新型二维层状Ti 3 C 2 T x 基复合材料的制备及其电催化性能研究
发布时间：2021-01-07 05:54
氢能是一种非常有前景的清洁性能源,电解水产生氢气是最常用的制氢方法。但是,在电解水过程中,由于其具有缓慢的动力学过程,以及较大的过电位,严重限制了其电催化反应效率。因此,开发具有低成本和高效率的非贵金属催化剂受到了科研人员的广泛关注。自二维石墨烯成功制备以来,二维层状材料由于其优异的物理化学性质,引起了国内外学术界的广泛关注。2011年,美国德雷塞尔大学Yury Gogotsi教授发现了一种新型二维过渡族金属碳化物、氮化物和碳氮化物（MXene）,是近年功能材料研究领域的新星之一。与传统二维层状材料相比,MXene不仅具有类金属导电性,而且表面丰富的-F、-O和-OH等官能团也赋予了其优良的化学反应活性与亲水性,可作为理想的基底材料,而将活性材料纳米结构与导电基质材料通过物理或化学方法复合是构筑高性能电化学催化剂的有效途径。因而,以MXene为基底构筑的非贵金属基纳米复合材料在电催化分解水领域有着重要的应用前景。主要研究内容和结论如下:1.以超薄二维层状Ti3C2Tx作为基底材料,利用复分解反应制备了Ti3
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
(a)在酸性和碱性条件下析氢反应的两种相关机制[12]
第一章绪论5图1.2(a)OER的反应机理，蓝色和红色分别表示在酸性和碱性电解液中的反应途径[20]。Figure1.2(a)OERmechanismforalkalineandacidicconditionsonanelectrodesurface.Theblueandredlinesdescribethereactionroutesinacidandalkalineconditions[20].在整体的析氧体系中，势垒的积累导致OER的动力学缓慢，从而需要克服巨大超电势才能使反应进行。在设计催化剂时，可以通过调节中间体包括（HO*，O*和HOO*）的适当结合能来实现最佳的催化活性。当催化剂表面与中间体的结合太牢固时，由于有限的可用表面位点（中毒作用），反应缓慢，而对于与氧结合较弱的表面，由于难以进一步活化而阻碍了反应。上述机制清楚地表明，OER需要催化位点经历一个连续的氧化和还原循环，从氢氧离子的吸附到二氧分子的进化。这意味着催化剂材料可能会经历严重的结构重组，无论是在整体上或在表面上，从而在催化部位提供具有催化活性的结构。1.1.3电化学水分解性能的衡量标准对于任何给定的电催化剂，最期望的特性是高活性（热力学和动力学），合理的稳定性和高选择性，这同样适用于OER和HER的电催化剂。基于各种参数，通过各种方法来筛选电催化剂的活性。（1）过电势（Overpotential）。过电势是驱动水分裂的实验势与热力学理论势之差。也就是说，催化剂达到指定电流密度所需的过电位越大，其催化效率越低。在任何用于水分解的电解质中，用于催化HER和OER的热力学平衡电位分别为0V和1.23V（相对于可逆氢电极）[8,23-25]。但是，在实际过程中，由于存
第一章绪论8由于MXene众多的优良特性，其相关材料吸引了多数科学家们的关注，并迅速开展相关研究，据WebofScience官网数据统计，MXene相关研究的发表量呈现快速上升趋势（图1.3），各项研究也逐渐深入化，未来可期。图1.3近些年MXene相关材料发文数量统计。Figure1.3StatisticsonthequantityofMXenerelatedmaterialspublishedinrecentyears.1.3MXene（Ti3C2Tx）的研究现状在2011年，美国德雷塞尔大学YuryGogotsi组[34]首次通过氢氟酸刻蚀制备得到手风琴状MXene（Ti3C2Tx），为新型二维MXene材料家族的发展奠定了基矗随着更多功能特性的暴露，以及类石墨烯性能的挖掘，MXene成为了二维材料领域的新星，吸引了众多关注，同时它表现出的独特性质，为许多领域的发展注入了新鲜血液。由于制备方法相对的简单且结构稳定，Ti3C2Tx是目前MXene家族中应用最广泛的。同时，Ti3C2Tx以及Ti3C2Tx基材料在能源、生物、医疗等多方面均有应用，并表现出良好的性能。不过，Ti3C2Tx作为一种新型的二维材料，其相关研究还有待深入，比如表面官能团的控制、刻蚀方法的改进和缺陷位的调控等。未来，Ti3C2Tx将在能源方面继续大放光彩。1.3.1MXene（Ti3C2Tx）的制备MXene材料的合成方法有很多，一种合成路线可能适合一种应用，但不适合
【参考文献】：
期刊论文
[1]Heterostructured Electrocatalysts for Hydrogen Evolution Reaction Under Alkaline Conditions[J]. Jumeng Wei,Min Zhou,Anchun Long,Yanming Xue,Hanbin Liao,Chao Wei,Zhichuan J.Xu. Nano-Micro Letters. 2018(04)
本文编号：2962038
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
(a)在酸性和碱性条件下析氢反应的两种相关机制[12]
第一章绪论5图1.2(a)OER的反应机理，蓝色和红色分别表示在酸性和碱性电解液中的反应途径[20]。Figure1.2(a)OERmechanismforalkalineandacidicconditionsonanelectrodesurface.Theblueandredlinesdescribethereactionroutesinacidandalkalineconditions[20].在整体的析氧体系中，势垒的积累导致OER的动力学缓慢，从而需要克服巨大超电势才能使反应进行。在设计催化剂时，可以通过调节中间体包括（HO*，O*和HOO*）的适当结合能来实现最佳的催化活性。当催化剂表面与中间体的结合太牢固时，由于有限的可用表面位点（中毒作用），反应缓慢，而对于与氧结合较弱的表面，由于难以进一步活化而阻碍了反应。上述机制清楚地表明，OER需要催化位点经历一个连续的氧化和还原循环，从氢氧离子的吸附到二氧分子的进化。这意味着催化剂材料可能会经历严重的结构重组，无论是在整体上或在表面上，从而在催化部位提供具有催化活性的结构。1.1.3电化学水分解性能的衡量标准对于任何给定的电催化剂，最期望的特性是高活性（热力学和动力学），合理的稳定性和高选择性，这同样适用于OER和HER的电催化剂。基于各种参数，通过各种方法来筛选电催化剂的活性。（1）过电势（Overpotential）。过电势是驱动水分裂的实验势与热力学理论势之差。也就是说，催化剂达到指定电流密度所需的过电位越大，其催化效率越低。在任何用于水分解的电解质中，用于催化HER和OER的热力学平衡电位分别为0V和1.23V（相对于可逆氢电极）[8,23-25]。但是，在实际过程中，由于存
第一章绪论8由于MXene众多的优良特性，其相关材料吸引了多数科学家们的关注，并迅速开展相关研究，据WebofScience官网数据统计，MXene相关研究的发表量呈现快速上升趋势（图1.3），各项研究也逐渐深入化，未来可期。图1.3近些年MXene相关材料发文数量统计。Figure1.3StatisticsonthequantityofMXenerelatedmaterialspublishedinrecentyears.1.3MXene（Ti3C2Tx）的研究现状在2011年，美国德雷塞尔大学YuryGogotsi组[34]首次通过氢氟酸刻蚀制备得到手风琴状MXene（Ti3C2Tx），为新型二维MXene材料家族的发展奠定了基矗随着更多功能特性的暴露，以及类石墨烯性能的挖掘，MXene成为了二维材料领域的新星，吸引了众多关注，同时它表现出的独特性质，为许多领域的发展注入了新鲜血液。由于制备方法相对的简单且结构稳定，Ti3C2Tx是目前MXene家族中应用最广泛的。同时，Ti3C2Tx以及Ti3C2Tx基材料在能源、生物、医疗等多方面均有应用，并表现出良好的性能。不过，Ti3C2Tx作为一种新型的二维材料，其相关研究还有待深入，比如表面官能团的控制、刻蚀方法的改进和缺陷位的调控等。未来，Ti3C2Tx将在能源方面继续大放光彩。1.3.1MXene（Ti3C2Tx）的制备MXene材料的合成方法有很多，一种合成路线可能适合一种应用，但不适合
【参考文献】：
期刊论文
[1]Heterostructured Electrocatalysts for Hydrogen Evolution Reaction Under Alkaline Conditions[J]. Jumeng Wei,Min Zhou,Anchun Long,Yanming Xue,Hanbin Liao,Chao Wei,Zhichuan J.Xu. Nano-Micro Letters. 2018(04)
本文编号：2962038
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