聚合物纳米复合材料构筑酶基生物传感器
发布时间：2021-01-27 00:18
酶基生物传感器作为最早商业化的传感器,已广泛应用于血糖、尿酸、乳酸等生理指标检测和有机磷、过氧化氢等环境指标检测。作为酶基生物传感器的重要组成部分,电极修饰材料是影响传感器性能的重要因素之一。常见的电极修饰材料主要包括金属和金属氧化物纳米材料、碳纳米材料、介质纳米材料和聚合物纳米材料等。其中,聚合物纳米材料可以通过结构设计集多种功能于一身,并可以与无机纳米材料进行复合,发挥协同作用,构筑高效酶基生物传感器。因此,本文通过聚合物结构的设计,使得聚合物同时具有促进电子传输、固定生物识别基元、提供生物相容性环境等多种功能,并基于大分子自组装和多组分共组装制备功能性聚合物纳米粒子及碳纳米管复合材料,用于构建丝网印刷碳电极（SPCE）酶基电化学生物传感器。具体研究内容分为以下几个部分:（1）选用甲基丙烯酸二甲氨基乙酯（DMAEMA）为生物亲和单体,乙烯基咔唑（VCz）为电活性单体,丙烯酸（AA）和苯乙烯（St）为亲疏水调节单体,通过自由基聚合合成了双亲无规共聚物Poly（St-co-AA-co-VCz-co-DMAEMA）（PSACD）。随后通过自组装的方法制备聚合物纳米粒子PSACD NPs。...
【文章来源】：江南大学江苏省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：91 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
电化学生物传感器工作原理图
梢愿?菔?出信号分为电化学生物传感器、荧光生物传感器、表面等离子体共振生物传感器等[11]。其中，由于酶和电化学设备的工业化成熟度优势，以酶为生物敏感基元的电化学生物传感器，即酶基电化学生物传感器是最早投入研究并实现商品化的生物传感器之一，也是目前发展最快、技术最成熟、应用领域最广泛的生物传感器之一[9]。这类生物传感器由固定化酶与修饰电极组成，通过酶与底物反应，将浓度信号转换成电信号（电流、电势、电阻等）输出，实现对底物的浓度分析。迄今为止，酶基电化学生物传感器发展主要经历了三代，如图1-2[12]所示。图1-2三代酶基电化学生物传感器的示意图[12]Fig.1-2Schematicdiagramofthreegenerationsofenzymaticelectrochemicalbiosensors.（1）第一代酶基电化学生物传感器第一代酶基电化学生物传感器以Clark和Lyons[10]在1962年提出的酶电极设想为基础：通过测定底物溶液体系中一些电活性物质的产生或者消耗来间接确定检测样品中目标物质的含量[13]。这类传感器的电子传输原理为，借助检测溶液体系中本身存在的天然底物（如CO2、O2等），以其作为电子传递媒介体，实现酶与电极之间的电子传输。1967年，Updike和Hicks[14]根据此设想，通过聚丙烯酰胺膜负载葡萄糖氧化酶，在铂电极表面制备了第一支电化学葡萄糖传感器，并用于血清中葡萄糖含量的定量检测，这宣告了第一代酶基电化学生物传感器的诞生。Deng等[15]在沉积有普鲁士蓝（PB）的石墨电极上用自凝胶共聚物聚乙烯醇接枝4-乙烯基吡啶固定葡萄糖氧化酶，制备了一种
第一章绪论5图1-3MIP/MWNCTs/SPCE电化学传感器制备示意图[31]Fig.1-3SchematicillustrationoffabricationofMIP/MWNCTs/SPCEelectrochemicalsensor.Guzsvány等[33]合成了钯-碳纳米管复合物（Pd-MWCNTs），并将其用于丝网印刷碳电极（SPCE）的表面修饰，然后滴涂葡萄糖氧化酶（GOx）、Nafion和金纳米粒子的混合溶液，制备得到GOx-Au/Pd-MWCNTs-SPCE，该传感器可用于血清中葡萄糖的检测，结果与商业化设备测试结果相符。1.2.4纳米材料在生物传感器构建中的应用在酶基电化学生物传感器的构建过程中，电极修饰材料对生物传感器的性能起着举足轻重的作用。电极修饰材料主要有两方面作用，一是帮助酶的固定和提供酶活性保持所需的生物相容性微环境；二是辅助酶与电极之间电子传输。随着纳米技术的发展，研究学者们发现，纳米材料应用于化学传感领域具有优异的性能。纳米材料具有较大的比表面积，可以增加电极反应活性位点和提高酶固定化效果，减少表面污损，且可以提高电极催化活性，还能促进酶与电极之间的直接电子转移。同时，纳米材料具有和酶相当的尺寸维度，可以产生协同效应，有利于传感性能的提升[34]。电极修饰中常用的纳米材料包括金属和金属氧化物纳米材料、介质纳米材料、碳纳米材料、导电聚合物纳米材料等。（1）金属和金属氧化物纳米材料金属和金属氧化物纳米材料具有良好的催化性能、导电性、生物相容性，可以极大的提高生物传感器的检测性能，因此被广泛用于电极修饰材料。生物传感器常用的金属及衍生物类纳米材料主要包括金纳米材料、铂纳米材料、铁氧化物纳米粒子、二氧化钛纳米粒子等[35-38]。Zhu等[36]通过溶胶-凝胶法合成了三维大孔TiO2，并用于固定辣根过氧化物酶（HRP），制备了高灵敏度的过氧化氢传感器，该
【参考文献】：
期刊论文
[1]基于Diels-Alder反应的热可逆高导电硅橡胶/碳管复合材料的制备[J]. 王怡,冯展彬,左洪礼,于冰,宁南英,田明,张立群. 高分子学报. 2019(05)
[2]Noninvasive Label-Free Detection of Cortisol and Lactate Using Graphene Embedded Screen-Printed Electrode[J]. Satish K.Tuteja,Connor Ormsby,Suresh Neethirajan. Nano-Micro Letters. 2018(03)
[3]生命科学相关的分析科学探讨[J]. 汪尔康. 现代科学仪器. 2000(03)
博士论文
[1]基于功能化纳米材料构建的新型酶生物传感器及其应用研究[D]. 黄齐林.华东师范大学 2013
硕士论文
[1]光刻微阵列电极制备及其电化学传感应用研究[D]. 吴倩.江南大学 2019
[2]双亲聚合物/碳纳米管复合传感涂层的构筑及应用[D]. 朱晓洁.江南大学 2018
[3]四臂聚甲基丙烯酸二甲氨基乙酯星形聚合物及嵌段共聚物的合成与性能研究[D]. 阳林.陕西师范大学 2007
本文编号：3002076
【文章来源】：江南大学江苏省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：91 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
电化学生物传感器工作原理图
梢愿?菔?出信号分为电化学生物传感器、荧光生物传感器、表面等离子体共振生物传感器等[11]。其中，由于酶和电化学设备的工业化成熟度优势，以酶为生物敏感基元的电化学生物传感器，即酶基电化学生物传感器是最早投入研究并实现商品化的生物传感器之一，也是目前发展最快、技术最成熟、应用领域最广泛的生物传感器之一[9]。这类生物传感器由固定化酶与修饰电极组成，通过酶与底物反应，将浓度信号转换成电信号（电流、电势、电阻等）输出，实现对底物的浓度分析。迄今为止，酶基电化学生物传感器发展主要经历了三代，如图1-2[12]所示。图1-2三代酶基电化学生物传感器的示意图[12]Fig.1-2Schematicdiagramofthreegenerationsofenzymaticelectrochemicalbiosensors.（1）第一代酶基电化学生物传感器第一代酶基电化学生物传感器以Clark和Lyons[10]在1962年提出的酶电极设想为基础：通过测定底物溶液体系中一些电活性物质的产生或者消耗来间接确定检测样品中目标物质的含量[13]。这类传感器的电子传输原理为，借助检测溶液体系中本身存在的天然底物（如CO2、O2等），以其作为电子传递媒介体，实现酶与电极之间的电子传输。1967年，Updike和Hicks[14]根据此设想，通过聚丙烯酰胺膜负载葡萄糖氧化酶，在铂电极表面制备了第一支电化学葡萄糖传感器，并用于血清中葡萄糖含量的定量检测，这宣告了第一代酶基电化学生物传感器的诞生。Deng等[15]在沉积有普鲁士蓝（PB）的石墨电极上用自凝胶共聚物聚乙烯醇接枝4-乙烯基吡啶固定葡萄糖氧化酶，制备了一种
第一章绪论5图1-3MIP/MWNCTs/SPCE电化学传感器制备示意图[31]Fig.1-3SchematicillustrationoffabricationofMIP/MWNCTs/SPCEelectrochemicalsensor.Guzsvány等[33]合成了钯-碳纳米管复合物（Pd-MWCNTs），并将其用于丝网印刷碳电极（SPCE）的表面修饰，然后滴涂葡萄糖氧化酶（GOx）、Nafion和金纳米粒子的混合溶液，制备得到GOx-Au/Pd-MWCNTs-SPCE，该传感器可用于血清中葡萄糖的检测，结果与商业化设备测试结果相符。1.2.4纳米材料在生物传感器构建中的应用在酶基电化学生物传感器的构建过程中，电极修饰材料对生物传感器的性能起着举足轻重的作用。电极修饰材料主要有两方面作用，一是帮助酶的固定和提供酶活性保持所需的生物相容性微环境；二是辅助酶与电极之间电子传输。随着纳米技术的发展，研究学者们发现，纳米材料应用于化学传感领域具有优异的性能。纳米材料具有较大的比表面积，可以增加电极反应活性位点和提高酶固定化效果，减少表面污损，且可以提高电极催化活性，还能促进酶与电极之间的直接电子转移。同时，纳米材料具有和酶相当的尺寸维度，可以产生协同效应，有利于传感性能的提升[34]。电极修饰中常用的纳米材料包括金属和金属氧化物纳米材料、介质纳米材料、碳纳米材料、导电聚合物纳米材料等。（1）金属和金属氧化物纳米材料金属和金属氧化物纳米材料具有良好的催化性能、导电性、生物相容性，可以极大的提高生物传感器的检测性能，因此被广泛用于电极修饰材料。生物传感器常用的金属及衍生物类纳米材料主要包括金纳米材料、铂纳米材料、铁氧化物纳米粒子、二氧化钛纳米粒子等[35-38]。Zhu等[36]通过溶胶-凝胶法合成了三维大孔TiO2，并用于固定辣根过氧化物酶（HRP），制备了高灵敏度的过氧化氢传感器，该
【参考文献】：
期刊论文
[1]基于Diels-Alder反应的热可逆高导电硅橡胶/碳管复合材料的制备[J]. 王怡,冯展彬,左洪礼,于冰,宁南英,田明,张立群. 高分子学报. 2019(05)
[2]Noninvasive Label-Free Detection of Cortisol and Lactate Using Graphene Embedded Screen-Printed Electrode[J]. Satish K.Tuteja,Connor Ormsby,Suresh Neethirajan. Nano-Micro Letters. 2018(03)
[3]生命科学相关的分析科学探讨[J]. 汪尔康. 现代科学仪器. 2000(03)
博士论文
[1]基于功能化纳米材料构建的新型酶生物传感器及其应用研究[D]. 黄齐林.华东师范大学 2013
硕士论文
[1]光刻微阵列电极制备及其电化学传感应用研究[D]. 吴倩.江南大学 2019
[2]双亲聚合物/碳纳米管复合传感涂层的构筑及应用[D]. 朱晓洁.江南大学 2018
[3]四臂聚甲基丙烯酸二甲氨基乙酯星形聚合物及嵌段共聚物的合成与性能研究[D]. 阳林.陕西师范大学 2007
本文编号：3002076
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