双金属纳米结构合成与性能表征
发布时间：2021-01-22 08:20
众所周知,由两种不同的元素组成具有一定的混合模式和几何结构的双金属纳米结构,其表现出来的物理化学特性远远优于单金属纳米粒子,因此展现出很多有意义的性能,应用范围更加广泛。例如,金、铂、钯等贵金属纳米粒子所具有的突出催化性能,将银、铜等元素子引入到贵金属催化体系中后,既降低了催化剂的制造成本又由于具有双金属间的协同效应表现出更高的催化效率。因此,本论文主要制备了以金纳米粒子为模板的核壳型金-银复合纳米结构和金-铜复合纳米结构,制备不同形貌的银纳米粒子,研究了不同组成的双金属纳米粒子、不同形貌的银纳米粒子的催化性能,包括电化学催化和化学催化等。主要研究内容和结果包括:1、采用金纳米棒（AuNRs）为模板,制备了不同形貌的金纳米棒@银（AuNR@Ag）核壳结构,研究了这种核壳结构在电催化氧化甲醛反应中的催化活性。首先,分别以纯化和未纯化的金纳米棒为前体制备了不同形貌的金纳米棒@银核壳结构,经过对比两种产物的特点,提出了未纯化的金纳米棒中的残余金前驱物对形成梭状纳米结构的控制作用。然后,设计了新的合成路径制备了不同形貌的梭状AuNR@Ag-Au核壳结构,验证了金前驱物在形成梭状核壳结构中的控制...
【文章来源】：青岛科技大学山东省
【文章页数】：81 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
AuNR@Ag纳米结构的TEM图像，分别由纯化的AuNRs（a1-a4）和甘氨酸存在下未纯化的AuNRs（b1-b4）制备所得
1）。在壳层生长步骤中添加HAuCl4后，随着Au/Ag摩尔比从0.25增加到4（图2-3A，c2-c5），获得的样品的颜色逐渐变为绿色，深绿色，深紫色到紫色（图2-3A，c2-c5）。相应的纵向SPR峰从683nm，663nm，630nm逐渐蓝移到598nm，但横向SPR峰分别从436nm，455nm，508nm和527nm红移（图2-3B，c2-c5）。与原始AuNRs相比，所获得的AuNR@Ag-Au纳米结构的纵向SPR峰的蓝移应归因于晶体尺寸、形状和组成等因素的综合影响[91]。显然，两个分离的SPR峰与梭状纳米结构一致，并且SPR信息表明了结构变化，例如这些获得的纳米结构的长径比。图2-3.在外壳生长液中Au/Ag比分别为0（c1），0.25（c2），0.67（c3），1.5（c4）和4.0（c5）的AuNR@Ag-Au纳米结构的光学照片（A）和UV-vis光谱（B）。（B）中还显示了所用AuNRs的UV-vis光谱。Figure2-3.Opticalphotographs(A)andUV-visspectra(B)oftheAuNR@Ag-AunanostructureswithacorrespondingAu/Agratioof0(c1),0.25(c2),0.67(c3),1.5(c4)and4.0(c5)intheshellgrowthsolutions.TheUV-visspectrumoftheusedAuNRswasalsoshownin(B).图2-4是这些具有Ag或Ag-Au壳的纳米结构的TEM照片。其中，AuNR@Ag纳米结构（图2-4，c1）显示平均全长为52nm，其中包含深色的棒状核和灰色的壳的厚度约为2-3nm，其中一些银壳在侧面显示出不对称生长。但是，随着壳生长中Au/Ag摩尔比的增加（图2-4，c2-c5），AuNR@Ag-Au纳米结构显示出对称的梭状结构。整个纳米结构的平均长度从59nm（c2），56nm（c3），52nm（c4）变化到44nm（c5），同时这些纳米结构的直径一直在增加，其长径比从3.9降低到2.0。在样品c2-c4中，可以清楚地观察到覆盖壳层AuNRs核，其壳层厚度平均约为7nm。图2-4，c40所示的高分辨率的TEM图像显示，这种梭状纳米结构具有完美的
青岛科技大学研究生学位论文17HAuCl4下，在外壳生长开始之前对模板AuNRs的刻蚀作用造成的，因为可以发生Au（III）和Au（0）之间的氧化还原反应，即AuNRs生长过程中的逆反应。通过将这些TEM图像与图2-2中的图像进行比较（b2、b3和b4），AuNR@Ag-Au纳米结构的最终形状受到壳层生长溶液中pH值和Au浓度的控制，可以认为更高的pH值或更高的Au浓度都能类似地控制形成梭状形状。图2-4.AuNR@Ag-Au的TEM图像，其中Au/Ag的生长壳层中Au/Ag比为0（c1），0.25（c2），0.67（c3），1.5（c4）和4.0（c5）Figure2-4.TEMimagesoftheAuNR@Ag-AuwiththeAu/Agratioof0(c1),0.25(c2),0.67(c3),1.5(c4)and4.0(c5)inthegrowthofAg-Aushells.此外，对样品c1，c3和c4采用EDX方法进行了元素分布的分析。如图2-5（c1左）显示，AuNR@Ag样品中确实发现薄薄的银层覆盖在金棒上，并且银层的厚度（用虚线标记）估计约为2.2nm。对于AuNR@Ag-Au样品c3，在面扫描分析（c3左）可以发现明显的银壳层包围着棒状的金，这表明了Ag对Au的包封，形成了核壳结构。c4c5c3c2c110nm50nm50nm50nm50nmc4050nm
【参考文献】：
期刊论文
[1]新型水溶性AgBiS2纳米颗粒在光热、放射治疗与活体成像中的应用[J]. 陈一伟,彭爱东. 中国科学院大学学报. 2019(06)
[2]聚多巴胺修饰的黑磷纳米片:一种光疗/化疗协同治疗癌症的平台[J]. 栗莉莉,林昆鹏,张义宾,周巧巧,贾淑鑫,李闪闪,石家华. 河南大学学报(自然科学版). 2019(05)
[3]Bimetallic nanostructures with magnetic and noble metals and their physicochemical applications[J]. Sibin Duan,Rongming Wang. Progress in Natural Science:Materials International. 2013(02)
博士论文
[1]聚合物复合胶束的制备及其作为可控载体的研究[D]. 熊德安.南开大学 2009
本文编号：2992900
【文章来源】：青岛科技大学山东省
【文章页数】：81 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
AuNR@Ag纳米结构的TEM图像，分别由纯化的AuNRs（a1-a4）和甘氨酸存在下未纯化的AuNRs（b1-b4）制备所得
1）。在壳层生长步骤中添加HAuCl4后，随着Au/Ag摩尔比从0.25增加到4（图2-3A，c2-c5），获得的样品的颜色逐渐变为绿色，深绿色，深紫色到紫色（图2-3A，c2-c5）。相应的纵向SPR峰从683nm，663nm，630nm逐渐蓝移到598nm，但横向SPR峰分别从436nm，455nm，508nm和527nm红移（图2-3B，c2-c5）。与原始AuNRs相比，所获得的AuNR@Ag-Au纳米结构的纵向SPR峰的蓝移应归因于晶体尺寸、形状和组成等因素的综合影响[91]。显然，两个分离的SPR峰与梭状纳米结构一致，并且SPR信息表明了结构变化，例如这些获得的纳米结构的长径比。图2-3.在外壳生长液中Au/Ag比分别为0（c1），0.25（c2），0.67（c3），1.5（c4）和4.0（c5）的AuNR@Ag-Au纳米结构的光学照片（A）和UV-vis光谱（B）。（B）中还显示了所用AuNRs的UV-vis光谱。Figure2-3.Opticalphotographs(A)andUV-visspectra(B)oftheAuNR@Ag-AunanostructureswithacorrespondingAu/Agratioof0(c1),0.25(c2),0.67(c3),1.5(c4)and4.0(c5)intheshellgrowthsolutions.TheUV-visspectrumoftheusedAuNRswasalsoshownin(B).图2-4是这些具有Ag或Ag-Au壳的纳米结构的TEM照片。其中，AuNR@Ag纳米结构（图2-4，c1）显示平均全长为52nm，其中包含深色的棒状核和灰色的壳的厚度约为2-3nm，其中一些银壳在侧面显示出不对称生长。但是，随着壳生长中Au/Ag摩尔比的增加（图2-4，c2-c5），AuNR@Ag-Au纳米结构显示出对称的梭状结构。整个纳米结构的平均长度从59nm（c2），56nm（c3），52nm（c4）变化到44nm（c5），同时这些纳米结构的直径一直在增加，其长径比从3.9降低到2.0。在样品c2-c4中，可以清楚地观察到覆盖壳层AuNRs核，其壳层厚度平均约为7nm。图2-4，c40所示的高分辨率的TEM图像显示，这种梭状纳米结构具有完美的
青岛科技大学研究生学位论文17HAuCl4下，在外壳生长开始之前对模板AuNRs的刻蚀作用造成的，因为可以发生Au（III）和Au（0）之间的氧化还原反应，即AuNRs生长过程中的逆反应。通过将这些TEM图像与图2-2中的图像进行比较（b2、b3和b4），AuNR@Ag-Au纳米结构的最终形状受到壳层生长溶液中pH值和Au浓度的控制，可以认为更高的pH值或更高的Au浓度都能类似地控制形成梭状形状。图2-4.AuNR@Ag-Au的TEM图像，其中Au/Ag的生长壳层中Au/Ag比为0（c1），0.25（c2），0.67（c3），1.5（c4）和4.0（c5）Figure2-4.TEMimagesoftheAuNR@Ag-AuwiththeAu/Agratioof0(c1),0.25(c2),0.67(c3),1.5(c4)and4.0(c5)inthegrowthofAg-Aushells.此外，对样品c1，c3和c4采用EDX方法进行了元素分布的分析。如图2-5（c1左）显示，AuNR@Ag样品中确实发现薄薄的银层覆盖在金棒上，并且银层的厚度（用虚线标记）估计约为2.2nm。对于AuNR@Ag-Au样品c3，在面扫描分析（c3左）可以发现明显的银壳层包围着棒状的金，这表明了Ag对Au的包封，形成了核壳结构。c4c5c3c2c110nm50nm50nm50nm50nmc4050nm
【参考文献】：
期刊论文
[1]新型水溶性AgBiS2纳米颗粒在光热、放射治疗与活体成像中的应用[J]. 陈一伟,彭爱东. 中国科学院大学学报. 2019(06)
[2]聚多巴胺修饰的黑磷纳米片:一种光疗/化疗协同治疗癌症的平台[J]. 栗莉莉,林昆鹏,张义宾,周巧巧,贾淑鑫,李闪闪,石家华. 河南大学学报(自然科学版). 2019(05)
[3]Bimetallic nanostructures with magnetic and noble metals and their physicochemical applications[J]. Sibin Duan,Rongming Wang. Progress in Natural Science:Materials International. 2013(02)
博士论文
[1]聚合物复合胶束的制备及其作为可控载体的研究[D]. 熊德安.南开大学 2009
本文编号：2992900
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