柔性基底二氧化钛纳米结构调控及其光催化降解典型有机污染物特性
发布时间：2021-01-03 03:17
二氧化钛（TiO2）环境友好、成本低、化学性能稳定,是最有可能获得实际应用的光催化剂,利用TiO2纳米颗粒分解水中或空气中有机污染物的光催化反应装置已经开始走向商业化。在分散悬浮体系中,TiO2纳米颗粒的光催化活性是固载状态下的几倍,但从悬浮体系中回收纳米颗粒比较困难。具有高光催化效率的TiO2薄膜的研发因而具有重要现实意义。薄膜基材的选择是另一关键因素,具有柔韧性的基材有助于光催化反应器的设计和制造。钛丝网是一种比较合适的柔性基材。本文通过一种低温制备路线在柔性钕丝网基底上生长高光催化活性TiO2纳米阵列,并在此基础上制备分级纳米分枝结构,进一步优化其光催化性能。同时,我们结合有机-无机复合和表面功能化,制备了一种TiO2纳米线覆盖的有机-无机超滤膜,经后续TiCl4处理在纳米线上生长纳米分枝结构后,分离膜的性能得到进一步改善。将钛丝网浸没于H2O2、六次甲基四胺（HMT）和HNO3的混合溶液中,80 ℃反应72 h,在钛丝网表面沉积钛酸纳米带,经后续热水处理,钛酸转化为TiO2纳米棒。钕丝网可以叠加使用以提高单位面积光催化剂的担载量,提高光催化反应器有限空间的利用率。三层堆叠的表面...
【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：152 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１不同结构Ｔｉ０２的晶体结构示意图，（ａ）锐钛矿、（ｂ）金红石、（ｃ）板钛矿
⑷?ｔＫ??图１．１不同结构Ｔｉ０２的晶体结构示意图，（ａ）锐钛矿、（ｂ）金红石、（ｃ）板钛矿。［１５］??Ｆｉｇ．１．１?Ｃｒｙｓｔａｌ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｓ?ｏｆ?ａｎａｔａｓｅ?（ａ），?ｒｕｔｉｌｅ?（ｂ）?ａｎｄ?ｂｒｏｏｋｉｔｅ?（ｃ）．［１５１??１．２?Ｔｉ０２光催化基本原理及在环境治理中的应用??１．２．１光催化基本原理??由于存在氧缺陷，Ｔｉ〇２通常是一种？型半导体［１８］。三种结构的带隙分别为：??锐钛矿３．２ｅＶ，金红石３．０ｅＶ，板钛矿约为３．２ｅＶ［１９＿２１］。在光催化过程中，电??子被能量大于半导体带隙的光子从价带激发到导带，如图１．２所示。例如锐钬矿??型１１０２的带隙为３．２?ｅＶ，所以需要波长幻８７?ｎｍ的紫外光。光子将电子激发到导??带，从而在价带中产生空穴（公式１．１所示）。??载流子被捕获并形成Ｔｉ０２晶格中的Ｔｉ３＋和ＣＴ缺陷，或者重新复合，吸收的??光能以热量的形式耗散［２２］。迁移到催化剂表面的载流子与吸附的污染物发生氧??化还原反应［２３］。空穴氧化表面的〇Ｈ＿或水
Ｘ－?｜〇＾?＋?Ｈ２０?—．ＯＯＨ?＋?ＯＨ．??图１．２Ｔｉ０２光催化过程中的电子－空穴的产生与分离模型。［２］??Ｆｉｇ．１．２?Ｐｏｓｓｉｂｌｅ?ｅｌｅｃｔｒｏｎ－ｈｏｌｅ?ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ?ａｎｄ?ｓｅｐａｒａｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｏｆ?Ｔｉ〇２．［２１??Ｔｉ〇２＋ｈｖ—ｙｈｖＢ?＋ｅｃＢ?（１．１）??ｅｃＢ?＋ｈｖＢ?ｙｈｅａｔ?（１．２）??Ｈ２０＋ｈｖＢ＋—．０Ｈ＋Ｈ＋?（１．３）??〇２＋ｅｃＢ?￣＾〇２＇?（１．４）??■?ＯＨ＋ｐｏｌｌｕｔａｎｔ—＞Ｈ２〇＋Ｃ〇２?（１．５）??０２．－＋Ｈ＋—００Ｈ?（１．６）??？〇ＯＨ＋ＯＯＨ－＾Ｈ２〇２＋〇２?（１．７）??〇２’＋ｐ〇ｌｌｕｔａｎｔ—＋ＣＯ２＋Ｈ２Ｏ?（１．８）??？ＯＯＨ＋ｐｏｌｌｕｔａｎｔ—Ｃ０２＋Ｈ２０?（１．９）??光生电子空穴对复合是Ｔｉ０２光催化的主要限制因素，它降低了总体量子效??率。当发生复合时，被激发的电子返回到价带而不是与被吸附物质反应，通过光??或者热的形式消耗能量。研究者们通过各种方式来提高Ｔｉ０２的光催化效率，包??括形貌调控，例如增加表面积和孔隙率；或者化学修饰，通过在Ｔｉ０２结构中引??入掺杂［２６］。??迄今，Ｔｉ０２已被广泛用于环境和能源领域，包括表面自清洁、水体净化、有??害气体去除、灭菌、光催化制氢和光电化学转换等。本文主要关注Ｔｉ０２在环境??修复领域的应用。作为性能优异的光催化剂，Ｔｉ０２不仅可以在液相中降解污染物，??也可以去除气相中的有机污染物
【参考文献】：
期刊论文
[1]Theoretic and Experimental Studies on Titania Nanotube Doped with Ag Metal Ions[J]. 吴先映,廖斌,梁宏,张旭,刘安东. 结构化学. 2011(09)
[2]LATTICE DEFORMATION AND PHASE TRANSFORMATION FROM NANO-SCALE ANATASE TO NANO-SCALE RUTILE TiO2 PREPARED BY A SOL-GEL TECHNIQUE[J]. Yekun Lee. China Particuology Science and Technology of Particles. 2004(03)
本文编号：2954207
【文章来源】：浙江大学浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：152 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．１不同结构Ｔｉ０２的晶体结构示意图，（ａ）锐钛矿、（ｂ）金红石、（ｃ）板钛矿
⑷?ｔＫ??图１．１不同结构Ｔｉ０２的晶体结构示意图，（ａ）锐钛矿、（ｂ）金红石、（ｃ）板钛矿。［１５］??Ｆｉｇ．１．１?Ｃｒｙｓｔａｌ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｓ?ｏｆ?ａｎａｔａｓｅ?（ａ），?ｒｕｔｉｌｅ?（ｂ）?ａｎｄ?ｂｒｏｏｋｉｔｅ?（ｃ）．［１５１??１．２?Ｔｉ０２光催化基本原理及在环境治理中的应用??１．２．１光催化基本原理??由于存在氧缺陷，Ｔｉ〇２通常是一种？型半导体［１８］。三种结构的带隙分别为：??锐钛矿３．２ｅＶ，金红石３．０ｅＶ，板钛矿约为３．２ｅＶ［１９＿２１］。在光催化过程中，电??子被能量大于半导体带隙的光子从价带激发到导带，如图１．２所示。例如锐钬矿??型１１０２的带隙为３．２?ｅＶ，所以需要波长幻８７?ｎｍ的紫外光。光子将电子激发到导??带，从而在价带中产生空穴（公式１．１所示）。??载流子被捕获并形成Ｔｉ０２晶格中的Ｔｉ３＋和ＣＴ缺陷，或者重新复合，吸收的??光能以热量的形式耗散［２２］。迁移到催化剂表面的载流子与吸附的污染物发生氧??化还原反应［２３］。空穴氧化表面的〇Ｈ＿或水
Ｘ－?｜〇＾?＋?Ｈ２０?—．ＯＯＨ?＋?ＯＨ．??图１．２Ｔｉ０２光催化过程中的电子－空穴的产生与分离模型。［２］??Ｆｉｇ．１．２?Ｐｏｓｓｉｂｌｅ?ｅｌｅｃｔｒｏｎ－ｈｏｌｅ?ｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ?ａｎｄ?ｓｅｐａｒａｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｏｆ?Ｔｉ〇２．［２１??Ｔｉ〇２＋ｈｖ—ｙｈｖＢ?＋ｅｃＢ?（１．１）??ｅｃＢ?＋ｈｖＢ?ｙｈｅａｔ?（１．２）??Ｈ２０＋ｈｖＢ＋—．０Ｈ＋Ｈ＋?（１．３）??〇２＋ｅｃＢ?￣＾〇２＇?（１．４）??■?ＯＨ＋ｐｏｌｌｕｔａｎｔ—＞Ｈ２〇＋Ｃ〇２?（１．５）??０２．－＋Ｈ＋—００Ｈ?（１．６）??？〇ＯＨ＋ＯＯＨ－＾Ｈ２〇２＋〇２?（１．７）??〇２’＋ｐ〇ｌｌｕｔａｎｔ—＋ＣＯ２＋Ｈ２Ｏ?（１．８）??？ＯＯＨ＋ｐｏｌｌｕｔａｎｔ—Ｃ０２＋Ｈ２０?（１．９）??光生电子空穴对复合是Ｔｉ０２光催化的主要限制因素，它降低了总体量子效??率。当发生复合时，被激发的电子返回到价带而不是与被吸附物质反应，通过光??或者热的形式消耗能量。研究者们通过各种方式来提高Ｔｉ０２的光催化效率，包??括形貌调控，例如增加表面积和孔隙率；或者化学修饰，通过在Ｔｉ０２结构中引??入掺杂［２６］。??迄今，Ｔｉ０２已被广泛用于环境和能源领域，包括表面自清洁、水体净化、有??害气体去除、灭菌、光催化制氢和光电化学转换等。本文主要关注Ｔｉ０２在环境??修复领域的应用。作为性能优异的光催化剂，Ｔｉ０２不仅可以在液相中降解污染物，??也可以去除气相中的有机污染物
【参考文献】：
期刊论文
[1]Theoretic and Experimental Studies on Titania Nanotube Doped with Ag Metal Ions[J]. 吴先映,廖斌,梁宏,张旭,刘安东. 结构化学. 2011(09)
[2]LATTICE DEFORMATION AND PHASE TRANSFORMATION FROM NANO-SCALE ANATASE TO NANO-SCALE RUTILE TiO2 PREPARED BY A SOL-GEL TECHNIQUE[J]. Yekun Lee. China Particuology Science and Technology of Particles. 2004(03)
本文编号：2954207
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