金属纳米复合材料的制备及在电分析和能源转换中的应用

发布时间：2021-01-12 03:21

　　纳米技术和纳米科学的显著发展,极大地推动了纳米材料领域的蓬勃发展。基于纳米材料的电化学信号放大策略,具有提高电化学传感器和生物传感器的灵敏度和选择性的巨大潜力。而电极材料在构建基于各种分析原理检测目标分子的高效的电化学传感平台中起着至关重要的作用。此外,催化过程在能源存储和转换中起着至关重要的作用,而高效催化剂则在其中起着核心作用。尽管金属纳米复合材料已经作为催化领域的一个前沿课题而被研究了很多年,但是目前还有很多问题没有得到解决。贵金属基电催化剂在很多反应中都具有非常高的催化活性,但是其地球含量有限、开发及使用成本较高等,开发能够取代贵金属电催化剂的非贵金属催化剂是一个非常有趣和有挑战意义的课题。本论文主要探究了非贵过渡金属纳米复合材料在电化学传感器和能源存储与转换中的应用,采用不同的方法构建了基于不同金属的纳米复合材料,并探索了它们的结构、组成等对电化学传感及能源储存与转换性能的影响,并取得了优异的性能表现。该论文主要研究内容及创新点如下:（1）基于铜基纳米材料的非酶葡萄糖传感平台的构建:金属铜基纳米材料在非酶葡萄糖传感器的构建中具有较大的潜力。1)我们采用湿化学方法制备了表面粗糙... 

【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章页数】：143 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

图１．１?（ａ）元素周期表中的部分金属元素；（ｂ），?（ｃ）和（ｄ）分别为ｆｅｅ，?２Ｈ和４Ｈ相的平面的紧??密堆积的堆积顺序，其中“Ａ，”?“Ｂ，”和“Ｃ”分别代表晶体中的不同平面

有利于其在实际生产中易于加工和储存。此外，像例如Ａｕ、Ａｇ、Ｐｔ和Ｐｄ等贵??金属纳米材料展现了有趣的光学性质，使其在催化、传感、电化学储能、生物??医学诊断及治疗等领域获得了广泛的关注，如图１．３所示。在许多化学过程中，??贵金属具有一般金属材料无可比拟的催化性能。例如基于Ｐｔ的电催化剂在析氢??反应（ＨＥＲ）中能够发挥出非常高的催化活性。负载在碳（Ｃ）上的精细的铂??（Ｐｔ）纳米颗粒Ｐｔ／Ｃ具有非常好的氧还原（ＯＲＲ）催化活性，是目前已经商业??化且被广泛应用的ＯＲＲ电催化剂，在ＯＲＲ电催化剂的研宄过程中常被用作基??准对比催化剂。尽管如此，Ｐｔ基电催化剂在实际应用中还存在催化稳定性差的??问题，这样严重影响了其在金属－空气电池及燃料电池中的应用，阻碍了聚合物??电解质膜燃料电池的发展。［６］氧化钌（Ｒｕ０２）及氧化铱（Ｉｒ０２）催化剂具有非??常高的电催化氧析出反应（ＯＥＲ）的催化活性，是常用的标准对比催化剂。此??夕卜，贵金属纳米材料还具有比价好的传感性能，在电化学传感器和生物传感器??的研宄中常被用作传感材料。它们能够引起如此的关注度，还主要得益于其大??的表面积及高孔体积可以在催化活性、导电性及生物相容性之间产生协同效应。??Ｐｔ可以用于苯二酚［７］、过氧化氢（Ｈ２０２）?［８］、葡萄糖传感分析

Ｐｔ基电催化剂还具有非常高效的电催化葡萄糖氧化的性能。例如ＰｔＰｄ纳米??和纳米管、ＰｔＣｕ纳米链都能促进葡萄糖氧化的动力学，提高生物传感系统的??定性。与单金属体系相比，合理的设计具有复杂的成分的纳米材是综合利用??种或更多种金属成分的性质一种高效的方法。对于Ｐｔ基合金来说，发展一种??易的策略合成具有可控尺寸和特定结构的三金属Ｐｔ合金并用于葡萄糖传感还??非常有挑战性的。林跃河等［１３］设计并合成了一种ＰｄＣｕＰｔ三金属纳米晶，如??１．４，该催化剂呈现出分支结构。他们设计的催化剂在碱性环境中催化葡萄糖??化研宄中显示出非常高的催化活性、选择性及稳定性。催化剂活性的提升得??于其独特枝状的纳米结构和金属之间的协同效应的存在。??目前对氧还原反应催化性能最好的催化剂是Ｐｔ基电催化剂，鉴于贵金属材??的储量较少等问题引起的高成本，导致了其不能被大规模的应用于相关的燃??电池的科学研宄和商业应用。在氧还原反应过程中，贵金属Ｐｔ结合含氧中间??的结合力比较强，一定程度上限制了其对氧还原的催化活性。目前常用于提??Ｐｔ催化ＯＲＲ活性和减少其用量的主要策略是：将贵金属铂与镍、钴、铁等??价的过渡金属设计成合金或者核壳结构，从而增加催化剂表面暴露的活性位??


本文编号：2972044