羧基柱芳烃功能化碳点与核壳纳米粒子用于传感及药物控释
发布时间：2021-03-05 09:39
基于大环化合物的有机超分子化学是研究大环受体的分子识别与组装以及组装体功能开发的一门学科,而大环化合物的设计与合成是该研究领域的基石。柱芳烃是继冠醚、环糊精、杯芳烃、葫芦脲等大环之后新近被发现并逐渐获得超分子化学工作者青睐的一类新型大环主体分子,且具有诸多有待发开的潜能。因其对称的刚性骨架、可调节的空腔大小、疏水和富电子空腔结构、易于合成与功能化、独特的主客体相互作用等特性,柱芳烃被越来越多地用于药物输送、离子通道、催化、吸附分离、传感检测、光电材料等多个研究领域。此外,得益于其极具吸引力的主客体性质,柱芳烃在构建功能化纳米体系方面也得到了越来越多的重视。基于以上背景,我们设计合成了两种柱芳烃功能化的纳米超分子体系,一种是柱芳烃修饰碳点作为荧光传感平台,另一种是柱芳烃门控的刺激响应性化学-光热协同治疗纳米给药体系。第一部分,我们制备了一种全新的基于柱芳烃的荧光传感平台。通过酰胺化反应将羧基柱[5]芳烃（CP[5]）与氮掺杂碳点连接获得CP[5]修饰的CN-dots,简写为CCDs。与无柱芳烃修饰的CN-dots相比,新构建的CCDs可以高选择性地识别三价铁离子(Fe3+
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：85 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
柱芳烃在各领域的应用:（a）吸附分离；（b）传感检测；（c）光学材料；（d）药物运载；（e）自组装；（f）药物控释;（g）催化
第一章绪论4混合气体吸附中中表现出对CO2极高的选择性。因此，Pn-SOFs在气体的分离与储存方面具有良好的应用前景[29]。图1.3P5-SOF及混合气体吸附过程示意图。在实际实验中，每种气体（即CO2，N2和CH4）的吸附测量值为独立进行；过程a：P5通过组装合成P5-SOF，过程b：P5-SOF可以通过加热或减压释放CO2再次用于气体选择性吸附。柱芳烃不仅可以作为超分子配体参与构成超分子多孔材料用于气体的分离与储存，作为有机配体与金属离子通过配位作用构成的金属-有机骨架多孔配合物（MOFs）也表现出了与众不同的性质。Stoddart课题组合成出苯甲酸对位修饰的具备刚性支链的A1/A2双功能化柱[5]芳烃（rac-P5A），并以其为有机配体合成一种新型的MOFs（rac-P5A-MOF-1），并获得其单晶结构（图1.4）。通过与结构相似却不含柱芳烃空腔的MOFs进行对比，发现rac-P5A为这种新型的MOFs提供了选择吸附性，rac-P5A-MOF-1表现出对电中性与缺电子结构的分子具有更强的吸附效果，而且由于这种双功能化柱[5]芳烃具有平面手性，使其在与Zn4O配位后产生了同样手性混杂的MOFs[30]。因此，在接下来工作中，通过加入手性辅助基将rac-P5A进行了分离，得到纯手性柱芳烃Sp-1与Rp-1，其上羧基可与Zn2+分别配位得到相同纯手性结构的MOFs（Sp-1-MOF-1与Rp-1-MOF-1），这项研究工作为实现手性柱[5]芳烃的分离提供了一种途径[31]。
第一章绪论5图1.4rac-1合成racP5A-MOF-1（顶部），拆分后(Sp)-1（红色）和(Rp)-1（蓝色）分别反应形成同型手性(Sp)-P5A-MOF-1和(Rp)-P5A-MOF-1。不单是作为骨架构成多孔材料才能够达到对物质选择性分离的目的，柱芳烃利用自身空腔大小也可以完成对纳米级材料的识别分离。Ogoshi课题组尝试将一系列具有不同空腔尺寸的柱芳烃（柱[6-15]芳烃）与C60的进行组装，用于C60的分离。作为最常见的富勒烯，C60直径为1.01nm，这表明大环主体需要具有直径超过1nm的大空腔才可以封装C60（图1.5）。因此，实验人员通过对柱[6-15]芳烃对C60的选择封装能力的研究，发现柱[10]对C60的亲和力最高，这说明柱
【参考文献】：
期刊论文
[1]Precise nanomedicine for intelligent therapy of cancer[J]. Huabing Chen,Zhanjun Gu,Hongwei An,Chunying Chen,Jie Chen,Ran Cui,Siqin Chen,Weihai Chen,Xuesi Chen,Xiaoyuan Chen,Zhuo Chen,Baoquan Ding,Qian Dong,Qin Fan,Ting Fu,Dayong Hou,Qiao Jiang,Hengte Ke,Xiqun Jiang,Gang Liu,Suping Li,Tianyu Li,Zhuang Liu,Guangjun Nie,Muhammad Ovais,Daiwen Pang,Nasha Qiu,Youqing Shen,Huayu Tian,Chao Wang,Hao Wang,Ziqi Wang,Huaping Xu,Jiang-Fei Xu,Xiangliang Yang,Shuang Zhu,Xianchuang Zheng,Xianzheng Zhang,Yanbing Zhao,Weihong Tan,Xi Zhang,Yuliang Zhao. Science China（Chemistry）. 2018(12)
[2]Carbon-based optical limiting materials[J]. Yan Wang,Mingzhe Lv,Jin Guo,Tingfeng Wang,Junfeng Shao,Dong Wang,Ying-Wei Yang. Science China（Chemistry）. 2015(12)
本文编号：3064986
【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：85 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
柱芳烃在各领域的应用:（a）吸附分离；（b）传感检测；（c）光学材料；（d）药物运载；（e）自组装；（f）药物控释;（g）催化
第一章绪论4混合气体吸附中中表现出对CO2极高的选择性。因此，Pn-SOFs在气体的分离与储存方面具有良好的应用前景[29]。图1.3P5-SOF及混合气体吸附过程示意图。在实际实验中，每种气体（即CO2，N2和CH4）的吸附测量值为独立进行；过程a：P5通过组装合成P5-SOF，过程b：P5-SOF可以通过加热或减压释放CO2再次用于气体选择性吸附。柱芳烃不仅可以作为超分子配体参与构成超分子多孔材料用于气体的分离与储存，作为有机配体与金属离子通过配位作用构成的金属-有机骨架多孔配合物（MOFs）也表现出了与众不同的性质。Stoddart课题组合成出苯甲酸对位修饰的具备刚性支链的A1/A2双功能化柱[5]芳烃（rac-P5A），并以其为有机配体合成一种新型的MOFs（rac-P5A-MOF-1），并获得其单晶结构（图1.4）。通过与结构相似却不含柱芳烃空腔的MOFs进行对比，发现rac-P5A为这种新型的MOFs提供了选择吸附性，rac-P5A-MOF-1表现出对电中性与缺电子结构的分子具有更强的吸附效果，而且由于这种双功能化柱[5]芳烃具有平面手性，使其在与Zn4O配位后产生了同样手性混杂的MOFs[30]。因此，在接下来工作中，通过加入手性辅助基将rac-P5A进行了分离，得到纯手性柱芳烃Sp-1与Rp-1，其上羧基可与Zn2+分别配位得到相同纯手性结构的MOFs（Sp-1-MOF-1与Rp-1-MOF-1），这项研究工作为实现手性柱[5]芳烃的分离提供了一种途径[31]。
第一章绪论5图1.4rac-1合成racP5A-MOF-1（顶部），拆分后(Sp)-1（红色）和(Rp)-1（蓝色）分别反应形成同型手性(Sp)-P5A-MOF-1和(Rp)-P5A-MOF-1。不单是作为骨架构成多孔材料才能够达到对物质选择性分离的目的，柱芳烃利用自身空腔大小也可以完成对纳米级材料的识别分离。Ogoshi课题组尝试将一系列具有不同空腔尺寸的柱芳烃（柱[6-15]芳烃）与C60的进行组装，用于C60的分离。作为最常见的富勒烯，C60直径为1.01nm，这表明大环主体需要具有直径超过1nm的大空腔才可以封装C60（图1.5）。因此，实验人员通过对柱[6-15]芳烃对C60的选择封装能力的研究，发现柱[10]对C60的亲和力最高，这说明柱
【参考文献】：
期刊论文
[1]Precise nanomedicine for intelligent therapy of cancer[J]. Huabing Chen,Zhanjun Gu,Hongwei An,Chunying Chen,Jie Chen,Ran Cui,Siqin Chen,Weihai Chen,Xuesi Chen,Xiaoyuan Chen,Zhuo Chen,Baoquan Ding,Qian Dong,Qin Fan,Ting Fu,Dayong Hou,Qiao Jiang,Hengte Ke,Xiqun Jiang,Gang Liu,Suping Li,Tianyu Li,Zhuang Liu,Guangjun Nie,Muhammad Ovais,Daiwen Pang,Nasha Qiu,Youqing Shen,Huayu Tian,Chao Wang,Hao Wang,Ziqi Wang,Huaping Xu,Jiang-Fei Xu,Xiangliang Yang,Shuang Zhu,Xianchuang Zheng,Xianzheng Zhang,Yanbing Zhao,Weihong Tan,Xi Zhang,Yuliang Zhao. Science China（Chemistry）. 2018(12)
[2]Carbon-based optical limiting materials[J]. Yan Wang,Mingzhe Lv,Jin Guo,Tingfeng Wang,Junfeng Shao,Dong Wang,Ying-Wei Yang. Science China（Chemistry）. 2015(12)
本文编号：3064986
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