镍钴纳米复合材料的合成及其电催化性能研究
发布时间：2021-01-21 05:02
近年来,随着工业水平的发展和生活水平的提高,人类对能源的需求日益增多。作为主要能源供应的非可再生能源,化石燃料的过度消耗使其储量越来越少。此外,化石燃料的燃烧引起一系列环境问题,已逐渐制约人类和社会的可持续发展。因此,当前的能源结构迫切需要改变,人们开始积极探索和开发可再生能源来替代化石燃料。在可再生能源中,氢能由于其高能量密度和环境友好等优点受到了极大的关注。电解水制氢是氢气的重要来源,水和氢气之间的相互转化过程可实现能源的存储和运输,且无污染物产生,是一种高效、无碳、有实际应用前景的储能方法。水分解由阴极析氢反应（HER）和阳极析氧反应（OER）这两个半反应组成。其中,HER反应会因OER反应中刚性O=O键的缓慢形成而受到阻碍,解决该问题最有效的方法是寻找优异电催化剂提高水分解效率。目前,公认的性能最好的电解水催化剂为贵金属催化剂,但稀缺性和高成本限制了其应用,所以开发自然储量高、价格低廉、催化效率高的电催化水分解催化材料成为近年来的研究焦点。过渡金属材料（包括氧化物、磷化物、硫化物、硒化物、氮化物等）因其较好的析氢及析氧催化活性和催化稳定性而被应用于电催化水分解反应中。在众多过渡...
【文章来源】：济南大学山东省
【文章页数】：74 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Ni@NC@MoS2亚微球的合成过程
济南大学硕士学位论文7图1.2Mo基双金属氧化物及其纳米杂化物材料的制备工艺1.3.3电导率的调控材料的导电性是催化剂具备电催化性能的先决条件之一，也是影响催化性能的重要因素。导电性良好的催化剂材料能够减少电催化过程中催化剂与电解质界面以及电极界面处的能垒，从而促使电子快速的转移进而提高能量转变效率。因此，调控纳米催化剂材料的导电性是制备高效电解水催化剂的重要途径之一。An等人[25]报道了一种负载在泡沫镍上的核壳结构催化剂，该催化剂由泡沫镍基体和包覆在石墨烯壳层中的杂化MoNi4合金-NiMoO4组成。其中，泡沫镍作为一种导电基体材料，本身具有良好的导电特性，MoNi4-NiMoO4作为核心的催化剂成分具有较强的本征活性和较高的导电性，而石墨烯外壳能够加速电荷的转移，并为核心催化剂提供了额外的保护。因此，所制备的G@MoNi4-NiMoO4/NF复合材料对碱性水裂解具有良好的催化性能，较低的过电位以及优异的催化稳定性使其具有巨大的实际应用前景。Guan课题组以碳纤维布为模板，制备了FeOOH/Ni3N/CC杂化催化剂材料[26]。图1.3为FeOOH/Ni3N/CC杂化催化剂合成路线示意图。从图中可以看出，首先在CC表面利用电沉积方法生长ZnO纳米棒阵列模板并在其表面电沉积一层Ni纳米结构，得到ZnO@Ni/CC核壳阵列。然后，将ZnO@Ni/CC核壳阵列浸入氨水溶液中去除ZnO模板得到Ni纳米管结构，随后将碳布上的镍纳米管进行氮化处理得到Ni3N/CC材料。最后在Ni3N/CC材料表面原位生长FeOOH纳米片材料，得到最终的FeOOH/Ni3N/CC杂化催化剂材料。在整个催化材料组成中，FeOOH明显提高了Ni3N/CC对析氢和析氧反应的双功能催化性能，与纯Ni3N/CC样品相比，最终催化剂的析氢反应（HER）和析氧还
镍钴纳米复合材料的合成及其电催化性能研究8原（OER）电催化活性均具有显著提高。相互交联的CC材料为Ni3N纳米管材料生长提供了大量的附着位点，而且碳基材料本身导电性良好，有利于电子转移，同时相对垂直的Ni3N纳米管也可以促进作为主要催化剂FeOOH材料的传质和电子转移。优异的电导率是该催化剂展现出优异电催化性能的重要因素之一。图1.3FeOOH/Ni3N/CC杂化催化剂合成路线示意图。1.4过渡金属磷化物的研究进展1.4.1过渡金属磷化物的特性过渡金属储量丰富价格低廉，其衍生物磷化物也被广泛的研究。过渡金属磷化物具有与零价金属相似的特性，因此普遍表现出优异的催化稳定性以及良好的界面反应动力学，目前被广泛应用于Li离子电池、传感、光电子器件以及光、电催化分解水等领域。过渡金属磷化物与其他过渡金属衍生物（碳化物，氮化物，硼化物）类似，普遍具有较高的机械强度，化学稳定性和导电性等性质。但是，由于磷原子本身的半径较大（0.109nm），过渡金属磷化物的晶体结构与碳化物以及氮化物的面心立方体或六边形等的晶体结构不同，是以三棱柱基体形貌的各向同性晶体结构[27]。这种晶体结构会使过渡金属磷化物材料具有较多的配位不饱和的表面原子以及较高的催化活性。在过渡金属磷化物中，常见的金属元素主要包括Co、Ni、Fe、Mo、Cu、W和Mn等。过渡金属磷化物可分为过渡单金属磷化物、过渡双金属磷化物以及其他过渡金属磷化物复合材料。1.4.2过渡单金属磷化物金属镍与金属钴的单金属磷化物是较早开始研究以及后续广泛研究的磷化物材料。通过优化材料组分、调控材料结构和形貌，提高过渡金属催化剂性能并逐渐实现商业化
本文编号：2990512
【文章来源】：济南大学山东省
【文章页数】：74 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Ni@NC@MoS2亚微球的合成过程
济南大学硕士学位论文7图1.2Mo基双金属氧化物及其纳米杂化物材料的制备工艺1.3.3电导率的调控材料的导电性是催化剂具备电催化性能的先决条件之一，也是影响催化性能的重要因素。导电性良好的催化剂材料能够减少电催化过程中催化剂与电解质界面以及电极界面处的能垒，从而促使电子快速的转移进而提高能量转变效率。因此，调控纳米催化剂材料的导电性是制备高效电解水催化剂的重要途径之一。An等人[25]报道了一种负载在泡沫镍上的核壳结构催化剂，该催化剂由泡沫镍基体和包覆在石墨烯壳层中的杂化MoNi4合金-NiMoO4组成。其中，泡沫镍作为一种导电基体材料，本身具有良好的导电特性，MoNi4-NiMoO4作为核心的催化剂成分具有较强的本征活性和较高的导电性，而石墨烯外壳能够加速电荷的转移，并为核心催化剂提供了额外的保护。因此，所制备的G@MoNi4-NiMoO4/NF复合材料对碱性水裂解具有良好的催化性能，较低的过电位以及优异的催化稳定性使其具有巨大的实际应用前景。Guan课题组以碳纤维布为模板，制备了FeOOH/Ni3N/CC杂化催化剂材料[26]。图1.3为FeOOH/Ni3N/CC杂化催化剂合成路线示意图。从图中可以看出，首先在CC表面利用电沉积方法生长ZnO纳米棒阵列模板并在其表面电沉积一层Ni纳米结构，得到ZnO@Ni/CC核壳阵列。然后，将ZnO@Ni/CC核壳阵列浸入氨水溶液中去除ZnO模板得到Ni纳米管结构，随后将碳布上的镍纳米管进行氮化处理得到Ni3N/CC材料。最后在Ni3N/CC材料表面原位生长FeOOH纳米片材料，得到最终的FeOOH/Ni3N/CC杂化催化剂材料。在整个催化材料组成中，FeOOH明显提高了Ni3N/CC对析氢和析氧反应的双功能催化性能，与纯Ni3N/CC样品相比，最终催化剂的析氢反应（HER）和析氧还
镍钴纳米复合材料的合成及其电催化性能研究8原（OER）电催化活性均具有显著提高。相互交联的CC材料为Ni3N纳米管材料生长提供了大量的附着位点，而且碳基材料本身导电性良好，有利于电子转移，同时相对垂直的Ni3N纳米管也可以促进作为主要催化剂FeOOH材料的传质和电子转移。优异的电导率是该催化剂展现出优异电催化性能的重要因素之一。图1.3FeOOH/Ni3N/CC杂化催化剂合成路线示意图。1.4过渡金属磷化物的研究进展1.4.1过渡金属磷化物的特性过渡金属储量丰富价格低廉，其衍生物磷化物也被广泛的研究。过渡金属磷化物具有与零价金属相似的特性，因此普遍表现出优异的催化稳定性以及良好的界面反应动力学，目前被广泛应用于Li离子电池、传感、光电子器件以及光、电催化分解水等领域。过渡金属磷化物与其他过渡金属衍生物（碳化物，氮化物，硼化物）类似，普遍具有较高的机械强度，化学稳定性和导电性等性质。但是，由于磷原子本身的半径较大（0.109nm），过渡金属磷化物的晶体结构与碳化物以及氮化物的面心立方体或六边形等的晶体结构不同，是以三棱柱基体形貌的各向同性晶体结构[27]。这种晶体结构会使过渡金属磷化物材料具有较多的配位不饱和的表面原子以及较高的催化活性。在过渡金属磷化物中，常见的金属元素主要包括Co、Ni、Fe、Mo、Cu、W和Mn等。过渡金属磷化物可分为过渡单金属磷化物、过渡双金属磷化物以及其他过渡金属磷化物复合材料。1.4.2过渡单金属磷化物金属镍与金属钴的单金属磷化物是较早开始研究以及后续广泛研究的磷化物材料。通过优化材料组分、调控材料结构和形貌，提高过渡金属催化剂性能并逐渐实现商业化
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