氧化物异质结的功能设计和激发态载流子动力学研究

发布时间：2020-12-19 21:20

　　随着理论计算模拟手段的日趋成熟和计算机技术的飞速发展,第一性原理计算方法由于其成本低、效率高、结果准确等优势,在物理、化学和材料等各个学科中都具有非常广泛的应用。本论文主要利用第一性原理计算、自适应基因算法和非绝热分子动力学等理论方法,研究了LaA103/SrTiO3（LAO/STO）异质结中湿电子态性质,锐钛矿/金红石Ti02两相异质结中载流子动力学过程,和K原子促进O2分子在Au（111）表面化学吸附的物理机制。在第一章中,首先,我们简要介绍了多体体系的电子结构理论计算方法,重点是基于电子密度的密度泛函理论。然后,我们从波恩-奥本海默近似的绝热分子动力学出发,考虑绝热近似不再成立的情况下,引入了非绝热分子动力学方法,重点介绍了基于密度泛函理论和面跳跃的方法,并给出了利用Hefei-NAMD程序计算多体体系激发态动力学的具体流程。最后,我们对全局结构优化算法进行了简单介绍,重点是结合密度泛函理论和基因算法的自适应基因算法,说明了利用自适应基因算法搜索结构的计算流程。在第二章中,我们提出了通过极性-非极性氧化物异质结来调控表面湿电子态性质的理论设计方案。氧化物表面的湿电子态由于其弥散的... 

【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章页数】：98 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

图１．１?（ａ）原子核波包沿着不同势能面之间的传播；（ｂ）面跳跃方法的轨迹模拟

?Ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｃｏｏｒｄｉｒａｔｅ??图１．１?（ａ）原子核波包沿着不同势能面之间的传播；（ｂ）面跳跃方法的轨迹模拟。图片??来自文献［Ｍ。??在ＦＳＳＨ方法中，假设有Ｎ条初始条件相同且相互独立的原子核运动轨迹，??在ｔ时刻，有Ｎｊ条轨迹处于第ｊ个电子态〇７．对应的势能面上，如图１．２所示??＿?＝?Ｐｊｊ（ｔ）Ｎ?（１－４２）??（１－４３）??ｊ??在ｔ＇?＝?ｔ?＋?Ａｔ时刻，第ｊ个电子态上的轨迹数目变为??Ｎｊｄｔ＇）?＝?Ｐｊｊ（ｔ＇）Ｎ?（１．４４）??在［ｔ，ｔ?＋Ａｔ］时间内，如果第ｊ个电子态上的占据数是减少的，那么原子核轨迹从??第ｊ个电子态跃迁到其他电子态的概率Ｐ／（ｔ，?Ａｔ）为??Ｊ?Ｎ?ｐ＂⑴?Ｐｊｊｉｔ）??将（１．４１式）代入（１．４５式）中，可以得到??９??

ｔ?ｔ＋Ａｔ??图１．２原子核运动轨迹在两能级体系中的轨迹跃迁。图片上半部分是用最少面跳跃的方式??进行轨迹跃迁，而图片下半部分是用更多跳跃次数的方式达到相同的占据数，图片??来自文献％。??在前面的推导过程中，假设在［ｔ，ｔ?＋?Ａｔ］时间内第ｊ个电子态上的占据数是减??少的。在实际跃迁过程中，也会出现第ｊ个电子态上占据数增多的情况，这时轨??迹从当前态跳出的概率就为０。综合起来，原子核轨迹在不同电子态之间跳跃的??概率可表示为??ＧＨｋ（Ｊｔ，Ｍ￣）?＝?ｍａｘｆＰ＾ｆｃＣｔ．ＡＯ．Ｏ］?（１．４９）??１０??


本文编号：2926596