石墨烯、二维二氧化钼的化学气相沉积法制备、机理及其性能研究
发布时间：2021-02-02 04:05
二维材料属于纳米材料的一个分支,其厚度在100纳米以下。近年来被广泛研究的一些二维材料,其厚度为原子级尺度。有的甚至不足1纳米,例如单层石墨烯。由于量子限制效应,二维材料具有很多独特的性质,在电子学器件、导电薄膜、传感器、储能、催化等领域具有很大的潜在应用价值。从化学成分的角度,可以把二维材料划分为以石墨烯为代表的一元二维材料,以二硫化钼为代表的过渡金属硫族化合物二维材料,金属碳化物或碳氮化物二维材料,氧化物二维材料等类别。化学气相沉积法是大规模制备二维材料的一种有效的手段。本论文从碳源、基底、结构等角度对石墨烯的化学气相沉积法制备进行了系统研究,并研究了其生长机理和电学性能。此外,本论文还研究了二维二氧化钼的化学气相沉积法制备,并研究了其形状形成机理和电学性能。本论文的具体工作内容如下。（1）采用化学气相沉积法,在二氧化硅/硅基底上生长出二维的二氧化钼单晶。利用拉曼光谱可以确定制备过程所得产物化学成分为二氧化钼,利用高分辨透射电子显微镜可以确定其晶面并确认其单晶属性。其厚度最低达到3.8纳米,横向尺寸从几百纳米到数微米。二维二氧化钼单晶的形状有三种,标准的平行四边形,缺角的平行四边形...
【文章来源】：华中师范大学湖北省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：126 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．３?（ａ）石墨烯的晶格结构．（ｂ）石墨稀的布里渊区｜５５１
电子跃迁能量，０．０２ｔ＜ｔ’＜０．２ｔ。基于??以上分析，可以得到石墨烯中电子的紧束缚近似哈密顿量，表示为??Ｈ?＝－（?Ｙ．（ａｌＡ．ｊ?＋?Ｈ．ｃ．）??ＵＪｈｃｒ?（ｆ，／）?ｌ＜ｒ??石墨烯能带函数的形式为??ＥＡｋ）?＝?±＾３?＋?ｆ（ｋ）－ｆ＇ｆ（ｋ）??该函数中，函数ｆ（ｋ）的形式为??／＇ｆＡ）?＝?２ｃｏｓ（Ｖ３ａ）?＋?４ｃｏｓ（—?ｋｖ．ａ）?ｃｏｓ（－ｋＹａ）??少?２?２??＋与导带〇＊带）对应，－与价带（Ｒ带）对应。??石墨烯的能带结构如图１．４所示。上面的７１＊带形成导带，下面的７１带形成价带。若不考虑次??近邻原子间的电子跃迁，即ｔ＇＝０，则导带和价带呈对称特征。若ｆ取有限值，即考虑到次近邻??原子间的电子跃迁作用时，电子－空穴对称性被破坏，导带和价带将不再对称。??４?ｙ?ｉ＼??图１．４单层石墨烯的能带结构图１５５１。??Ｆｉｇｕｒｅ?１．４?Ｔｈｅ?ｂａｎｄ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｏｆ?ｍｏｎｏ－ｌａｙｅｒ?ｇｒａｐｈｅｎｅ??石墨烯的带隙为零，将石墨烯作为场效应晶体管的沟道材料，外加栅极电场时，石墨烯的??载流子可以在电子和空穴间连续地过渡，形成双极型电场效应［５５］，如图１．５所示。其中的小图??是石墨烯能带图中的低能量部分，此范围中石墨烯的能量色散关系近似为线性，三维空间则形??成圆锥结构。当调节栅极电压大小的时候，费米能级的位置可以随之连续的改变。正的栅极偏??压会引起一定浓度的电子，而负的栅极偏压会引起一定浓度的空穴。当载流子浓度增加时，电??４??
？博士学位论之??ＩＸ＞ＣＴＯＲＡＩ．?ＤｌＳＳＩ；Ｒ?ｔＡＴＩＯＮ??阻呈现出快速的下降，这表明石墨烯中的载流子具有很高的迁移率。这种特性使得石墨烯有望??应用于电子器件领域。??１Ｋ?Ｉ??６－?０Ｔ??ｒｗ??／?＼?Ｖ?＇＊＿ｆＦ??１??Ｑ??｜?｜?｜??｜?｜?｜???－６０?－３０?０?３０?６０??图１．５外加栅极电场时石艰烯的双极咽电场效应。小图为石墨烯能＇Ｈ：色散关系的低能部分［５５１。??Ｆｉｇｕｒｅ?１．５?Ｂｉｐｏｌａｒ?ｅｌｅｃｔｒｉｃ?ｆｉｅｌｄ?ｅｆｆｅｃｔ?ｏｆ?ｇｒａｐｈｅｎｅ?ｗｉｔｈ?ｇａｔｅ?ｅｌｅｃｔｒｉｃ?ｆｉｅｌｄ．?Ｔｈｅ?ｓｍａｌｌ?ｆｉｇｕｒｅｓ?ａｒｅ?ｔｈｅ?ｌｏｗ?ｅｎｅｒｇｙ?ｐａｒｔｉａｌ??ｏｆ?ｅｎｅｒｇｙ?ｄｉｓｐｅｒｓｉｏｎ?ｏｆ?ｇｒａｐｈｅｎｅ?丨５?５】．??１．１．２二维过渡金属硫族化合物??二维过渡族金属二硫化物（ＴＭＤＣ）１５７１是石墨烯之外被研宄Ｍ多的二维材料。ＴＭＤＣ的化??学形式为这里面从是元素周期表中的ＩＶ族（Ｔｉ，Ｚｒ，?Ｈｆ等）、Ｖ族（Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ）和ＶＩ族??（Ｍｏ，?Ｗ等），义是Ｓ，?Ｓｅ，?Ｔｅ。ＴＭＤＣ材料种类很多，包括但不限于以下种类，Ｍ〇Ｓ２｜５８＿５９］，??ＷＳ２网，ＭｏＳｅ２【６１】，ＷＳｅ严ＳｎＳ２｜Ｗ１，?ＶＳｅ２｜６４１等。最典型，被研宄最多的是二硫化钼，这里??重点对它进行介绍。??块体的Ｍ〇Ｓ２属于六方晶系，具有层状结构，层和层之间的结合是通过较弱的范德华力??实现。这种特点与石墨相似，因此二维的Ｍ〇Ｓ２也可以通过机械剥离的方法获得［６６］，类似机械??剥离获得
【参考文献】：
期刊论文
[1]Fast growth of graphene on SiO2/Si substrates by atmosphericpressure chemical vapor deposition with floating metal catalysts[J]. Na Liu,Jia Zhang,Yunfeng Qiu,Jie Yang,PingAn Hu. Science China（Chemistry）. 2016(06)
本文编号：3014017
【文章来源】：华中师范大学湖北省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：126 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．３?（ａ）石墨烯的晶格结构．（ｂ）石墨稀的布里渊区｜５５１
电子跃迁能量，０．０２ｔ＜ｔ’＜０．２ｔ。基于??以上分析，可以得到石墨烯中电子的紧束缚近似哈密顿量，表示为??Ｈ?＝－（?Ｙ．（ａｌＡ．ｊ?＋?Ｈ．ｃ．）??ＵＪｈｃｒ?（ｆ，／）?ｌ＜ｒ??石墨烯能带函数的形式为??ＥＡｋ）?＝?±＾３?＋?ｆ（ｋ）－ｆ＇ｆ（ｋ）??该函数中，函数ｆ（ｋ）的形式为??／＇ｆＡ）?＝?２ｃｏｓ（Ｖ３ａ）?＋?４ｃｏｓ（—?ｋｖ．ａ）?ｃｏｓ（－ｋＹａ）??少?２?２??＋与导带〇＊带）对应，－与价带（Ｒ带）对应。??石墨烯的能带结构如图１．４所示。上面的７１＊带形成导带，下面的７１带形成价带。若不考虑次??近邻原子间的电子跃迁，即ｔ＇＝０，则导带和价带呈对称特征。若ｆ取有限值，即考虑到次近邻??原子间的电子跃迁作用时，电子－空穴对称性被破坏，导带和价带将不再对称。??４?ｙ?ｉ＼??图１．４单层石墨烯的能带结构图１５５１。??Ｆｉｇｕｒｅ?１．４?Ｔｈｅ?ｂａｎｄ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｏｆ?ｍｏｎｏ－ｌａｙｅｒ?ｇｒａｐｈｅｎｅ??石墨烯的带隙为零，将石墨烯作为场效应晶体管的沟道材料，外加栅极电场时，石墨烯的??载流子可以在电子和空穴间连续地过渡，形成双极型电场效应［５５］，如图１．５所示。其中的小图??是石墨烯能带图中的低能量部分，此范围中石墨烯的能量色散关系近似为线性，三维空间则形??成圆锥结构。当调节栅极电压大小的时候，费米能级的位置可以随之连续的改变。正的栅极偏??压会引起一定浓度的电子，而负的栅极偏压会引起一定浓度的空穴。当载流子浓度增加时，电??４??
？博士学位论之??ＩＸ＞ＣＴＯＲＡＩ．?ＤｌＳＳＩ；Ｒ?ｔＡＴＩＯＮ??阻呈现出快速的下降，这表明石墨烯中的载流子具有很高的迁移率。这种特性使得石墨烯有望??应用于电子器件领域。??１Ｋ?Ｉ??６－?０Ｔ??ｒｗ??／?＼?Ｖ?＇＊＿ｆＦ??１??Ｑ??｜?｜?｜??｜?｜?｜???－６０?－３０?０?３０?６０??图１．５外加栅极电场时石艰烯的双极咽电场效应。小图为石墨烯能＇Ｈ：色散关系的低能部分［５５１。??Ｆｉｇｕｒｅ?１．５?Ｂｉｐｏｌａｒ?ｅｌｅｃｔｒｉｃ?ｆｉｅｌｄ?ｅｆｆｅｃｔ?ｏｆ?ｇｒａｐｈｅｎｅ?ｗｉｔｈ?ｇａｔｅ?ｅｌｅｃｔｒｉｃ?ｆｉｅｌｄ．?Ｔｈｅ?ｓｍａｌｌ?ｆｉｇｕｒｅｓ?ａｒｅ?ｔｈｅ?ｌｏｗ?ｅｎｅｒｇｙ?ｐａｒｔｉａｌ??ｏｆ?ｅｎｅｒｇｙ?ｄｉｓｐｅｒｓｉｏｎ?ｏｆ?ｇｒａｐｈｅｎｅ?丨５?５】．??１．１．２二维过渡金属硫族化合物??二维过渡族金属二硫化物（ＴＭＤＣ）１５７１是石墨烯之外被研宄Ｍ多的二维材料。ＴＭＤＣ的化??学形式为这里面从是元素周期表中的ＩＶ族（Ｔｉ，Ｚｒ，?Ｈｆ等）、Ｖ族（Ｖ，Ｎｂ，Ｔａ）和ＶＩ族??（Ｍｏ，?Ｗ等），义是Ｓ，?Ｓｅ，?Ｔｅ。ＴＭＤＣ材料种类很多，包括但不限于以下种类，Ｍ〇Ｓ２｜５８＿５９］，??ＷＳ２网，ＭｏＳｅ２【６１】，ＷＳｅ严ＳｎＳ２｜Ｗ１，?ＶＳｅ２｜６４１等。最典型，被研宄最多的是二硫化钼，这里??重点对它进行介绍。??块体的Ｍ〇Ｓ２属于六方晶系，具有层状结构，层和层之间的结合是通过较弱的范德华力??实现。这种特点与石墨相似，因此二维的Ｍ〇Ｓ２也可以通过机械剥离的方法获得［６６］，类似机械??剥离获得
【参考文献】：
期刊论文
[1]Fast growth of graphene on SiO2/Si substrates by atmosphericpressure chemical vapor deposition with floating metal catalysts[J]. Na Liu,Jia Zhang,Yunfeng Qiu,Jie Yang,PingAn Hu. Science China（Chemistry）. 2016(06)
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