NaYF 4 :Yb 3+ /Er 3+ /Zn 2+ 的制备及单颗粒荧光探针研究
发布时间：2020-12-20 10:18
稀土离子具有发射谱线锐利、荧光寿命长等诸多光学特性,是发光领域中的研究热点之一。稀土掺杂上转换材料能够将两个或更多低能量光子转换为一个高能量光子,低光子能量的红外光,在生物组织中穿透深度大,背景荧光小,因此由红外光激发的稀土掺杂上转换材料经常被用于活体成像、光热治疗、生化检测等领域。然而,稀土掺杂纳米颗粒的发光效率相对较低,制约了其应用范围,特别是在微量元素检测及单颗粒荧光探针的开发利用。因此,制备出高量子产率的稀土掺杂纳米颗粒,对于增强其实际应用具有重要意义。本文通过引入Zn2+,结合水热法制备出荧光增强的NaYF4:Yb3+/Er3+/Zn2+上转换纳米颗粒,并利用支化聚乙烯亚胺对其进行表面改性,开发了一种可用于高灵敏铜离子检测的单颗粒荧光探针。具体研究工作如下:1.利用水热法制备了形貌统一、尺寸均匀的NaYF4:Yb3+/Er3+六角盘微米颗粒。通过引入Zn2+离子,将NaYF4:Yb3+/Er3+微米颗粒的尺寸从1.02μm减小至320nm左右。对单个NaYF4:Yb3+/Er3+微米颗粒和NaYF4:Yb3+/Er3+/Zn2+纳米颗粒进行光谱观测和研究,发现NaYF4:Yb...
【文章来源】：陕西师范大学陕西省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：58 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－３室温下合成稀土掺杂ＮａＢｉＦ４示意图［７］
?第１章绪论??又会向外传递导致发光猝灭，这两者存在竞争的过程，与活性壳层的厚度ＣｈｅｎＣＴ课题组制备了?ＮＩＲ染料敏化的ＮａＹｂＦ４：Ｔｍ３＋＠ＮａＹＦ４：Ｎｄ３＋核壳结构颗粒。通过红外染料有效地吸收激发光的光子能量，利用无辐射过程将能量壳中的Ｎｄ３＋（效率８２％），能量再依次迁移到到核中的Ｙｂ３＋（效率８０％），化位于核中的Ｔｍ３＋以产生多光子的上转换发光过程。该染料敏化核壳纳米具有红外激发光谱范围宽（７００－８５０ｎｍ），单颗粒吸收截面大（１．４７ｘｌ〇＿Ｍｃｍ光子过程的上转换量子效率高（１９％）等特点。与传统稀土离子掺杂的上转颗粒相比，该染料敏化核壳纳米颗粒将上转换效率提高了约１００倍，展示外激光检测，安全解码以及非相干光上转换广泛的潜在应用。??Ｈｉｈｌ－ｄｏｅＣｏｒｅ／ｈｅｌ！?ＮａＲＦ
ＢＭＢ?口??ＲＭｃｔｉｏｎ?ｔｍ？洲??＾＾＾——＾??图１－４在不同反应条件下合成的ＮａＹＦ４：Ｙｂ３＋／?Ｈｏ３＋／?Ｍｎ２＋上转换纳米颗粒的上转换发光間??Ｆｉｇｕｒｅ?１－４?Ｕｐ－ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ?Ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ?ｏｆ?ＮａＹＦ４：Ｙｂ３＋／Ｈｏ３＋／Ｍｎ２＋?Ｕｐｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ?Ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓ??Ｓｙｎｔｈｅｓｉｚｅｄ?ｕｎｄｅｒ?Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?Ｒｅａｃｔｉｏｎ?Ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ＾３９１??构建纳米核壳结构是一种可以用来显著増强ＵＣＮＰｓ上转换发光效率的方法。??惰性壳层可用来纯化纳米颗粒的表面，从而减少其表面缺陷，最终提高了上转换的??发光效率。如Ｒｉｎｋｅｌ［４］课题组在５ｎｍ的ＮａＹＦ＾Ｙｂｈ／Ｅｒ３—颗粒表面包覆了一层２ｎｍ??的惰性７＆层，使得稀土颗粒的量子产率提局了?１６０倍。Ｆｉｓｃｈｅｉ．［３３］课题组详细研宄??了在（３－ＮａＹＦ４（Ｙｂ／Ｅｒ）＠ｐ－ＮａＬｕＦ４的核壳结构中，壳层厚度如何影响纳米颗粒的上??转换发光量子产率。当该纳米颗粒的壳层厚度从〇．３ｎｎｉ增加到１３ｎｍ时，其量子产??率从０．０７％增加到４％，虽然包覆的惰性壳层越厚，纳米颗粒的量子产率越高，但??在壳层厚度超过４＿后，其量子产率就不再显著的增长。而对于活性壳层而言，??其壳层厚度与纳米颗粒的量子产率的关系就不存在如此简单的关系。活性壳层中??的敏化剂在吸收了激发光能量后既会向核内的激活剂传递增强纳米颗粒的发光，??６??
本文编号：2927692
【文章来源】：陕西师范大学陕西省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：58 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－３室温下合成稀土掺杂ＮａＢｉＦ４示意图［７］
?第１章绪论??又会向外传递导致发光猝灭，这两者存在竞争的过程，与活性壳层的厚度ＣｈｅｎＣＴ课题组制备了?ＮＩＲ染料敏化的ＮａＹｂＦ４：Ｔｍ３＋＠ＮａＹＦ４：Ｎｄ３＋核壳结构颗粒。通过红外染料有效地吸收激发光的光子能量，利用无辐射过程将能量壳中的Ｎｄ３＋（效率８２％），能量再依次迁移到到核中的Ｙｂ３＋（效率８０％），化位于核中的Ｔｍ３＋以产生多光子的上转换发光过程。该染料敏化核壳纳米具有红外激发光谱范围宽（７００－８５０ｎｍ），单颗粒吸收截面大（１．４７ｘｌ〇＿Ｍｃｍ光子过程的上转换量子效率高（１９％）等特点。与传统稀土离子掺杂的上转颗粒相比，该染料敏化核壳纳米颗粒将上转换效率提高了约１００倍，展示外激光检测，安全解码以及非相干光上转换广泛的潜在应用。??Ｈｉｈｌ－ｄｏｅＣｏｒｅ／ｈｅｌ！?ＮａＲＦ
ＢＭＢ?口??ＲＭｃｔｉｏｎ?ｔｍ？洲??＾＾＾——＾??图１－４在不同反应条件下合成的ＮａＹＦ４：Ｙｂ３＋／?Ｈｏ３＋／?Ｍｎ２＋上转换纳米颗粒的上转换发光間??Ｆｉｇｕｒｅ?１－４?Ｕｐ－ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ?Ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ?ｏｆ?ＮａＹＦ４：Ｙｂ３＋／Ｈｏ３＋／Ｍｎ２＋?Ｕｐｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ?Ｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓ??Ｓｙｎｔｈｅｓｉｚｅｄ?ｕｎｄｅｒ?Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?Ｒｅａｃｔｉｏｎ?Ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ＾３９１??构建纳米核壳结构是一种可以用来显著増强ＵＣＮＰｓ上转换发光效率的方法。??惰性壳层可用来纯化纳米颗粒的表面，从而减少其表面缺陷，最终提高了上转换的??发光效率。如Ｒｉｎｋｅｌ［４］课题组在５ｎｍ的ＮａＹＦ＾Ｙｂｈ／Ｅｒ３—颗粒表面包覆了一层２ｎｍ??的惰性７＆层，使得稀土颗粒的量子产率提局了?１６０倍。Ｆｉｓｃｈｅｉ．［３３］课题组详细研宄??了在（３－ＮａＹＦ４（Ｙｂ／Ｅｒ）＠ｐ－ＮａＬｕＦ４的核壳结构中，壳层厚度如何影响纳米颗粒的上??转换发光量子产率。当该纳米颗粒的壳层厚度从〇．３ｎｎｉ增加到１３ｎｍ时，其量子产??率从０．０７％增加到４％，虽然包覆的惰性壳层越厚，纳米颗粒的量子产率越高，但??在壳层厚度超过４＿后，其量子产率就不再显著的增长。而对于活性壳层而言，??其壳层厚度与纳米颗粒的量子产率的关系就不存在如此简单的关系。活性壳层中??的敏化剂在吸收了激发光能量后既会向核内的激活剂传递增强纳米颗粒的发光，??６??
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