含氮MOFs衍生复合材料的制备及其催化性能研究

发布时间：2021-01-07 18:19

　　金属有机骨架（Metal-Organic Frameworks MOFs）是由氧、氮等多齿有机配体与无机金属离子通过配位作用自组装形成的一类新型具有超分子微孔网络结构的类沸石材料。MOFs由于其优秀的表面性质、迷人的结构多样性而受到越来越多科学家的关注。这些优良的特性使其在气体存储、选择性吸附/分离、生物医药、传感器、非线性器件、催化等领域具有良好的应用前景。由于MOFs受自身催化活性、稳定性的限制,在催化应用领域一直未能取得大的突破,设计与制备具有高效高稳定性的MOFs基催化剂仍是该领域亟需解决的难题。由于氮的存在能使载体具有独特的电子性质、提高金属-载体相互作用力,本论文主要选用含氮的MOFs材料,通过在这些材料上修饰催化活性位或利用MOFs作为牺牲模板制备衍生复合材料的方法,设计合成出能应用于绿色催化反应的新型高效MOFs基催化剂,并研究催化剂的结构性质与催化性能之间的内在关系。论文的主要研究内容和成果如下:选择同时具有羧酸、联吡啶官能团的2,2’-联吡啶-5,5’-二羧酸配体与Zr4+构筑Zr MOF-BIPY,巧妙地利用未配位的联吡啶单元螯合活性金属离子Pd（II）,制备得到... 

【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：163 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 MOFs材料的简介
        1.2.1 MOFs材料的发展
        1.2.2 MOFs材料的合成
        1.2.3 MOFs材料的特点
    1.3 MOFs及其衍生材料的应用
        1.3.1 气体储存
        1.3.2 气体的选择性吸附与分离
        1.3.3 生物医药
        1.3.4 光、电、磁性质
        1.3.5 其他应用领域
    1.4 MOFs基催化剂的设计及其研究进展
        1.4.1 基于MOFs材料自身具有的催化活性位
        1.4.2 基于MOFs负载金属纳米粒子作为催化活性位
        1.4.3 基于前合成或后修饰MOFs材料的催化活性位
        1.4.4 基于MOFs衍生复合材料的催化活性位
    1.5 本论文研究内容及创新之处
第二章 Pd（II）@MOF的制备及其催化羰基化Sonogashira偶联反应
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 化学药品和仪器
        2.2.2 催化剂的制备
        2.2.3 催化剂表征
        2.2.4 羰基化Sonogashira偶联反应步骤
    2.3 结果讨论
        2.3.1 催化剂表征结果分析
        2.3.2 催化羰基化Sonogashira偶联反应性能研究
    2.4 本章小结
    附录
第三章 氮掺杂多孔碳包裹磁性钴纳米颗粒的制备及其催化醇有氧氧化反应研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 试剂与药品
        3.2.2 催化剂制备
        3.2.3 催化剂表征
        3.2.4 催化剂性能测定
    3.3 结果讨论
        3.3.1 催化剂表征结果分析
        3.3.2 催化性能评价
    3.4 本章小结
    附录
第四章 MOF衍生的多相Co基材料催化醛类C-H键的功能化合成酰胺
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 化学药品和试剂
        4.2.2 催化剂制备及其性能测定
        4.2.3 催化剂表征
        4.2.4 醛类与甲酰胺的氧化酰胺反应
    4.3 结果讨论
        4.3.1 催化剂表征结果分析
        4.3.2 催化性能讨论
        4.3.3 反应机理
    4.4 本章小结
    附录
结论与展望
    一、结论
    二、展望
参考文献
攻读博士学位期间取得的研究成果
致谢
附件


【参考文献】：
期刊论文
[1]若干羰基化反应研究新进展[J]. 刘建华,陈静,孙伟,夏春谷.  催化学报. 2010(01)
[2]金属有机骨架材料的合成及应用[J]. 魏文英,方键,孔海宁,韩金玉,常贺英.  化学进展. 2005(06)



本文编号：2963020