纳米材料热传导中的新奇物理效应
发布时间：2021-01-21 00:03
纳米尺度热传导是物理科学、材料科学和工程热物理等相关学科的研究热点。除基础研究上的意义外,这个方向的研究在微纳米器件温度控制、新能源、热防护等重大工程技术领域也有着重要的应用价值。文章主要介绍一维、二维纳米材料（包括纳米管、纳米线、石墨烯及其他二维材料）的热传导性质。由于篇幅所限,文章集中讨论在低维体系热传导中的新奇物理效应,如碳纳米管热导率随长度的发散行为,硅纳米线中的声子相干性,以及石墨烯热传导性质的尺寸效应。文章侧重强调低维纳米材料热传导与宏观体材料热传导特性的本质区别。
【文章来源】：物理. 2020,49(10)北大核心
【文章页数】：11 页
【部分图文】：
(a)分子动力学计算给出的碳纳米管热导率随长度的变化关系；(b)测量碳纳米管热导率的“热桥”平台；(c)实验测量的碳纳米管热阻随长度的变化关系。实验测量结果与理论预言的指数发散符合得很好，而与傅里叶定律给出的依赖关系差别很大[7,8]
除了碳纳米管外，另一个广受关注的一维材料就是纳米线。其中，硅纳米线由于其与传统硅基底材料完美的兼容性及许多独特而优异的物理化学性质，具有广阔的应用前景，也是理论和实验研究的主要对象。Volz和Chen在1999年通过分子动力学模拟计算，预言硅纳米线的室温热导率比相应体硅材料的热导率(147 W/(m·K))低两个数量级[10]。这是因为一维结构的纳米线在结构上具有大的表面体积比，可以导致更强烈的表面声子散射。此外，一维结构引起的声子振动模式的量子限域(quantum confinement)效应，导致声学支声子的群速度显著降低，也引起热导率的下降。硅纳米线的低热导率随后被Li等人通过实验证明[11]。从图2(a)中可以明显看出，硅纳米线的热导率—温度曲线随着横截面直径的减小而降低。除去对热导率绝对值的影响，值得强调的是，硅纳米线热导率随温度的依赖关系与体硅材料相比，也表现出了本质的不同。对常见的体材料，在低温区间，热导率随温度升高而增加，与温度的三次方成正比(κ∝T3)。达到某个最大值后，热导率随温度升高而下降，并与温度成反比(κ∝T-1)。这是因为在低温区间声子散射较弱，因此热导率的温度依赖性与晶格比热随温度的变化相同；在高温区间晶格比热随温度变化较小，而三声子倒逆散射增强，导致声子平均自由程与温度成反比下降，也决定了热导率曲线。对体硅材料，其热导率随温度的变化完全符合上述分析，最高值出现在25 K附近。然而对硅纳米线，随着其直径的减小，热导率随温度变化的峰值向更高温度的方向移动。对于直径为22 nm的硅纳米线，在所测量的温度范围内，其热导率并没有达到峰值。这是因为在硅纳米线中，除去声子—声子间的散射，表面散射也起到重要作用。随着纳米线直径减小，表面散射的重要性增加，进而起到主导作用，导致热导率峰值向高温端移动。这个效应是可以从常规的声子玻尔兹曼输运理论加以解释的。然而在低温区，有更丰富的新效应出现。如图2(b)所示，对直径为115 nm和56 nm的硅纳米线，低温区的热导率仍然与温度的三次方成正比(κ∝T3)，然而随着纳米线直径降低到37 nm，热导率与温度平方成正比(κ∝T2)，当直径为22 nm时，热导率与温度成正比(κ∝T)。这是因为在小直径纳米线中，限域效应改变了声子振动模式，相应改变了晶格比热随温度的依赖关系，导致了这个新奇效应的出现。因此在直径小于50 nm的纳米线中，严格讲，不能再采用体硅材料的晶格动力学参数。与碳纳米管类似，硅纳米线中也存在显著的尺寸效应。2010年，Yang、Zhang和Li通过非平衡分子动力学模拟[12]，证实了长达微米的硅纳米线热导率的尺寸依赖效应。分子动力学模拟结果揭示，在所研究的长度范围内(小于1.1μm)，硅纳米线的热导率随着长度而不断增加(κ∝Lβ)，并没有收敛到一个常数值。值得关注的是，当硅纳米线长度小于60 nm时，热导率与长度呈现线性相关(β=1)。然而，对于更长的硅纳米线，其增长指数却减小到0.27。60 nm这一临界长度，与其他独立研究所预测的硅纳米线中的声子平均自由程基本一致。因此当硅纳米线的长度低于声子平均自由程时，声子与声子的散射可以忽略不计，声子在硅纳米线中基本是弹道输运(β=1)。而当硅纳米线长度大于声子平均自由程时，声子与声子间的散射对热导率起主要作用。但是和三维体材料不同，单独的声子与声子间散射并不能在一维硅纳米线中导致扩散输运，因而体系中声子呈现超扩散输运(β≈0.3—0.4)。这种反常扩散方式也导致了随尺寸增大而发散的热导率。
自2004年曼彻斯特大学Andre Geim和Konstantin Novoselov从石墨中成功剥离出单原子层的石墨烯(graphene)，二维材料因其独特的光、电、力学以及化学特性，引起了科学界及工业界极大的研究兴趣。近些年一些其他的二维层状材料，如二硫化钼(Mo S2)、黑磷(black phosphorene)、硼烯(borophene)等也展现了各自的独特的物理化学性质。这些二维晶体材料的导热性能也在科学研究的各个领域引起了越来越多的关注[16,17]。这里我们以石墨烯为重点，介绍二维材料热传导中的独特性质。石墨烯是由碳原子组成的单原子厚度的二维晶体，由碳—碳原子通过sp2杂化方式互相键合形成蜂窝状晶格网络。石墨烯可以通过不同方式的卷曲/堆积得到富勒烯、碳纳米管，或者石墨，因此石墨烯被视为构筑其他碳结构的基石。在石墨烯中，每个碳原子通过s、px、py轨道的电子与其他相邻的三个碳原子形成很强的σ键，这种独特的稳定结构使石墨烯具有极高的力学强度。在电学性质方面，石墨烯是一种零带隙的二维材料，其价带和导带相交于一点(狄拉克点)，表现出许多新奇的物理性质，包括室温量子霍尔效应、弹道输运、高电子迁移率等。
本文编号：2990043
【文章来源】：物理. 2020,49(10)北大核心
【文章页数】：11 页
【部分图文】：
(a)分子动力学计算给出的碳纳米管热导率随长度的变化关系；(b)测量碳纳米管热导率的“热桥”平台；(c)实验测量的碳纳米管热阻随长度的变化关系。实验测量结果与理论预言的指数发散符合得很好，而与傅里叶定律给出的依赖关系差别很大[7,8]
除了碳纳米管外，另一个广受关注的一维材料就是纳米线。其中，硅纳米线由于其与传统硅基底材料完美的兼容性及许多独特而优异的物理化学性质，具有广阔的应用前景，也是理论和实验研究的主要对象。Volz和Chen在1999年通过分子动力学模拟计算，预言硅纳米线的室温热导率比相应体硅材料的热导率(147 W/(m·K))低两个数量级[10]。这是因为一维结构的纳米线在结构上具有大的表面体积比，可以导致更强烈的表面声子散射。此外，一维结构引起的声子振动模式的量子限域(quantum confinement)效应，导致声学支声子的群速度显著降低，也引起热导率的下降。硅纳米线的低热导率随后被Li等人通过实验证明[11]。从图2(a)中可以明显看出，硅纳米线的热导率—温度曲线随着横截面直径的减小而降低。除去对热导率绝对值的影响，值得强调的是，硅纳米线热导率随温度的依赖关系与体硅材料相比，也表现出了本质的不同。对常见的体材料，在低温区间，热导率随温度升高而增加，与温度的三次方成正比(κ∝T3)。达到某个最大值后，热导率随温度升高而下降，并与温度成反比(κ∝T-1)。这是因为在低温区间声子散射较弱，因此热导率的温度依赖性与晶格比热随温度的变化相同；在高温区间晶格比热随温度变化较小，而三声子倒逆散射增强，导致声子平均自由程与温度成反比下降，也决定了热导率曲线。对体硅材料，其热导率随温度的变化完全符合上述分析，最高值出现在25 K附近。然而对硅纳米线，随着其直径的减小，热导率随温度变化的峰值向更高温度的方向移动。对于直径为22 nm的硅纳米线，在所测量的温度范围内，其热导率并没有达到峰值。这是因为在硅纳米线中，除去声子—声子间的散射，表面散射也起到重要作用。随着纳米线直径减小，表面散射的重要性增加，进而起到主导作用，导致热导率峰值向高温端移动。这个效应是可以从常规的声子玻尔兹曼输运理论加以解释的。然而在低温区，有更丰富的新效应出现。如图2(b)所示，对直径为115 nm和56 nm的硅纳米线，低温区的热导率仍然与温度的三次方成正比(κ∝T3)，然而随着纳米线直径降低到37 nm，热导率与温度平方成正比(κ∝T2)，当直径为22 nm时，热导率与温度成正比(κ∝T)。这是因为在小直径纳米线中，限域效应改变了声子振动模式，相应改变了晶格比热随温度的依赖关系，导致了这个新奇效应的出现。因此在直径小于50 nm的纳米线中，严格讲，不能再采用体硅材料的晶格动力学参数。与碳纳米管类似，硅纳米线中也存在显著的尺寸效应。2010年，Yang、Zhang和Li通过非平衡分子动力学模拟[12]，证实了长达微米的硅纳米线热导率的尺寸依赖效应。分子动力学模拟结果揭示，在所研究的长度范围内(小于1.1μm)，硅纳米线的热导率随着长度而不断增加(κ∝Lβ)，并没有收敛到一个常数值。值得关注的是，当硅纳米线长度小于60 nm时，热导率与长度呈现线性相关(β=1)。然而，对于更长的硅纳米线，其增长指数却减小到0.27。60 nm这一临界长度，与其他独立研究所预测的硅纳米线中的声子平均自由程基本一致。因此当硅纳米线的长度低于声子平均自由程时，声子与声子的散射可以忽略不计，声子在硅纳米线中基本是弹道输运(β=1)。而当硅纳米线长度大于声子平均自由程时，声子与声子间的散射对热导率起主要作用。但是和三维体材料不同，单独的声子与声子间散射并不能在一维硅纳米线中导致扩散输运，因而体系中声子呈现超扩散输运(β≈0.3—0.4)。这种反常扩散方式也导致了随尺寸增大而发散的热导率。
自2004年曼彻斯特大学Andre Geim和Konstantin Novoselov从石墨中成功剥离出单原子层的石墨烯(graphene)，二维材料因其独特的光、电、力学以及化学特性，引起了科学界及工业界极大的研究兴趣。近些年一些其他的二维层状材料，如二硫化钼(Mo S2)、黑磷(black phosphorene)、硼烯(borophene)等也展现了各自的独特的物理化学性质。这些二维晶体材料的导热性能也在科学研究的各个领域引起了越来越多的关注[16,17]。这里我们以石墨烯为重点，介绍二维材料热传导中的独特性质。石墨烯是由碳原子组成的单原子厚度的二维晶体，由碳—碳原子通过sp2杂化方式互相键合形成蜂窝状晶格网络。石墨烯可以通过不同方式的卷曲/堆积得到富勒烯、碳纳米管，或者石墨，因此石墨烯被视为构筑其他碳结构的基石。在石墨烯中，每个碳原子通过s、px、py轨道的电子与其他相邻的三个碳原子形成很强的σ键，这种独特的稳定结构使石墨烯具有极高的力学强度。在电学性质方面，石墨烯是一种零带隙的二维材料，其价带和导带相交于一点(狄拉克点)，表现出许多新奇的物理性质，包括室温量子霍尔效应、弹道输运、高电子迁移率等。
本文编号：2990043
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/cailiaohuaxuelunwen/2990043.html
