缺陷型二维材料（TiO 2 、MoS 2 ）的电化学传感机制研究
发布时间：2020-12-29 05:46
敏感界面的设计对于电化学传感响应有着至关重要的作用。本论文以缺陷型二维纳米材料为研究对象构筑电化学敏感界面,对其微观物性结构及电化学传感性能进行研究。借助于现代化先进技术,如X射线光电子能谱（XPS）及X射线吸收精细结构（XAFS）等,从原子之间的相互作用层面出发,揭示重金属离子与不同原子面之间的相互作用形式,包括化学价态,原子周围配位结构等,建立缺陷型纳米材料活性位点与电化学传感机制的构效关系。此外,本论文对一直困扰人们的电化学检测干扰问题进行了探索,充分展示电子诱导干扰效应机制。基于此,本论文的主要研究内容包含以下几个方面:（1）设计制备一种缺陷型单晶（001）晶面暴露的TiO2纳米片,并用于高灵敏电化学检测重Hg（Ⅱ）。研究表明氧空位与三价Ti3+调节缺陷的TiO2纳米片电子状态及电化学传感性能。我们通过X射线光电子能谱（XPS）、拉曼光谱、电子顺磁共振（ESR）、以及红外光谱（FTIR）证明了表面氧空位与三价Ti3+的存在。扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）结果分析演示了氧空位参与催化电化学检测过程:氧空位吸附O2分子,同时Ti3+提供一个电子,形成O2·-,为重金属离子提供...
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：140 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１吸附型纳米材料对电化学检测灵敏度提升的机理示意图［２３］??２??
?在过去的几十年里，纳米材料被广泛的用于电化学检测领域，这是由其电化??学检测灵敏度提升机理所导致的，如图１．１所示。当ＧＣＥ表面没有修饰纳米材??料时，仅仅只有少量的金属离子（例如Ｐｂ（ＩＩ））扩散到电极表面发生还原－再氧化??的过程。而当有纳米材料修饰电极时，纳米材料具有吸附性能，能够抓捕溶液中??的待测物金属离子，这样，就会导致较多的金属离子扩散到电极表面，之后发生??还原－再氧化的过程。而当纳米材料的吸附性能较强时，在溶液中抓捕重金属离??子的能力增强，这样就会有更多的待测物金属离子扩散到电极表面发生氧化还原??反应。??１．４．１基于吸附型纳米材料的吸附－检测??基于纳米材料的吸附性能以及电化学检测灵敏度提升原理，大量的纳米材料??被用于电化学检测中，改善其电化学检测性能在纳米材料的制备中，研宄??人员通过各种各样的方法制备不同形貌的纳米材料
羟基氧化物由于具有较强的吸附性能，也别用于电化学检测中。例如Ｙ－??Ａ１００Ｈ?（勃姆石）与Ｓｉ０２／Ｆｅ３０４多孔磁性微球在电化学检测水中重金属离子表现??出优越的性能，不仅如此，在水中也能同时检测重金属离子，如图１．３所示［２９］。??在电化学检测中，不同的离子间没有表现出相互干扰的现象。且对五种不同重金??属离子（Ｚｎ（ＩＩ）、Ｃｄ（ＩＩ）、Ｐｂ（ＩＩ）、Ｃｕ（ＩＩ）及Ｈｇ（ＩＩ））检测限均比世界卫生组织（ＷＨＯ?）??规定的检测限要低。??關祖??图１．３Ｙ－Ａ１００Ｈ＠Ｓｉ０２／Ｆｅ３０４多孔磁性微球的（ａ）?ＳＥＭ形貌图及（ｂ）同时检测重金属离??子效果图［２９］??一些半导体金属氧化物在电化学检测中也表现出独特的性质。Ｓｎ０２就是这??样一种典型的半导体材料。由于其较宽的禁带宽度及较差的导电性，Ｓｎ０２纳米??颗粒与还原石墨烯（ｒＧＯ）复合，用于Ｃｄ（ＩＩ）、Ｐｂ（ＩＩ）、Ｈｇ（ＩＩ）等离子的同时检测??［３０］。如图１．４所示，左边为ＳｎＣｈ／ｒＧＯ的ＴＥＭ图，右边为同时检测五种重金属??离子的ＳＷＡＳＶ响应图，利用纳米颗粒在小尺度下的吸附性能及ｒＧＯ良好的导??电性，达到了优异的电化学检测效果。??－１－２?？０＇８ｐｏ０ｔｅ４ｎｔｉ°ｌ？ｖ０－４?°－８??图１．４Ｓｎ〇２／ｒＧＯ的（左边）ＴＥＭ图及（右边）ＳＷＡＳＶ检测图??总之，研宄员利用吸附－检测这一原理，制备了各种各样的具有吸附性能的??纳米材料
本文编号：2945127
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：140 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１吸附型纳米材料对电化学检测灵敏度提升的机理示意图［２３］??２??
?在过去的几十年里，纳米材料被广泛的用于电化学检测领域，这是由其电化??学检测灵敏度提升机理所导致的，如图１．１所示。当ＧＣＥ表面没有修饰纳米材??料时，仅仅只有少量的金属离子（例如Ｐｂ（ＩＩ））扩散到电极表面发生还原－再氧化??的过程。而当有纳米材料修饰电极时，纳米材料具有吸附性能，能够抓捕溶液中??的待测物金属离子，这样，就会导致较多的金属离子扩散到电极表面，之后发生??还原－再氧化的过程。而当纳米材料的吸附性能较强时，在溶液中抓捕重金属离??子的能力增强，这样就会有更多的待测物金属离子扩散到电极表面发生氧化还原??反应。??１．４．１基于吸附型纳米材料的吸附－检测??基于纳米材料的吸附性能以及电化学检测灵敏度提升原理，大量的纳米材料??被用于电化学检测中，改善其电化学检测性能在纳米材料的制备中，研宄??人员通过各种各样的方法制备不同形貌的纳米材料
羟基氧化物由于具有较强的吸附性能，也别用于电化学检测中。例如Ｙ－??Ａ１００Ｈ?（勃姆石）与Ｓｉ０２／Ｆｅ３０４多孔磁性微球在电化学检测水中重金属离子表现??出优越的性能，不仅如此，在水中也能同时检测重金属离子，如图１．３所示［２９］。??在电化学检测中，不同的离子间没有表现出相互干扰的现象。且对五种不同重金??属离子（Ｚｎ（ＩＩ）、Ｃｄ（ＩＩ）、Ｐｂ（ＩＩ）、Ｃｕ（ＩＩ）及Ｈｇ（ＩＩ））检测限均比世界卫生组织（ＷＨＯ?）??规定的检测限要低。??關祖??图１．３Ｙ－Ａ１００Ｈ＠Ｓｉ０２／Ｆｅ３０４多孔磁性微球的（ａ）?ＳＥＭ形貌图及（ｂ）同时检测重金属离??子效果图［２９］??一些半导体金属氧化物在电化学检测中也表现出独特的性质。Ｓｎ０２就是这??样一种典型的半导体材料。由于其较宽的禁带宽度及较差的导电性，Ｓｎ０２纳米??颗粒与还原石墨烯（ｒＧＯ）复合，用于Ｃｄ（ＩＩ）、Ｐｂ（ＩＩ）、Ｈｇ（ＩＩ）等离子的同时检测??［３０］。如图１．４所示，左边为ＳｎＣｈ／ｒＧＯ的ＴＥＭ图，右边为同时检测五种重金属??离子的ＳＷＡＳＶ响应图，利用纳米颗粒在小尺度下的吸附性能及ｒＧＯ良好的导??电性，达到了优异的电化学检测效果。??－１－２?？０＇８ｐｏ０ｔｅ４ｎｔｉ°ｌ？ｖ０－４?°－８??图１．４Ｓｎ〇２／ｒＧＯ的（左边）ＴＥＭ图及（右边）ＳＷＡＳＶ检测图??总之，研宄员利用吸附－检测这一原理，制备了各种各样的具有吸附性能的??纳米材料
本文编号：2945127
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