荧光碳点及其复合金属化合物的制备与应用
发布时间：2021-02-26 11:53
荧光碳点是近年来兴起的具有代表性的零维碳纳米材料,因制备原料繁多,合成方法简单而受到研究者的青睐。源于天然或可再生材料得到的碳点,具有低毒、环保、生物相容性好等优点,在生物成像、纳米医学等方面得到了广泛的应用。其中茶叶作为一种健康饮品,如同已报道过的蜂蜜一般,在生产发酵过程中也存在着天然的碳点。本文通过设计实验制备了茶叶碳点,利用茶叶碳点的表面官能团与多种物质的作用,和邻苯二胺结合构建了新的传感平台,实现金属离子的检测。同时又和金属化合物复合制备出磁性纳米材料,复合物具有较高的类酶活性,可以以3,3,5,5-四甲基联苯胺（TMB）作为指示物,实现过氧化氢的检测。主要研究内容和成果有以下两方面:（1）通过一种不需要高温处理的冲泡方法从微生物发酵的普洱茶中首次获得了荧光碳点,进行表征发现制得的碳点表面含有丰富的官能团,对铁、铜离子有较好的检测能力。此外,为了弥补纯碳点单强度传感的不足,利用获得的碳点和邻苯二胺结合构建了一种能够同时实现比率和比色双信号传感的平台。结果发现,铁离子在新传感平台的表现与纯碳点探针有了明显的差异,Cu2+的检测极限降低为51 nM,检测范围扩...
【文章来源】：中北大学山西省
【文章页数】：78 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
碳点结构示意图
中北大学学位论文3成表面功能化的碳点。与未掺杂的碳点相比，硫掺杂碳点发出稳定的蓝色荧光，荧光量子产率较高且具有良好的抗光漂白性和稳定性。绿色碳点是由天然或可再生能源生产的碳纳米材料，绿色碳点具有成本低、利用率高、产量高、生物相容性好以及可再生性强等特点。如图1-2所示，Wang[22]等人以木瓜为碳源合成绿色碳点，Liu[23]等人利用梨汁制作绿色碳点，成本低且环保。由橙汁[24]、甘蔗汁[25]合成的碳点也有报道。除了以水果和果汁为原料外，研究人员还利用果皮作为碳源合成了碳点。Lu等[26]使用柚子皮作为起始材料，Mehta等[27]以马铃薯为原料制备水分散球形碳点，这些物质富含碳水化合物、维生素、矿物质和多种植物化学物质。研究人员还使用不同的动植物来源，如姜[28]、卷心菜[29]、大蒜[30]、稻草[31]、香菇[32]、核桃油[33]、蜘蛛丝[34]、猪皮[35]和盐藻生物[36]等来制作绿色碳点。图1-2来自天然和可再生能源的绿色碳点1.2.2碳点的合成方法碳点的合成大体可分为两种方法（图1-3）：“自下而上”的有机物碳化法和“自上而下”的碳源裂解法。“自上而下”的方法包括：电弧放电法、化学氧化、电化学法、机械粉碎、球磨[37]。“自下而上”是由小变大的方法，以小分子或聚合物为碳源，利用特定的化学方法然后通过碳化和热解等化学过程合成所需尺寸范围的纳米颗粒或纳米尺寸的碳点。绿色碳点就是由碳源经过“自下而上”的方法制备得到的，其中主要的有水热法、微波合成法和热解法。“自下而上”的方法具有成本低、对前体的精确控制以及易于
中北大学学位论文4使用等优点[38]，多数可再生能源含有小的生物活性分子，可以通过“自下而上”碳化形成碳点，这是目前实验室研究人员较为常用的方法。图1-3碳点的制备方法1.2.2.1水热法水热法是将原料在特定的容器中进行高压反应，粉体溶解在溶剂中生成目标产物后再结晶的过程，该方法可以形成粒度孝分布均匀的颗粒并且成本低、操作方便、对自然环境友好，合成时间与温度也易调控，是绿色合成中较为广泛使用的方法。Chen[39]和他的团队以氨基酸为碳源，用一步水热法合成大孝颜色可调的发光碳点。通过调节水热反应时间和前驱体浓度，荧光产率显著提高。此外，合成的碳点具有较低的毒性和宽范围的pH稳定性等优势，在水溶液中促进了生物相容性光示踪剂的发展，可用于活体生物成像，在生物分布研究和药物传递应用具有潜力（图1-4）。Arul等人[40]以印度醋栗果实为碳源，水热法合成氮掺杂碳点，碳点的形成经历了聚合、芳构化、成核和生长四个阶段，在光谱监测下碳点对纺织废水进行降解。Hu等[41]利用两种不同的前驱体合成了氮硫共掺杂的绿色碳点，他们把荸荠和洋葱放在聚四氟乙烯反应釜中，高温和较短反应时间有利于合成小颗粒碳点。此外，通过优化调节原料的比例，提高了荧光产率。设计了对辅酶素进行荧光定量检测的探针。Atchudan等[42]以桃子提取物为原料，经过脱水、聚合、碳化和钝化四个步骤合成氮掺杂碳点，在碱性介质中具有良好的氧化还原催化性能。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Aggregation-induced emission enhancement of yellow photoluminescent carbon dots for highly selective detection of environmental and intracellular copper（Ⅱ） ions[J]. Wenyi Lv,Min Lin,Rongsheng Li,Qianqian Zhang,Hui Liu,Jian Wang,Chengzhi Huang. Chinese Chemical Letters. 2019(07)
本文编号：3052549
【文章来源】：中北大学山西省
【文章页数】：78 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
碳点结构示意图
中北大学学位论文3成表面功能化的碳点。与未掺杂的碳点相比，硫掺杂碳点发出稳定的蓝色荧光，荧光量子产率较高且具有良好的抗光漂白性和稳定性。绿色碳点是由天然或可再生能源生产的碳纳米材料，绿色碳点具有成本低、利用率高、产量高、生物相容性好以及可再生性强等特点。如图1-2所示，Wang[22]等人以木瓜为碳源合成绿色碳点，Liu[23]等人利用梨汁制作绿色碳点，成本低且环保。由橙汁[24]、甘蔗汁[25]合成的碳点也有报道。除了以水果和果汁为原料外，研究人员还利用果皮作为碳源合成了碳点。Lu等[26]使用柚子皮作为起始材料，Mehta等[27]以马铃薯为原料制备水分散球形碳点，这些物质富含碳水化合物、维生素、矿物质和多种植物化学物质。研究人员还使用不同的动植物来源，如姜[28]、卷心菜[29]、大蒜[30]、稻草[31]、香菇[32]、核桃油[33]、蜘蛛丝[34]、猪皮[35]和盐藻生物[36]等来制作绿色碳点。图1-2来自天然和可再生能源的绿色碳点1.2.2碳点的合成方法碳点的合成大体可分为两种方法（图1-3）：“自下而上”的有机物碳化法和“自上而下”的碳源裂解法。“自上而下”的方法包括：电弧放电法、化学氧化、电化学法、机械粉碎、球磨[37]。“自下而上”是由小变大的方法，以小分子或聚合物为碳源，利用特定的化学方法然后通过碳化和热解等化学过程合成所需尺寸范围的纳米颗粒或纳米尺寸的碳点。绿色碳点就是由碳源经过“自下而上”的方法制备得到的，其中主要的有水热法、微波合成法和热解法。“自下而上”的方法具有成本低、对前体的精确控制以及易于
中北大学学位论文4使用等优点[38]，多数可再生能源含有小的生物活性分子，可以通过“自下而上”碳化形成碳点，这是目前实验室研究人员较为常用的方法。图1-3碳点的制备方法1.2.2.1水热法水热法是将原料在特定的容器中进行高压反应，粉体溶解在溶剂中生成目标产物后再结晶的过程，该方法可以形成粒度孝分布均匀的颗粒并且成本低、操作方便、对自然环境友好，合成时间与温度也易调控，是绿色合成中较为广泛使用的方法。Chen[39]和他的团队以氨基酸为碳源，用一步水热法合成大孝颜色可调的发光碳点。通过调节水热反应时间和前驱体浓度，荧光产率显著提高。此外，合成的碳点具有较低的毒性和宽范围的pH稳定性等优势，在水溶液中促进了生物相容性光示踪剂的发展，可用于活体生物成像，在生物分布研究和药物传递应用具有潜力（图1-4）。Arul等人[40]以印度醋栗果实为碳源，水热法合成氮掺杂碳点，碳点的形成经历了聚合、芳构化、成核和生长四个阶段，在光谱监测下碳点对纺织废水进行降解。Hu等[41]利用两种不同的前驱体合成了氮硫共掺杂的绿色碳点，他们把荸荠和洋葱放在聚四氟乙烯反应釜中，高温和较短反应时间有利于合成小颗粒碳点。此外，通过优化调节原料的比例，提高了荧光产率。设计了对辅酶素进行荧光定量检测的探针。Atchudan等[42]以桃子提取物为原料，经过脱水、聚合、碳化和钝化四个步骤合成氮掺杂碳点，在碱性介质中具有良好的氧化还原催化性能。
【参考文献】：
期刊论文
[1]Aggregation-induced emission enhancement of yellow photoluminescent carbon dots for highly selective detection of environmental and intracellular copper（Ⅱ） ions[J]. Wenyi Lv,Min Lin,Rongsheng Li,Qianqian Zhang,Hui Liu,Jian Wang,Chengzhi Huang. Chinese Chemical Letters. 2019(07)
本文编号：3052549
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