基于过渡金属氮掺杂碳纳米材料的合成及其氧还原性能研究
发布时间：2021-02-21 18:01
燃料电池是能源转换装置的代表,可以直接将化学能转化为电能,因其能量转化率高、污染小、便携等特点,成为目前解决能源危机与环境污染等问题的核心技术。但其阴极氧还原反应（ORR）动力学过程缓慢,限制了燃料电池的商业化应用。传统的Pt基电催化剂价格昂贵、稳定性差、耐甲醇和CO能力弱,因此寻找价格低廉、清洁、高效且稳定的ORR催化剂成为目前研究的热点。经过不断努力,非贵金属催化剂的ORR活性已经大幅度提高,但仍需进一步改善才能与商业化Pt/C催化剂相媲美。本论文基于过渡金属Fe和Co元素,利用简单的方法合成了一系列氮掺杂的碳材料,其中目标催化剂的ORR活性与商业化Pt/C相近,有望成为可以替代Pt基催化剂的有前景的非贵金属ORR电催化剂。主要研究内容如下:（1）Fe/N双掺杂的中空多孔碳球纳米材料:利用双模板辅助热解法制备超小Fe3O4纳米粒子负载的铁氮双掺杂的中空多孔碳球（0.010-Fe/NHPCS-800）用于氧还原反应。合成的SiO2纳米球作为硬模板,用来形成大孔结构,F127充当软模板,高温热解后形成介孔结构。通过这种方法得到的0.010-Fe/NHPCS-800催化剂具有较大的BET...
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．２燃料电池的分类示意图丨２１
?第１章绪论???燃料电池的ＯＲＲ电催化剂一直是科学家们研宄和发明的重要内容。??Ｉ?：?５￣Ｉ??團ｉｔｉ??ｕｃａｔａｌｙｓｉｓ＾?ｏｕｔ?Ｉ??图１．３氢气－空气质子交换膜燃料电池［３］。??１．３电催化氣还原反应??如图１．４所示，ＯＲＲ热力学平衡电位是１．２３?Ｖ?（ｖｓ．?ＲＨＥ），即该点的外电流??（氧化电流与还原电流差值的绝对值）为０?［４］。平衡电位和实验所施加的电位??之间的差值我们称之为过电位，用来驱动ＯＲＲ过程。过电位的大小直接与燃料??电池的效率相关联，过电位越高，燃料电池的效率越低。因此，高效的ＯＲＲ催??化剂必须在较低的过电位下达到所需要的电流密度。但是，即使在活性最佳的??Ｐｔ基催化剂上，也只有在超过３００?ｍＶ的较大过电位下才能观察到足够高的电流。??因此为了提高ＯＲＲ催化剂的催化活性，必须对０ＲＲ动力学过程有充分的了解，??不断探索ＯＲＲ的催化机理。??ＣＭ??Ｉ?Ｃ７｜??ＨＥＲ：?２?Ｈ＋＋?２?ｅ?—?Ｈ２?ＯＲＲ：?０２?＋?４?Ｈ＋?＋?４?ｅ?—?２?Ｈ２０??图１．４电化学反应的极化曲线及其整体反应方程式丨４］。??３??
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【参考文献】：
期刊论文
[1]Recent advances in active sites identification and regulation of M-N/C electro-catalysts towards ORR[J]. Jie Liu,Zhao Jin,Xian Wang,Junjie Ge,Changpeng Liu,Wei Xing. Science China（Chemistry）. 2019(06)
[2]聚合物限域金属有机化合物自组装构筑高效多孔多元掺杂碳基氧还原催化剂（英文）[J]. 李聪玲,赵静,Rodney D.Priestley,刘睿. Science China Materials. 2018(10)
[3]Noble metal-free catalysts for oxygen reduction reaction[J]. Xiaoxiao Huang,Yazhou Wang,Wei Li,Yanglong Hou. Science China（Chemistry）. 2017(12)
本文编号：3044718
【文章来源】：中国科学技术大学安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．２燃料电池的分类示意图丨２１
?第１章绪论???燃料电池的ＯＲＲ电催化剂一直是科学家们研宄和发明的重要内容。??Ｉ?：?５￣Ｉ??團ｉｔｉ??ｕｃａｔａｌｙｓｉｓ＾?ｏｕｔ?Ｉ??图１．３氢气－空气质子交换膜燃料电池［３］。??１．３电催化氣还原反应??如图１．４所示，ＯＲＲ热力学平衡电位是１．２３?Ｖ?（ｖｓ．?ＲＨＥ），即该点的外电流??（氧化电流与还原电流差值的绝对值）为０?［４］。平衡电位和实验所施加的电位??之间的差值我们称之为过电位，用来驱动ＯＲＲ过程。过电位的大小直接与燃料??电池的效率相关联，过电位越高，燃料电池的效率越低。因此，高效的ＯＲＲ催??化剂必须在较低的过电位下达到所需要的电流密度。但是，即使在活性最佳的??Ｐｔ基催化剂上，也只有在超过３００?ｍＶ的较大过电位下才能观察到足够高的电流。??因此为了提高ＯＲＲ催化剂的催化活性，必须对０ＲＲ动力学过程有充分的了解，??不断探索ＯＲＲ的催化机理。??ＣＭ??Ｉ?Ｃ７｜??ＨＥＲ：?２?Ｈ＋＋?２?ｅ?—?Ｈ２?ＯＲＲ：?０２?＋?４?Ｈ＋?＋?４?ｅ?—?２?Ｈ２０??图１．４电化学反应的极化曲线及其整体反应方程式丨４］。??３??
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【参考文献】：
期刊论文
[1]Recent advances in active sites identification and regulation of M-N/C electro-catalysts towards ORR[J]. Jie Liu,Zhao Jin,Xian Wang,Junjie Ge,Changpeng Liu,Wei Xing. Science China（Chemistry）. 2019(06)
[2]聚合物限域金属有机化合物自组装构筑高效多孔多元掺杂碳基氧还原催化剂（英文）[J]. 李聪玲,赵静,Rodney D.Priestley,刘睿. Science China Materials. 2018(10)
[3]Noble metal-free catalysts for oxygen reduction reaction[J]. Xiaoxiao Huang,Yazhou Wang,Wei Li,Yanglong Hou. Science China（Chemistry）. 2017(12)
本文编号：3044718
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