偕胺肟基—聚丙烯腈/剥离钠基蒙脱石复合材料的合成及对铀的吸附性能研究
发布时间：2021-03-28 09:09
放射性污染废水或海水中铀酰的去除/回收是当前环境化学领域的研究热点之一,也是核电发展亟需解决的重要问题。本工作采用原位乳液聚合技术,制备了偕胺肟基-聚丙烯腈/剥离钠基蒙脱石复合材料（Na-Mont-APAN）,并深入研究了该材料对水溶液中铀酰的吸附性能和机理。采用XRD、FT-IR、TEM、EDS、BET、电位滴定、元素分析等技术或仪器对新合成的材料进行了详细表征。结果发现,使用钠基蒙脱石直接与AN混合并聚合后,钠基蒙脱石被剥离,形成剥离型钠基蒙脱石/聚丙烯腈复合材料；FT-IR谱图确认了偕胺肟基的形成；TEM和BET比表面测定结果显示,Na-Mont-APAN表面光滑,孔隙较少,呈无定形结构,比表面积仅为4.8m2/g,且蒙脱石片层被剥离；电位滴定实验测得材料的零点电位pHzCP为4.3,而EDS和元素分析结果说明材料的元素组成主要有C、N、H、O、Na、AlSi。批式吸附实验表明,Na-Mont-APAN对铀有较高的吸附容量和选择性,但受pH、离子强度等因素的影响较大。在pH较低时,有效官能团易遭到破坏从而丧失螯合能力,因此吸附容量较低,之后吸附缓慢增加,在5.5时达到最大值。当p...
【文章来源】：兰州大学甘肃省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：81 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
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容溶液到６０ｉｎＬ。先加入１．５ｍＬ０．５ｍｏｌ／Ｌ的ＨＮ０３溶液，校准ｐＨ计后，在Ｎ２保??护下用０．５ｍｏｌ／Ｌ的ＮａＯＨ溶液反滴定，仪器自动记录ＮａＯＨ用量及相应的押??值，所得滴定曲线如图３－７所示。??＂Ｊ?５．Ｅ－０４?－?＼??Ｓ－－?Ｖ??Ｊ?Ｓ?叫??户－４．Ｅ－０３?－?Ｉ?＼??３?＇?＇?＇?＇?＇?－５．Ｅ－０３?－Ｉ——１－＾——Ｉ——Ｉ——Ｉ——１——Ｉ——Ｉ——??０?１?２?３?４?５?６?３４５６７８９?１０?１１?１２??Ｖｏｌｕｍｅ?ｏｆ?ＮａＯＨ?ａｄｄｅｄ?（ｍＬ）?ｐＨ??图３－７?Ｎａ－Ｍｏｎｔ－ＡＰＡＮ的电位滴定曲线及７０７７／??Ｆｉｇ．３－６?Ｐｏｔｅｎｔｉｏｍｅｔｒｉｃ?ｔｉｔｒａｔｉｏｎ?ｃｕｒｖｅ?ｏｆ?Ｎａ－Ｍｏｎｔ－ＡＰＡＮ?ａｎｄ?ＴＯＴＨ??采用格氏图计算反应质子总浓度和总表面位浓度化。ｒ〇７７／指反应质了总??浓度，即反滴定中每点消耗的质子总浓度（ｍｏｌ／Ｌ），见下式１７８］：??ＴＯＴＨ＾?－（Ｖ－Ｖｅｂ／）?Ｘ?Ｃｂ／（Ｆ〇＋Ｖ）?（３－１）??总表面位浓度可按下式计算：??／／Ｓ?＝?［（ｆ＾ｅ６２－Ｆ＾６／）ｓａｍｐｌｅ?－?（ＦｅＡ２－ｆ＾ｅＷ）ｂｌａｎｋ］?Ｘ?ＣＶ／Ｍ?（３－２）??上两式中》朽是初始液体，总体积，＾＂＾＾是ＮａＯＨ的加入体积，户６＆／和户６６２是格??巧图上两个等当点对应的ＮａＯＨ加入体积，通过格氏图酸性一侧、碱性一侧的格??氏南数线性拟合获得，可用于区分中和自由Ｈ＋所需的０吐、裝面位点消耗的０化??和用于升高溶液总ｐＨ所需的ＯＨ－。ｓａｍｐｌｅ表示滴定样品
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【参考文献】：
期刊论文
[1]铁负载膨润土对铀（Ⅵ）的吸附特性及机理研究[J]. 凌辉,唐振平,谢水波,刘金香,刘迎九,荣丽杉. 南华大学学报(自然科学版). 2014(03)
[2]咪唑型功能离子液体合成及其对铀（Ⅵ）的萃取[J]. 李宏宇,申利红,张乐,李培佑. 原子能科学技术. 2014(03)
[3]高岭土对铀的吸附试验研究[J]. 景晨,李义连,徐佳丽,张虎成. 安全与环境工程. 2014(01)
[4]改性玉米芯吸附溶液中的铀[J]. 李小燕,刘义保,李寻,张明,刘云海. 环境工程学报. 2013(07)
[5]铀和铀浓缩及其方法综述[J]. 曾铁. 湖南工业职业技术学院学报. 2013(01)
[6]辐射接枝技术的应用:日本海水提铀研究的进展及现状[J]. 饶林峰. 同位素. 2012(03)
[7]谷壳对铀（Ⅵ）的吸附性能及机理研究[J]. 郑伟娜,夏良树,王晓,谭凯旋. 原子能科学技术. 2011(05)
[8]纳米氧化铁对铀（Ⅵ）吸附性能的研究[J]. 胡军,周跃明,梁喜珍,花榕,郑兰梅. 光谱实验室. 2011(02)
[9]活性污泥吸附铀的性能及机理研究[J]. 夏良树,谭凯旋,邓昌爱,陈仲清,郑伟娜,王晓. 安全与环境学报. 2010(06)
[10]丝氨酸改性壳聚糖的合成及其对铀的吸附研究[J]. 王彩霞,刘云海,黄德娟,庞翠. 化学研究与应用. 2009(10)
博士论文
[1]以蛋壳为原料制备多种吸附材料及其铀吸附性能研究[D]. 李松南.哈尔滨工程大学 2013
硕士论文
[1]介孔碳复合材料吸附铀的研究[D]. 李琴.东华理工大学 2013
[2]偕胺肟基官能化介孔二氧化硅的制备及其对铀的吸附性能研究[D]. 王兴慧.中国海洋大学 2013
[3]麦秸处理含铀废水的研究[D]. 王晓.南华大学 2011
[4]偕胺肟基介孔二氧化硅的合成及其对铀的吸附性能研究[D]. 郭风.中国海洋大学 2011
[5]放射性核素Eu（Ⅲ）、Th（Ⅳ）和重金属离子Pb（Ⅱ）、Ni（Ⅱ）在凹凸棒石上吸附研究[D]. 范桥辉.兰州大学 2008
本文编号：3105273
【文章来源】：兰州大学甘肃省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：81 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－２不同ｐＨ下的轴醜形态［Ｗ??Ｆｉｇ．?１－２?Ｕｒａｎｙｌ?ｓｐｉｅｃｅｓ?ａｔ?ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｐＨ??
容溶液到６０ｉｎＬ。先加入１．５ｍＬ０．５ｍｏｌ／Ｌ的ＨＮ０３溶液，校准ｐＨ计后，在Ｎ２保??护下用０．５ｍｏｌ／Ｌ的ＮａＯＨ溶液反滴定，仪器自动记录ＮａＯＨ用量及相应的押??值，所得滴定曲线如图３－７所示。??＂Ｊ?５．Ｅ－０４?－?＼??Ｓ－－?Ｖ??Ｊ?Ｓ?叫??户－４．Ｅ－０３?－?Ｉ?＼??３?＇?＇?＇?＇?＇?－５．Ｅ－０３?－Ｉ——１－＾——Ｉ——Ｉ——Ｉ——１——Ｉ——Ｉ——??０?１?２?３?４?５?６?３４５６７８９?１０?１１?１２??Ｖｏｌｕｍｅ?ｏｆ?ＮａＯＨ?ａｄｄｅｄ?（ｍＬ）?ｐＨ??图３－７?Ｎａ－Ｍｏｎｔ－ＡＰＡＮ的电位滴定曲线及７０７７／??Ｆｉｇ．３－６?Ｐｏｔｅｎｔｉｏｍｅｔｒｉｃ?ｔｉｔｒａｔｉｏｎ?ｃｕｒｖｅ?ｏｆ?Ｎａ－Ｍｏｎｔ－ＡＰＡＮ?ａｎｄ?ＴＯＴＨ??采用格氏图计算反应质子总浓度和总表面位浓度化。ｒ〇７７／指反应质了总??浓度，即反滴定中每点消耗的质子总浓度（ｍｏｌ／Ｌ），见下式１７８］：??ＴＯＴＨ＾?－（Ｖ－Ｖｅｂ／）?Ｘ?Ｃｂ／（Ｆ〇＋Ｖ）?（３－１）??总表面位浓度可按下式计算：??／／Ｓ?＝?［（ｆ＾ｅ６２－Ｆ＾６／）ｓａｍｐｌｅ?－?（ＦｅＡ２－ｆ＾ｅＷ）ｂｌａｎｋ］?Ｘ?ＣＶ／Ｍ?（３－２）??上两式中》朽是初始液体，总体积，＾＂＾＾是ＮａＯＨ的加入体积，户６＆／和户６６２是格??巧图上两个等当点对应的ＮａＯＨ加入体积，通过格氏图酸性一侧、碱性一侧的格??氏南数线性拟合获得，可用于区分中和自由Ｈ＋所需的０吐、裝面位点消耗的０化??和用于升高溶液总ｐＨ所需的ＯＨ－。ｓａｍｐｌｅ表示滴定样品
Ｆｉｇ．４－４?巨ｆｆｅｃｔ?ｏｆ?ｂａｃｋｇｒｏｕｎｄ?ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ?ｏｎ?ｕｒａｎｙｌ?ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ?ｏｎｔｏ?Ｎａ－Ｍｏｎｔ－ＡＰＡＮ??（Ｃ（／＝２．１Ｘ１０￣４ｍｏｌ／Ｌ，?Ｆ＝６ｍＬ，?；ｎ＝０．００４８ｍｇ，ｒ＝２９８Ｋ，／＝４８ｈ）??由图４－４可见，五种电解质对吸附有着不同的影响。对高氯酸钢、氯化钢和??贿酸钢来讲，随着浓度增加，吸附能力迅速增加。这反映了上述Ｈ种电解质对轴??几乎没有亲和力，配体竞争和钢离子的竞争基本可Ｗ忽略。然而，当磯酸根浓度??大于０．８ｍｏｌ／Ｌ的时候，吸附量略有降低，即磯酸根对轴具有一定的络合作用，??轴与磯酸根很可能形成了可溶性的磯酸轴醜络合物，从而使得轴醜的吸附量降??低。吸附量随若硫酸根浓度增加而缓慢增加，也即硫酸根与轴之间形成了较强的??可溶性硫酸轴酷络合物。送种现象在偕胺肪基化的ＦＣ３〇４＠Ｓｉ〇２核壳结构磁性微??球吸附剂上也已发现［５７１，表明硫酸根与ＡＯ的配体竞争较为激烈。为验化高ｐＨ??下背景电解质对吸附的影响，本工作还试验了?ｐＨ＝７．８下硝酸纳浓度对吸附的影??响。与ｐＨ＝４．０相比
【参考文献】：
期刊论文
[1]铁负载膨润土对铀（Ⅵ）的吸附特性及机理研究[J]. 凌辉,唐振平,谢水波,刘金香,刘迎九,荣丽杉. 南华大学学报(自然科学版). 2014(03)
[2]咪唑型功能离子液体合成及其对铀（Ⅵ）的萃取[J]. 李宏宇,申利红,张乐,李培佑. 原子能科学技术. 2014(03)
[3]高岭土对铀的吸附试验研究[J]. 景晨,李义连,徐佳丽,张虎成. 安全与环境工程. 2014(01)
[4]改性玉米芯吸附溶液中的铀[J]. 李小燕,刘义保,李寻,张明,刘云海. 环境工程学报. 2013(07)
[5]铀和铀浓缩及其方法综述[J]. 曾铁. 湖南工业职业技术学院学报. 2013(01)
[6]辐射接枝技术的应用:日本海水提铀研究的进展及现状[J]. 饶林峰. 同位素. 2012(03)
[7]谷壳对铀（Ⅵ）的吸附性能及机理研究[J]. 郑伟娜,夏良树,王晓,谭凯旋. 原子能科学技术. 2011(05)
[8]纳米氧化铁对铀（Ⅵ）吸附性能的研究[J]. 胡军,周跃明,梁喜珍,花榕,郑兰梅. 光谱实验室. 2011(02)
[9]活性污泥吸附铀的性能及机理研究[J]. 夏良树,谭凯旋,邓昌爱,陈仲清,郑伟娜,王晓. 安全与环境学报. 2010(06)
[10]丝氨酸改性壳聚糖的合成及其对铀的吸附研究[J]. 王彩霞,刘云海,黄德娟,庞翠. 化学研究与应用. 2009(10)
博士论文
[1]以蛋壳为原料制备多种吸附材料及其铀吸附性能研究[D]. 李松南.哈尔滨工程大学 2013
硕士论文
[1]介孔碳复合材料吸附铀的研究[D]. 李琴.东华理工大学 2013
[2]偕胺肟基官能化介孔二氧化硅的制备及其对铀的吸附性能研究[D]. 王兴慧.中国海洋大学 2013
[3]麦秸处理含铀废水的研究[D]. 王晓.南华大学 2011
[4]偕胺肟基介孔二氧化硅的合成及其对铀的吸附性能研究[D]. 郭风.中国海洋大学 2011
[5]放射性核素Eu（Ⅲ）、Th（Ⅳ）和重金属离子Pb（Ⅱ）、Ni（Ⅱ）在凹凸棒石上吸附研究[D]. 范桥辉.兰州大学 2008
本文编号：3105273
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