果合理化实验结果，好氧氧化催化剂提供坚实的基础。??

或还原这一过程中容易发生较小的ＡｕＮＰｓ迁移或团米颗粒。这种情况就使得传统方法制备的纳米金催化催化性能降低。因此，近些年来，制备分散性好、活广大研宄者们的关注。??组之前研究的基础上％４９，９６］，利用水滑石作为载体，式参杂于水滑石载体中，制备纳米Ａｕ催化剂的分散。??ｓ的晶格中掺杂的Ｚｎ２＋来控制Ａｕ纳米催化剂的合成，Ｔｓ的高分散作用合成分散性、活性和稳定性的Ａｕ纳体的表征，研究载体中Ｚｉ！与Ａｕ之间是否存在相互１－苯乙醇作为探针反应研究其催化活性，反应方程ｓ晶格中掺杂的过渡元素Ｆｅ３＋、Ｃｏ２＋，Ｃｒ３＋和Ｍｎ２＋来散作用对Ａｕ纳米催化剂颗粒大小，分散性以及催化金属元素与ＡｕＮＰｓ间的相互作用，并以１－苯乙醇作


本文编号：2898811