混合质子—电子导体陶瓷透氢膜的制备和性能研究
发布时间：2021-02-11 03:46
近年来,能源需求持续快速增长,特别是化石能源的大量消耗,不仅破环了生态环境,而且资源的枯竭不可避免。因此,清洁可再生的氢能源是一种理想的能源,全世界的研究和开发目标越来越集中于先进的制氢和分离技术。质子-电子陶瓷透氢膜理论上对氢气达到100%选择性,机械性能好,便宜等优点使之成为分离提纯氢气理想技术,吸引了越来越多研究者投入研究。因此,本论文选取了混合质子-电子导体陶瓷材料作为研究对象,考察了钙钛矿型、钨酸镧型以及钙钛矿型-钨酸镧型双相材料的相结构、微观形貌以及在不同条件下的氢气渗透性能。首先,采用传统固相反应法制备了一系列Ba1-x-x Zr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ（x=-0.05,0,0.05）（简写为BZCY095,BZCY和BZCY105）粉体,并通过等静压法制成片状透氢膜。研究了非化学计量的Ba对材料性能的影响。结果表明,过量Ba对相结构的形成以及烧结具有有利作用,并且在Ba1-xZr0.1Ce0.7
【文章来源】：上海师范大学上海市
【文章页数】：76 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
混合导体透氢膜的透氢机理图
上海师范大学硕士学位论文第二章实验部分14第二章实验部分2.1引言本论文选用混合质子-电子陶瓷膜作为研究透氢的对象。本章将系统介绍单相膜片以及双相混合导体片状透氢膜的制备、表征和性能评价方法，主要包括通过固相法将实验原料制备成一系列不同钡含量的Ba1-xZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ(x=±0.05),不同铬含量的La5.5W1-xCrxO11.25-δ(x=0.1,0.2,0.3,0.4)，以及LWM04材料（2.3.1所述），制备出成相粉体，将单相粉体LWM04和BZCY粉体按照一定的比例混合得到最后的粉体用于制备透氢膜（2.3.2所述）；通过等静压法将由固相法制备得到的粉体压制得到Ba1-xZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ(x=±0.05),La5.5W1-xCrxO11.25-δ(x=0.1,0.2,0.3,0.4)，LWM04以及LWM04-BZCY（体积比分别为7:3,5:5,3:7）片状膜（2.4所述）；之后通过程序升温焙烧得到单相和双相片状致密膜（2.5所述）；在所得到的片状膜上加工修饰（2.6所述）；最终借助XRD/SEM/BSEM等表征手段来观察分析相结构和微观结构，并借助气相色谱在线分析接检测它们的透氢性能等（2.9所述）。整个实验操作过程如图2-1所示。图2-1单相和双相致密片状透氢陶瓷膜的制备、表征和性能测试流程Fig2.1Thepreparation,characterization,andperformancetestofsingle-phaseanddual-phasedensesheet-shapedhydrogen-permeableceramicmembranes2.2主要的实验试剂和主要的实验仪器表2-1主要的实验试剂
第二章实验部分上海师范大学硕士学位论文17La2O3,MoO3,WO3粉体。后面的步骤跟合成LWCrX粉体的相同。得到的粉体装入密封袋中保存或使用。2.3.2双相片状膜粉体的制备通过固相法制备得到LWM04(900°C下烧结10h)和BZCY(1200°C下烧结10h)的粉体按照一定的体积比装入球磨罐中，并加入丙酮混合球磨24h后取出干燥48h。得到的干燥粉体装入密封袋中保存或使用。2.4片状膜生胚的制备将制备得到的片状膜的粉体放入研钵中研磨20分钟，称取1.0g粉体装入手动压片机的模具中，使模具在20MPa压力状态保持20min，然后再卸压将片状膜从磨具中缓缓取出，放入密封袋中保存或使用。每次使用后的模具用无水乙醇擦洗干净以免样品之间相互污染，也有利于得到完整的片状膜生胚。图2-2等静压法制备片状膜生胚的流程Fig2-2Theprocessforpreparingsheet-shapedmembraneembryosbyisostaticpressing2.5致密片状膜的片状膜的制备在坩埚中铺一层对应的片状膜的粉体，防止烧制过程中片状膜黏在坩埚底，把压制出的完整片状膜平放在粉体上并盖上坩埚盖，放入马弗炉中升到高温焙烧10h，再降温到室温得到致密的混合质子电子导体透氢陶瓷膜。本论文使用程序升降温焙烧得到致密的片状膜，以2°C/min的速度从室温升温到合适的焙烧温度，保持10h后再以2°C/min的速度降温到室温，不同材料的膜适合的焙烧温度不一样，单相BZCY095,BZCY,BZCY105,LWCrX(X=01,02,03,04),LWM02,LWM04的片状膜焙烧温度为1500°C，双相LWM04-BZCY(体积比分别为7:3,5:5,3:7)的片状膜的焙烧温度为1400°C，经过高温焙烧后的片状膜机械性良好。
【参考文献】：
期刊论文
[1]氢能利用的发展现状及趋势[J]. 汪广溪. 低碳世界. 2017(29)
[2]生物质化工制氢气技术进展[J]. 关颖,修志臣,陈晓敏. 化工科技. 2013(06)
[3]致密金属和陶瓷透氢膜的研究进展[J]. 张文静,戴磊,王岭,宋洁. 唐山师范学院学报. 2012(02)
[4]混合导体透氢膜SrCe0.95-xZrxTm0.05O3-δ（0≤x≤0.40）的制备及其性能研究（英文）[J]. 梁杰,毛玲玲,李莉,袁文辉. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2010(03)
[5]膜技术在氢气分离中的应用[J]. 张润虎,郑孝英,谢冲明. 过滤与分离. 2006(04)
[6]气体膜分离技术在石油工业中的应用[J]. 董子丰. 膜科学与技术. 2000(03)
[7]无机分离膜的发展与应用[J]. 马卫文,丁子上. 材料科学与工程. 1996(01)
博士论文
[1]TB掺杂BACEO3钙钛矿陶瓷中空纤维透氢膜的制备与性能研究[D]. 宋健.天津工业大学 2017
[2]钙钛矿型透氧材料的制备与研究[D]. 谭亮.南京工业大学 2003
硕士论文
[1]双相质子—电子混合导体透氢膜的制备及性能研究[D]. 张文静.河北联合大学 2012
[2]混合导体透氢膜材料的开发及相关材料制备技术的研究[D]. 李光涛.中国科学院大连化学物理研究所 2001
本文编号：3028469
【文章来源】：上海师范大学上海市
【文章页数】：76 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
混合导体透氢膜的透氢机理图
上海师范大学硕士学位论文第二章实验部分14第二章实验部分2.1引言本论文选用混合质子-电子陶瓷膜作为研究透氢的对象。本章将系统介绍单相膜片以及双相混合导体片状透氢膜的制备、表征和性能评价方法，主要包括通过固相法将实验原料制备成一系列不同钡含量的Ba1-xZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ(x=±0.05),不同铬含量的La5.5W1-xCrxO11.25-δ(x=0.1,0.2,0.3,0.4)，以及LWM04材料（2.3.1所述），制备出成相粉体，将单相粉体LWM04和BZCY粉体按照一定的比例混合得到最后的粉体用于制备透氢膜（2.3.2所述）；通过等静压法将由固相法制备得到的粉体压制得到Ba1-xZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ(x=±0.05),La5.5W1-xCrxO11.25-δ(x=0.1,0.2,0.3,0.4)，LWM04以及LWM04-BZCY（体积比分别为7:3,5:5,3:7）片状膜（2.4所述）；之后通过程序升温焙烧得到单相和双相片状致密膜（2.5所述）；在所得到的片状膜上加工修饰（2.6所述）；最终借助XRD/SEM/BSEM等表征手段来观察分析相结构和微观结构，并借助气相色谱在线分析接检测它们的透氢性能等（2.9所述）。整个实验操作过程如图2-1所示。图2-1单相和双相致密片状透氢陶瓷膜的制备、表征和性能测试流程Fig2.1Thepreparation,characterization,andperformancetestofsingle-phaseanddual-phasedensesheet-shapedhydrogen-permeableceramicmembranes2.2主要的实验试剂和主要的实验仪器表2-1主要的实验试剂
第二章实验部分上海师范大学硕士学位论文17La2O3,MoO3,WO3粉体。后面的步骤跟合成LWCrX粉体的相同。得到的粉体装入密封袋中保存或使用。2.3.2双相片状膜粉体的制备通过固相法制备得到LWM04(900°C下烧结10h)和BZCY(1200°C下烧结10h)的粉体按照一定的体积比装入球磨罐中，并加入丙酮混合球磨24h后取出干燥48h。得到的干燥粉体装入密封袋中保存或使用。2.4片状膜生胚的制备将制备得到的片状膜的粉体放入研钵中研磨20分钟，称取1.0g粉体装入手动压片机的模具中，使模具在20MPa压力状态保持20min，然后再卸压将片状膜从磨具中缓缓取出，放入密封袋中保存或使用。每次使用后的模具用无水乙醇擦洗干净以免样品之间相互污染，也有利于得到完整的片状膜生胚。图2-2等静压法制备片状膜生胚的流程Fig2-2Theprocessforpreparingsheet-shapedmembraneembryosbyisostaticpressing2.5致密片状膜的片状膜的制备在坩埚中铺一层对应的片状膜的粉体，防止烧制过程中片状膜黏在坩埚底，把压制出的完整片状膜平放在粉体上并盖上坩埚盖，放入马弗炉中升到高温焙烧10h，再降温到室温得到致密的混合质子电子导体透氢陶瓷膜。本论文使用程序升降温焙烧得到致密的片状膜，以2°C/min的速度从室温升温到合适的焙烧温度，保持10h后再以2°C/min的速度降温到室温，不同材料的膜适合的焙烧温度不一样，单相BZCY095,BZCY,BZCY105,LWCrX(X=01,02,03,04),LWM02,LWM04的片状膜焙烧温度为1500°C，双相LWM04-BZCY(体积比分别为7:3,5:5,3:7)的片状膜的焙烧温度为1400°C，经过高温焙烧后的片状膜机械性良好。
【参考文献】：
期刊论文
[1]氢能利用的发展现状及趋势[J]. 汪广溪. 低碳世界. 2017(29)
[2]生物质化工制氢气技术进展[J]. 关颖,修志臣,陈晓敏. 化工科技. 2013(06)
[3]致密金属和陶瓷透氢膜的研究进展[J]. 张文静,戴磊,王岭,宋洁. 唐山师范学院学报. 2012(02)
[4]混合导体透氢膜SrCe0.95-xZrxTm0.05O3-δ（0≤x≤0.40）的制备及其性能研究（英文）[J]. 梁杰,毛玲玲,李莉,袁文辉. Chinese Journal of Chemical Engineering. 2010(03)
[5]膜技术在氢气分离中的应用[J]. 张润虎,郑孝英,谢冲明. 过滤与分离. 2006(04)
[6]气体膜分离技术在石油工业中的应用[J]. 董子丰. 膜科学与技术. 2000(03)
[7]无机分离膜的发展与应用[J]. 马卫文,丁子上. 材料科学与工程. 1996(01)
博士论文
[1]TB掺杂BACEO3钙钛矿陶瓷中空纤维透氢膜的制备与性能研究[D]. 宋健.天津工业大学 2017
[2]钙钛矿型透氧材料的制备与研究[D]. 谭亮.南京工业大学 2003
硕士论文
[1]双相质子—电子混合导体透氢膜的制备及性能研究[D]. 张文静.河北联合大学 2012
[2]混合导体透氢膜材料的开发及相关材料制备技术的研究[D]. 李光涛.中国科学院大连化学物理研究所 2001
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