石墨烯/金属纳米材料的制备及其催化氧化性能的研究

发布时间：2021-01-14 16:49

　　在工业生产中,非均相催化剂具有易于分离、能够循环使用的优点,大大克服了均相催化剂的缺陷,然而其催化活性低,给实际应用带来了挑战。为了解决非均相催化剂活性低的问题,本文利用具有优良电学性能、热稳定性和超大比表面积的新型二维碳材料——石墨烯作为载体,设计并合成了两种基于石墨烯的非均相纳米金属催化剂。这两种催化剂分别在苯甲醇和乙苯的催化氧化过程中展现了高效的催化性能和良好的循环能力。主要实验内容及结果如下:1、通过NaBH₄一步还原法制得还原氧化石墨烯负载铜纳米粒子（Cu/rGO）催化剂,利用XRD、TEM、SEM及XPS对催化剂的表面形貌及化学组成进行分析。在以常压O₂为氧化剂,去离子水为溶剂,TEMPO为助催化剂的条件下,考察了Cu/rGO对苯甲醇选择性氧化的催化性能,发现当反应温度为80℃,反应时间为10 h时,催化剂用量为16 mg时,苯甲醇的转化率达到97%,苯甲醛的选择性为99%。Cu/rGO在优化条件下重复使用五次,苯甲醇的转化率及苯甲醛的选择性并未出现明显降低,说明Cu/rGO具有良好的循环能力。此反应体系适用于多种芳香醇的催化氧化... 

【文章来源】：济南大学山东省

【文章页数】：68 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

石墨烯结构示意图

热分解 SiC 法，化学气相沉积法（CVD），有机物）法，下面是对这五种制备方法的简单介绍。与液相剥离法剥离法看作是由许多层石墨烯片层相互聚集形成的，相互之，一般条件下层与层之间是很难分开的。直到 20 世纪诺沃肖罗夫通过机械剥离（利用透明胶带对天然石墨稳定的石墨烯从石墨中分离出来（图 1.2），从而成由此，他们共同获得了 2010 年的诺贝尔物理学奖。晶体结构保留完好，但是这样制得的石墨烯的质量与性差，而且实际操作起来过于繁琐、生产效率低，。

为提高石墨烯产量和质量的关键之一技术。分解 SiC 法分解 SiC 法，又称 SiC 外延生长法（图 1.3），这种方法的主要原理是高温态下，由于硅和碳的升华速度不同，碳的升华速度比硅慢很多，让硅原子会留在晶体表面上，接下来碳原子会结构重新排列从而生成石墨nadara 等[18]利用热分解 SiC 法，在超高真空条件下，热分解 6H-SiC（000大面积的单层石墨烯。Emtsev 等[19]在氩气（1×105 bar）氛围下，通过 Si 终1）的非原位石墨化也合成出大面积的单层石墨烯薄膜。SiC 外延生长法，质较高，质量优良，且具有不同重构方式、不同几何形状的石墨烯。单层烯的制备可以通过调控生长的条件得以实现。这一方法已经普遍用于半导和生产过程中，尤其是以 SiC 为衬底的石墨烯器件的制备通常选用此种方用热分解 SiC 法生产石墨烯薄片的成本很高，且得到的石墨烯厚度不均匀价格昂贵，对实验条件的要求也相对苛刻，因此未能得到广泛的应用。

【参考文献】：
期刊论文
[1]石墨烯的特性、制备与应用前景[J]. 张乾元.  化工管理. 2018(03)
[2]石墨烯的化学研究进展[J]. 傅强,包信和.  科学通报. 2009(18)

博士论文
[1]掺杂及电场条件下石墨烯若干催化过程的第一原理研究[D]. 姜全国.吉林大学 2014

硕士论文
[1]锰分子筛负载贵金属催化剂上苯甲醇氧化生成苯甲醛工艺及其概念设计研究[D]. 徐歆桐.浙江大学 2016



本文编号：2977197