CsPb 1-x Cd x Br 3 合金纳米材料和电致发光二极管的研究
发布时间：2021-01-08 00:41
钙钛矿纳米材料是近几年出现的一种新型发光材料,受到了广泛的关注。它们有很多优点,如:带隙可调、色域广（能覆盖整个可见光波段）、荧光量子效率高（photoluminescence quantum yield,PL QY）和缺陷态密度低等。因此,钙钛矿纳米材料将成为照明显示领域非常有前景的发光材料。近五年里,钙钛矿纳米材料电致发光二极管（light-emitting diode,LED）发展迅速,尤其是红光和绿光钙钛矿LED,它们的外量子效率（external quantum efficiency,EQE）由最初不足0.1%迅速超过20%,亮度突破10000 cd/m2,但是蓝光钙钛矿LED的性能却不及红光、绿光钙钛矿LED的一半,主要是由于以下两个原因:从材料方面而言,蓝光钙钛矿材料光学性质不够稳定,蓝光材料的PL QY不如红光和绿光的高;从器件方面而言,与蓝光钙钛矿发光层匹配的电荷传输层较少。针对上述问题,我们从CsPbBr3纳米材料入手并制备柔性绿光钙钛矿LED;然后通过合金手段合成CsPb1-xCdx
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：74 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
（a-d）典型3D、2D、1D和0D钙钛矿结构示意图；中间2幅图分别为
第1章绪论41.2.2钙钛矿材料特性钙钛矿纳米材料在科研界备受青睐，主要是由于钙钛矿纳米材料有很多优异的光电特性。（1）钙钛矿材料的发射光谱可调性，可以覆盖整个可见光波段[19-22]。将从以下两个方面进行解释，一方面是尺寸依赖特性[23]，Protesescu等人[24]发现同一种立方相CsPbBr3钙钛矿材料通过控制合成温度可以改变材料的粒子尺寸，进而调整材料的吸收和发射波长，粒子尺寸从11.8nm减小到3.8nm，发光波长从512nm逐渐蓝移至460nm，如图1.2（a）所示；另一方面是组分工程设计[21,24]，通过调控无机钙钛矿CsPbX3（X=Cl-、Br-或I-）卤素配比，如氯溴混合或者溴碘混合（即：CsPbCl3-xBrx或者CsPbBr3-xIx），使发射波长可以在整个可见光400-700nm范围内调谐，如图1.2（b-d）所示。图1.2（a）同种立方相CsPbBr3纳米材料不同粒子尺寸所对应的吸收和发射光谱。（b）通过组分工程，调整卤素配比的钙钛矿材料在365nm激发下的发光照片。（c-d）不同卤素配比的钙钛矿的发射和吸收光谱图。（2）钙钛矿纳米材料的高色纯度特性[1,25]。与传统的胶体半导体纳米材料（如：硒化镉（CdSe）、硫化镉（CdS）、硫化铅（PbS）、硒化铅（PbSe）等）相比，钙钛矿材料具有对称且更窄的半峰宽，如图1.3所示。这种较高的色纯度使钙钛矿在高色彩饱和度的照明显示领域发挥了巨大的作用。
第1章绪论5图1.3钙钛矿、无机量子点和有机发光材料的半峰宽和尺寸图。（3）钙钛矿材料具有较高的PLQY[1,26]。近年来，大量的科研成果已经证明钙钛矿纳米材料的PLQY超过90%。与传统的III-V和II-VI族半导体纳米材料相比，钙钛矿纳米材料具有更少的表面缺陷和可忽略的电荷捕获态，这大大提高激子的辐射复合，减少非辐射复合，从而使其具有更高的PLQY，因此，钙钛矿纳米材料在光电器件领域具有良好的应用前景。（4）钙钛矿材料具有高缺陷容忍特性[27,28]。缺陷对传统半导体材料和钙钛矿材料电子性能影响的差异如图1.4（a）所示（红色实线表示与缺陷相关的电子状态）。以CdSe为例，Cd2+离子的空位或移动可以导致Se2-离子的局域非成键或者弱成键轨道，这些轨道位于带隙深处，属于深能级缺陷。带隙通常是在价带（valenceband，VB）和导带（conductionband，CB）之间形成，缺陷态经常存在半导体内部。然而在钙钛矿中，带隙是在两组反键轨道之间形成的，所以在VB和CB中形成的是空位状态，或者最坏情况下是浅能级的缺陷。钙钛矿纳米材料表面的悬挂键也有类似的作用，导致局域的非成键状态。根据CsPbBr3的第一原理计算（图1.4（b）），良性空位的形成表明钙钛矿存在良性的表面。最后，钙钛矿与传统半导体的一个重要区别是钙钛矿结构对反位缺陷和间隙缺陷的形成具有很强的免疫能力，而这两种缺陷都非常容易形成深能级缺陷，进而影响材料的电子性能。
本文编号：2963561
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：74 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
（a-d）典型3D、2D、1D和0D钙钛矿结构示意图；中间2幅图分别为
第1章绪论41.2.2钙钛矿材料特性钙钛矿纳米材料在科研界备受青睐，主要是由于钙钛矿纳米材料有很多优异的光电特性。（1）钙钛矿材料的发射光谱可调性，可以覆盖整个可见光波段[19-22]。将从以下两个方面进行解释，一方面是尺寸依赖特性[23]，Protesescu等人[24]发现同一种立方相CsPbBr3钙钛矿材料通过控制合成温度可以改变材料的粒子尺寸，进而调整材料的吸收和发射波长，粒子尺寸从11.8nm减小到3.8nm，发光波长从512nm逐渐蓝移至460nm，如图1.2（a）所示；另一方面是组分工程设计[21,24]，通过调控无机钙钛矿CsPbX3（X=Cl-、Br-或I-）卤素配比，如氯溴混合或者溴碘混合（即：CsPbCl3-xBrx或者CsPbBr3-xIx），使发射波长可以在整个可见光400-700nm范围内调谐，如图1.2（b-d）所示。图1.2（a）同种立方相CsPbBr3纳米材料不同粒子尺寸所对应的吸收和发射光谱。（b）通过组分工程，调整卤素配比的钙钛矿材料在365nm激发下的发光照片。（c-d）不同卤素配比的钙钛矿的发射和吸收光谱图。（2）钙钛矿纳米材料的高色纯度特性[1,25]。与传统的胶体半导体纳米材料（如：硒化镉（CdSe）、硫化镉（CdS）、硫化铅（PbS）、硒化铅（PbSe）等）相比，钙钛矿材料具有对称且更窄的半峰宽，如图1.3所示。这种较高的色纯度使钙钛矿在高色彩饱和度的照明显示领域发挥了巨大的作用。
第1章绪论5图1.3钙钛矿、无机量子点和有机发光材料的半峰宽和尺寸图。（3）钙钛矿材料具有较高的PLQY[1,26]。近年来，大量的科研成果已经证明钙钛矿纳米材料的PLQY超过90%。与传统的III-V和II-VI族半导体纳米材料相比，钙钛矿纳米材料具有更少的表面缺陷和可忽略的电荷捕获态，这大大提高激子的辐射复合，减少非辐射复合，从而使其具有更高的PLQY，因此，钙钛矿纳米材料在光电器件领域具有良好的应用前景。（4）钙钛矿材料具有高缺陷容忍特性[27,28]。缺陷对传统半导体材料和钙钛矿材料电子性能影响的差异如图1.4（a）所示（红色实线表示与缺陷相关的电子状态）。以CdSe为例，Cd2+离子的空位或移动可以导致Se2-离子的局域非成键或者弱成键轨道，这些轨道位于带隙深处，属于深能级缺陷。带隙通常是在价带（valenceband，VB）和导带（conductionband，CB）之间形成，缺陷态经常存在半导体内部。然而在钙钛矿中，带隙是在两组反键轨道之间形成的，所以在VB和CB中形成的是空位状态，或者最坏情况下是浅能级的缺陷。钙钛矿纳米材料表面的悬挂键也有类似的作用，导致局域的非成键状态。根据CsPbBr3的第一原理计算（图1.4（b）），良性空位的形成表明钙钛矿存在良性的表面。最后，钙钛矿与传统半导体的一个重要区别是钙钛矿结构对反位缺陷和间隙缺陷的形成具有很强的免疫能力，而这两种缺陷都非常容易形成深能级缺陷，进而影响材料的电子性能。
本文编号：2963561
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