纳米多孔过渡金属硫化物的制备及电催化析氢性能研究
发布时间：2020-12-13 03:28
用过渡金属化合物材料替代贵金属催化剂,对于实现切实可行的分解水制氢具有广阔的应用前景。开发低成本,高效和耐用的HER催化剂仍然面临巨大的挑战。本文依据电催化剂材料性能提升策略,围绕如何提高催化剂的单位表面积活性位点数量及单个反应位点的催化活性,展开了系列研究工作,具体地:1、采用快速凝固技术制备了富铝过渡金属合金条带Ni1.7Co3.3Al95,通过后续脱合金（去铝）处理获得纳米多孔网状固溶体Ni0.33Co0.67,最后借助CVD技术对纳米多孔Ni0.33Co0.67表层进行硫化处理,成功制得具多孔网状结构的双金属黄铁矿型化合物催化剂材料Ni0.33Co0.67S2。电催化析氢性能测试表明,Ni0.33Co0.67S2具有提高的HER催化活性,在10 mA cm-2电流密度下所需过...
【文章来源】：兰州理工大学甘肃省
【文章页数】：63 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氢能源社会构想示意图
纳米多孔过渡金属硫化物的制备及电催化析氢性能研究2转换系统中催化剂材料的开发及选择，电催化剂用来加速电极与电解质界面上的电化学反应的动力学过程，其性能好坏直接影响电解水装置的效率和寿命。活化能源小分子H2O一般需要较高的反应能垒，从而导致较高过电位、缓慢的动力学和较低的选择性。贵金属基催化剂(Pt、RuO2/IrO2等)对电解水过程具有高效的催化作用，但是贵金属原料的高成本和稀缺性严重限制了它在工业电解水制氢中的大规模推广使用[6]。开发成本低廉、原材料储备丰富的新型催化剂来替代贵金属材料的使用是电解水领域的研究热点。1.2电催化分解水简述在当前环保理念的指引下，电解水是被广泛看好的一种能量转换和存储的重要手段，结合风电、太阳能等驱动分子水裂解释放氢气和氧气，整个过程无有害副产物产生，显示出强大优势和发展潜力。自1789年VanTrostwijk和Deiman[7,8]两人首次观察到水的电催化分解现象之后，作为电化学领域的一个小分支，电催化分解水基本原理的探究历经了漫长的过程，现在公认的反应机理如图1.2所示。HER是两电子转移反应，其中需要活性催化剂来减少每个步骤中的能垒。酸性溶液中HER的反应途径与通过Volmer-Heyrovsky或Volmer-Tafel机理吸附/解吸氢中间体（H*）有关。Volmerstep:H++e-→H*(1.2)Heyrovskystep:H*+H++e-→H2(1.3)Tafelstep:H*+H*→H2(1.4)图1.2酸性和碱性介质中氢气析出反应机理示意图[9]酸性介质碱性介质
过程中的耐久稳定性能。值得强调的是，对于高活性或具有强氧化还原峰的电催化剂材料，常采用更高的电流密度(如50mA/cm2或100mA/cm2)以及其对应的电位值进行长时间的计时电位或计时电流分析。1.3.9电解水催化剂的其他要求电催化剂材料除了满足上述的关键热力学和动力学要求外，在设计时还需要突出一些其他基本要求，以使电催化剂在大规模水电解中经济有效。首先应考虑到制备催化剂的原料供应是否充足？地球上储量是否丰富？尽量避免依靠贵金属（Pt，Ir和Ru）来进行这种简单的水电解反应。其次催化剂使用带来的健康和环图1.3HER火山图（数据源自文献[22]）
【参考文献】：
期刊论文
[1]3D hierarchical NiS2/MoS2 nanostructures on CFP with enhanced electrocatalytic activity for hydrogen evolution reaction[J]. Jieqiong Wang,Zheng Liu,Changhong Zhan,Kexi Zhang,Xiaoyong Lai,Jinchun Tu,Yang Cao. Journal of Materials Science & Technology. 2020(04)
[2]Heterostructured Electrocatalysts for Hydrogen Evolution Reaction Under Alkaline Conditions[J]. Jumeng Wei,Min Zhou,Anchun Long,Yanming Xue,Hanbin Liao,Chao Wei,Zhichuan J.Xu. Nano-Micro Letters. 2018(04)
[3]自支撑型过渡金属磷化物电催化析氢反应研究[J]. 吕宪伟,胡忠攀,赵挥,刘玉萍,袁忠勇. 化学进展. 2018(07)
本文编号：2913808
【文章来源】：兰州理工大学甘肃省
【文章页数】：63 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氢能源社会构想示意图
纳米多孔过渡金属硫化物的制备及电催化析氢性能研究2转换系统中催化剂材料的开发及选择，电催化剂用来加速电极与电解质界面上的电化学反应的动力学过程，其性能好坏直接影响电解水装置的效率和寿命。活化能源小分子H2O一般需要较高的反应能垒，从而导致较高过电位、缓慢的动力学和较低的选择性。贵金属基催化剂(Pt、RuO2/IrO2等)对电解水过程具有高效的催化作用，但是贵金属原料的高成本和稀缺性严重限制了它在工业电解水制氢中的大规模推广使用[6]。开发成本低廉、原材料储备丰富的新型催化剂来替代贵金属材料的使用是电解水领域的研究热点。1.2电催化分解水简述在当前环保理念的指引下，电解水是被广泛看好的一种能量转换和存储的重要手段，结合风电、太阳能等驱动分子水裂解释放氢气和氧气，整个过程无有害副产物产生，显示出强大优势和发展潜力。自1789年VanTrostwijk和Deiman[7,8]两人首次观察到水的电催化分解现象之后，作为电化学领域的一个小分支，电催化分解水基本原理的探究历经了漫长的过程，现在公认的反应机理如图1.2所示。HER是两电子转移反应，其中需要活性催化剂来减少每个步骤中的能垒。酸性溶液中HER的反应途径与通过Volmer-Heyrovsky或Volmer-Tafel机理吸附/解吸氢中间体（H*）有关。Volmerstep:H++e-→H*(1.2)Heyrovskystep:H*+H++e-→H2(1.3)Tafelstep:H*+H*→H2(1.4)图1.2酸性和碱性介质中氢气析出反应机理示意图[9]酸性介质碱性介质
过程中的耐久稳定性能。值得强调的是，对于高活性或具有强氧化还原峰的电催化剂材料，常采用更高的电流密度(如50mA/cm2或100mA/cm2)以及其对应的电位值进行长时间的计时电位或计时电流分析。1.3.9电解水催化剂的其他要求电催化剂材料除了满足上述的关键热力学和动力学要求外，在设计时还需要突出一些其他基本要求，以使电催化剂在大规模水电解中经济有效。首先应考虑到制备催化剂的原料供应是否充足？地球上储量是否丰富？尽量避免依靠贵金属（Pt，Ir和Ru）来进行这种简单的水电解反应。其次催化剂使用带来的健康和环图1.3HER火山图（数据源自文献[22]）
【参考文献】：
期刊论文
[1]3D hierarchical NiS2/MoS2 nanostructures on CFP with enhanced electrocatalytic activity for hydrogen evolution reaction[J]. Jieqiong Wang,Zheng Liu,Changhong Zhan,Kexi Zhang,Xiaoyong Lai,Jinchun Tu,Yang Cao. Journal of Materials Science & Technology. 2020(04)
[2]Heterostructured Electrocatalysts for Hydrogen Evolution Reaction Under Alkaline Conditions[J]. Jumeng Wei,Min Zhou,Anchun Long,Yanming Xue,Hanbin Liao,Chao Wei,Zhichuan J.Xu. Nano-Micro Letters. 2018(04)
[3]自支撑型过渡金属磷化物电催化析氢反应研究[J]. 吕宪伟,胡忠攀,赵挥,刘玉萍,袁忠勇. 化学进展. 2018(07)
本文编号：2913808
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