基于氮掺杂多孔碳的铂纳米颗粒催化剂载体的研究

发布时间：2021-02-08 04:25

　　化石燃料的燃烧和日益枯竭,给人类带来两大危机:环境污染和能源短缺,因此,亟待开发清洁、高效的新能源技术。近年来,质子交换膜燃料电池作为一种绿色高效的能源转换装置,因其高能量密度、快速启动、低温运行、环境友好等优点,引起了世界各国科研工作者的关注,并被广泛的应用于交通、便携式设备及固定发电等三大领域。然而,阴极缓慢、复杂的氧还原反应所导致的贵金属铂催化剂的大量消耗,严重制约了燃料电池的商业化。尽管科研工作者在非贵金属催化剂的开发方面做了大量的工作和尝试,贵金属铂作为活性最好的单金属催化剂,依然是实际应用中唯一的选择。因此,在保证传统铂碳催化剂活性的情况下,尽可能的减少贵金属铂的使用量、延长催化剂的使用寿命,成为降低质子交换膜燃料电池总成本的关键之一。本论文针对以上问题,开展了如下相关研究:1、氮掺杂多孔碳的制备及其作为一种新型载体负载贵金属铂纳米颗粒,对于金属铂催化氧还原反应性能提升的探究。首先,采用溶剂热法制备了沸石咪唑脂骨架结构8（ZIF-8）,选择不同的温度和时间对ZIF-8进行煅烧处理,获得了氮掺杂种类及含量不同的多孔碳材料。然后,采用双溶剂浸渍法,使金属铂前驱体附着在载体上,样... 

【文章来源】：厦门大学福建省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：86 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１．１?２００６－２０１５年ＰＥＭＦＣ成本降低情况（千瓦虔元），引自文献ｍ

厦门大学硕士论文??力于降低ＰＥＭＦＣ成本，图１．１为近年来ＰＥＭＦＣ成本统计和美国能源部在成本??方面最终的预期［３］。??１．２燃料电池的发展历史??１８３９年，Ｗｉｌｌｉａｍ?Ｇｒｏｖｅ使用氧气和氢气作为气体电极，稀硫酸溶液为电解??质，实现了电流通过外电路在两极之间的流动，因阴、阳极均采用气体，故称其??为“气体电池”［２］；?１８８９年，ＬｕｄｗｉｎｇＭｏｎｄ和ＣｈａｒｌｅｓＬａｎｇｅｒ，以钻孔的铀作类??似集流板装置，铀黑为催化剂组装成电池，并命名为“燃料电池”?［３］。然而，在??与当时技术非常成熟的蒸汽机和内燃机的竞争中，燃料电池由于本身难以攻克的??技术问题，一度陷入发展停滞期。直到１９５９年，Ｂａｃｏｎ制造出了一部以燃料电??池为动力的５ｋｗ的焊接机，与此同时，燃料电池也成功在太空领域得以应用，??包括阿波罗计划和双子星计划等；１９７３年

因此，金属中心离子决定了其所属大环化合物的氧还原催化能力。当??选取酞菁作为配体，改变金属中心离子形成配位化合物时，配位化合物的催化活??性顺序：Ｆｅ＞Ｃｏ＞Ｎｉ＞Ｃｕ￣Ｍｎ［１３］。图１．３所示为一种以铁为中心离子的配位化合??物的化学式和ＯＲＲ催化机制。从反应机制可以看出，过氧化氢与氧气均具有在??中心离子表面吸附的能力，因此，氧还原反应如果以两电子过程进行，中间产物??过氧化氢会极大程度的破坏活性位点从而降低催化剂活性［８］。总之，尽管大环化??合物具有抗燃料透过能力好、成本低等优势，但催化活性低、使用寿命短等问题??限制了其在燃料电池中的实际应用。??＂ａ?，?＂１＋?ｂ??６??ＯＭＯ?？？?＾２〇２??图１．２?ＦｅＴＭＰＰＣｌ的（ａ）结构式（ｂ）ＯＲＲ催化机制，引自文献｜８］。??５??

【参考文献】：
期刊论文
[1]氮掺杂的碳材料中石墨化氮和吡啶氮对氧还原反应的催化特性（英文）[J]. 刘京,宋平,阮明波,徐维林.  催化学报. 2016(07)
[2]浅谈高质量透射电镜照片的拍摄[J]. 曾丽珍,赵少飞.  实验室研究与探索. 2016(07)
[3]酸蚀处理对PtCu-CeOx膜电极结构与催化性能的影响[J]. 杨勇,杨滨,郝鑫禹,彭进才.  稀有金属. 2015(05)
[4]物理化学的奠基者——奥斯特瓦尔德[J]. 闫蒙钢,慈洁琳.  大学化学. 2013(06)
[5]ICP-AES法测定活性炭负载型催化剂中铂、镍的含量[J]. 杨红晓,张林群.  应用化工. 2010(11)
[6]扫描电镜的原理及TFT-LCD生产中的应用[J]. 张新言,李荣玉.  现代显示. 2010(01)
[7]车用燃料电池技术的现状与研究热点[J]. 侯明,俞红梅,衣宝廉.  化学进展. 2009(11)
[8]扫描电镜的原理及其在纤维物证鉴定方面的应用[J]. 马非非,徐亚民.  中国纤检. 2008(05)
[9]C/C复合材料石墨化度与导电性能的关系[J]. 张福勤,黄启忠,黄伯云,巩前明,陈腾飞.  新型炭材料. 2001(02)



本文编号：3023362