基于镍和钼的纳米结构的合成及其电催化性能研究
发布时间：2021-01-28 11:36
近半个世纪来,由于人口增长和工业发展导致能源供应不足,可再生能源及新型能源转化技术的开发和利用受到越来越多的重视。利用电催化水分解制备氢能被认为是现代清洁能源的重要组成部分之一。其由电催化析氢（HER）和析氧（OER）两个反应组成。镍、钼过渡金属基纳米材料由于具有低成本和高催化活性的特点,已经被广泛用于催化各种电化学反应。本论文设计了一系列镍、钼基纳米复合材料,并探究它们的形貌及电子结构对电催化性能的影响。主要研究内容为以下三个部分:结合N、P共掺杂碳和过渡金属碳化物的优点,采用氧化聚合反应和碳化处理制备了 MoC基HER电催化剂。凭借碳纳米管（CNTs）与原位生成的MoC纳米粒子之间的强耦合作用以及金属MoC与N、P掺杂碳之间的莫特肖特基（Mott-Schottky）效应,MoC/NPC@CNTs800体现了优异的HER性能。电化学实验表明,其催化HER仅需要175 mV的过电势便可提供10mA/cm2的电流密度,并展现出长达12 h的连续析氢稳定性。以界面电子转移为指导思想合成了具有Ni/NiO肖特基（Schottky）界面的UOR电催化剂。在不同碳化温度下得...
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：90 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
典型的尿素辅助电解水电解槽[24]
哈尔滨工业大学理学硕士学位论文-3-1.2电解水概述1.2.1电解水发展历程氢能作为二十一世纪最具发展前景的绿色清洁能源[25]，其制备方法至关重要。目前常见的制氢方法主要包括化石燃料重整制氢、光解水制氢以及电催化水分解制氢[26]。水电解制氢是一种利用可持续能源将电能转化成化学能的方法，其因具有操作简便、可控性强及产氢纯度高等优点而备受青睐。如图1-2所示，电解水可以从1789年电力被发现说起[27]。1800年首次证实了水电解生成氢气和氧气，其应用价值得到认可[28]。1833年，法拉第定律的提出对电解水的概念进行了科学的界定和认识。1869年格拉姆机的诞生使电解水成为一种廉价的制氢方法。1888年电解水制氢实现工业化。二十世纪二三十年代世界各地建造了几座100兆瓦的大型发电厂[29]。二十世纪七十年代发生的石油能源危机使电解水制氢方法受到关注，并一直持续到现在。图1-2电解水的发展历程[30]水电解是一个能源密集型过程，需要输入电能才能得到氢气。太阳能和风能属于间歇性可再生能源，水电解法非常适合这些间歇能源。如图1-3所示，当可再生资源能够满足供应需求时，水电解产生的氢可以用来构建燃料电池。随着太阳能等可再生能源的发展，它们与电解水的结合是实现大规模清洁能源生产的关键。水电解产生1L氢气理论上需要4.26kWh的电能[31]，因此为降低能耗及生产成本，替代Pt基催化剂的非贵金属催化剂的研究成为热点。
哈尔滨工业大学理学硕士学位论文-4-图1-3用于分布式发电的氢能系统整体概念图[31]1.2.2电解水基本原理1789年，Troostwijk[27]搭建了世界上第一个具有最简单结构的水分解电解槽。如图1-4所示，该电解池由阳极、阴极和电解质三部分组成，两个电极浸在一个单室电解槽的电解液中。水分解包括两个半反应，当施加较大的偏压时，在阴极和阳极分别生成H2和O2。由于其结构简单，内阻低，目前仍在实验室研究中使用。水分解的过程可以分成阴极HER、阳极OER两个反应。在不同的电解质中，虽然总体反应是相同的，但阴极和阳极所发生的反应是不一致的。HER和OER在酸性及碱性电解质中的反应方程式如下：在酸性电解质中：阴极：2H++2e-→H2(Ec=0V)（1-1）阳极：H2O→12O2+2H++2e-(Ea=-1.23V)（1-2）在碱性电解质中：阴极：2H2O+2e-→H2+2OH-(Ec=-0.83V)（1-3）
【参考文献】：
期刊论文
[1]电催化析氢、析氧及氧还原的研究进展[J]. 郭亚肖,商昌帅,李敬,汪尔康. 中国科学:化学. 2018(08)
[2]氢能的开发与应用[J]. 蒋利军. 民主与科学. 2017(05)
博士论文
[1]过渡金属与碳基复合材料电解水催化剂的优化设计[D]. 汪昌红.中国科学技术大学 2019
硕士论文
[1]自支撑NiFe基三维电极的制备及其电催化性能研究[D]. 马天戈.哈尔滨工业大学 2019
[2]过渡金属（钴、镍）基电催化剂的设计及其在碱性电解水中的应用[D]. 何汀.华中科技大学 2019
[3]三维镍基磷化物的制备及催化尿素电氧化性能的研究[D]. 王刚.哈尔滨工程大学 2019
[4]金属基纳米材料的制备及其电解水性能研究[D]. 章梦甜.南昌航空大学 2018
[5]Mo基碳化物的制备及其电催化水分解性能[D]. 黄晨倩.北京化工大学 2018
[6]镍、钴基纳米阵列材料的制备及其电催化性能研究[D]. 郝帅.成都信息工程大学 2018
[7]双功能过渡金属产氢催化剂的制备及其性能研究[D]. 刘丹妮.西南交通大学 2017
[8]非贵金属催化剂的设计及其在电催化水氧化中的性能研究[D]. 徐元子.中国科学技术大学 2017
[9]镍基硫族纳米材料的制备、表征及其电催化产氢应用[D]. 唐春.西华师范大学 2016
本文编号：3004927
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：90 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
典型的尿素辅助电解水电解槽[24]
哈尔滨工业大学理学硕士学位论文-3-1.2电解水概述1.2.1电解水发展历程氢能作为二十一世纪最具发展前景的绿色清洁能源[25]，其制备方法至关重要。目前常见的制氢方法主要包括化石燃料重整制氢、光解水制氢以及电催化水分解制氢[26]。水电解制氢是一种利用可持续能源将电能转化成化学能的方法，其因具有操作简便、可控性强及产氢纯度高等优点而备受青睐。如图1-2所示，电解水可以从1789年电力被发现说起[27]。1800年首次证实了水电解生成氢气和氧气，其应用价值得到认可[28]。1833年，法拉第定律的提出对电解水的概念进行了科学的界定和认识。1869年格拉姆机的诞生使电解水成为一种廉价的制氢方法。1888年电解水制氢实现工业化。二十世纪二三十年代世界各地建造了几座100兆瓦的大型发电厂[29]。二十世纪七十年代发生的石油能源危机使电解水制氢方法受到关注，并一直持续到现在。图1-2电解水的发展历程[30]水电解是一个能源密集型过程，需要输入电能才能得到氢气。太阳能和风能属于间歇性可再生能源，水电解法非常适合这些间歇能源。如图1-3所示，当可再生资源能够满足供应需求时，水电解产生的氢可以用来构建燃料电池。随着太阳能等可再生能源的发展，它们与电解水的结合是实现大规模清洁能源生产的关键。水电解产生1L氢气理论上需要4.26kWh的电能[31]，因此为降低能耗及生产成本，替代Pt基催化剂的非贵金属催化剂的研究成为热点。
哈尔滨工业大学理学硕士学位论文-4-图1-3用于分布式发电的氢能系统整体概念图[31]1.2.2电解水基本原理1789年，Troostwijk[27]搭建了世界上第一个具有最简单结构的水分解电解槽。如图1-4所示，该电解池由阳极、阴极和电解质三部分组成，两个电极浸在一个单室电解槽的电解液中。水分解包括两个半反应，当施加较大的偏压时，在阴极和阳极分别生成H2和O2。由于其结构简单，内阻低，目前仍在实验室研究中使用。水分解的过程可以分成阴极HER、阳极OER两个反应。在不同的电解质中，虽然总体反应是相同的，但阴极和阳极所发生的反应是不一致的。HER和OER在酸性及碱性电解质中的反应方程式如下：在酸性电解质中：阴极：2H++2e-→H2(Ec=0V)（1-1）阳极：H2O→12O2+2H++2e-(Ea=-1.23V)（1-2）在碱性电解质中：阴极：2H2O+2e-→H2+2OH-(Ec=-0.83V)（1-3）
【参考文献】：
期刊论文
[1]电催化析氢、析氧及氧还原的研究进展[J]. 郭亚肖,商昌帅,李敬,汪尔康. 中国科学:化学. 2018(08)
[2]氢能的开发与应用[J]. 蒋利军. 民主与科学. 2017(05)
博士论文
[1]过渡金属与碳基复合材料电解水催化剂的优化设计[D]. 汪昌红.中国科学技术大学 2019
硕士论文
[1]自支撑NiFe基三维电极的制备及其电催化性能研究[D]. 马天戈.哈尔滨工业大学 2019
[2]过渡金属（钴、镍）基电催化剂的设计及其在碱性电解水中的应用[D]. 何汀.华中科技大学 2019
[3]三维镍基磷化物的制备及催化尿素电氧化性能的研究[D]. 王刚.哈尔滨工程大学 2019
[4]金属基纳米材料的制备及其电解水性能研究[D]. 章梦甜.南昌航空大学 2018
[5]Mo基碳化物的制备及其电催化水分解性能[D]. 黄晨倩.北京化工大学 2018
[6]镍、钴基纳米阵列材料的制备及其电催化性能研究[D]. 郝帅.成都信息工程大学 2018
[7]双功能过渡金属产氢催化剂的制备及其性能研究[D]. 刘丹妮.西南交通大学 2017
[8]非贵金属催化剂的设计及其在电催化水氧化中的性能研究[D]. 徐元子.中国科学技术大学 2017
[9]镍基硫族纳米材料的制备、表征及其电催化产氢应用[D]. 唐春.西华师范大学 2016
本文编号：3004927
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