沉淀方法对铈锆铝复合氧化物结构和性能的影响
发布时间：2021-04-02 23:19
采用共沉淀法（CZA）、沉淀悬浊液混合法（CZ+A）、分步沉淀法Ⅰ（CZ-A）和分步沉淀法Ⅱ（A-CZ）4种不同沉淀方法制备铈锆铝复合氧化物（Ce, Zr, Al摩尔比为1∶1∶2）,利用X射线粉末衍射（XRD）等手段研究其结构及性能。结果表明:4种样品均只出现归属于Zr0.4Ce0.6O2立方相的特征衍射峰,其中CZA-1000的晶胞参数和晶粒尺寸明显更小; 4种样品均具有介孔特征,比表面积较大,老化后只有CZA-1000仍呈现孔径单峰分布曲线,孔径分布最小且最窄;老化后CZA-1000的储氧量最大; CZA-1000还原峰主峰温度比其他3种老化样品的低23～30℃, CZA-1000体相氧的移动性能更强,而其他3种老化样品还原峰主峰温度更高,烧结更严重。研究发现,共沉淀法制备的CZA样品中铈锆和Al2O3粒子以纳米尺度均匀混合,相互之间有着更强的作用和更好的"扩散阻碍"效应,具有更好的结构、织构、储氧、还原和耐热性能。
【文章来源】：中国稀土学报. 2020,38(02)北大核心CSCD
【文章页数】：9 页
【部分图文】：
铈锆铝新鲜(a)和老化(b)样品的XRD图谱
图3为不同沉淀方法制备的铈锆铝老化样品的N2吸附-脱附等温线和孔径分布图。 从图中可看出, 4种老化样品出现滞后环的相对压力明显比新鲜样品增大, 这表明老化样品的孔径增大。 孔径分布在2.1～52.5 nm的宽泛范围内, 这是由于在老化热处理时, 4种样品均发生了孔道坍塌现象[27]。 从图3(b)孔径分布图中还可看出, CZA-1000仍呈现孔径单峰分布曲线, 主要分布在4.3～11.3 nm范围内, 而其他3种老化样品均具有孔径双峰分布曲线。 结合制备方法, 将可几孔径位于6 nm附近的峰归属为铈锆相的较小孔径, 而可几孔径位于 16 nm 左右的峰则为材料中Al2O3的大孔径孔道[27]。 由此可见, 共沉淀法制备的CZA样品中铈锆和Al2O3粒子以纳米尺度均匀混合, 相互之间有着更强的作用和更好的“扩散阻碍”效应, 具有更好的耐热性能[29]; 而沉淀悬浊液混合制备的CZ+A样品中铈锆和Al2O3粒子虽混合均匀, 但粒子尺度更大, 相互之间的作用较弱, “扩散阻碍”效应不明显, 故耐热性能较差[18,27,29]。图3 铈锆铝老化样品的N2吸附-脱附等温线(a)和孔径分布图(b)
铈锆铝老化样品的N2吸附-脱附等温线(a)和孔径分布图(b)
【参考文献】：
期刊论文
[1]Effect of synthesis time on morphology of CeO2 nanoparticles and Au/CeO2 and their activity in oxidative steam reforming of methanol[J]. Srisin Eaimsumang,Sujitra Wongkasemjit,Sangobtip Pongstabodee,Siwaporn Meejoo Smith,Sukritthira Ratanawilai,Nuwong Chollacoop,Apanee Luengnaruemitchai. Journal of Rare Earths. 2019(08)
[2]高能球磨法制备铈锆铝复合氧化物的工艺[J]. 何秋梅,鲁忠臣,曾美琴. 化工进展. 2018(10)
[3]Al的加入对CeZr固溶体催化剂结构及其乙苯脱氢活性的影响[J]. 吴彦丽,赵伟杰,李晓红,李文英. 燃料化学学报. 2017(02)
[4]复合沉淀剂制备的CeO2-ZrO2-Al2O3材料及其负载的单Pd三效催化剂（英文）[J]. 李红梅,兰丽,陈山虎,刘达玉,王卫,龚茂初,陈耀强. 物理化学学报. 2016(07)
[5]添加剂对CeO2-ZrO2-Al2O3复合氧化物结构及性能的影响[J]. 李友凤,王存,刘国清,曾令玮,贺跃辉,曾坚贤. 中国有色金属学报. 2016(06)
[6]铈锆铝复合氧化物的制备及其性能研究[J]. 周益,赵月昌,贾嘉,马新胜,高玮. 中国稀土学报. 2014(03)
[7]不同铝源与铈锆复合的性能及机制[J]. 韩毅,史运宝,马新胜,高玮. 中国稀土学报. 2013(02)
[8]CeO2-ZrO2-Al2O3的制备及其负载钯三效催化剂的催化性能[J]. 赵明,王海蓉,陈山虎,姚艳玲,龚茂初,陈耀强. 催化学报. 2010(04)
[9]掺杂钇铋Ce-Zr-Al储氧材料的制备及性能研究[J]. 祝清超,黎秀敏,李红梅,郑灵敏,陈耀强,龚茂初. 无机材料学报. 2010(01)
[10]共沉淀法制备的CeO2-ZrO2-Al2O3材料及性能[J]. 李红梅,周菊发,祝清超,曾少华,魏振玲,陈耀强,龚茂初. 高等学校化学学报. 2009(12)
博士论文
[1]Pd-CZ-Al2O3模型催化剂的动态储放氧与三效催化性能研究[D]. 赵敏伟.天津大学 2008
本文编号：3116145
【文章来源】：中国稀土学报. 2020,38(02)北大核心CSCD
【文章页数】：9 页
【部分图文】：
铈锆铝新鲜(a)和老化(b)样品的XRD图谱
图3为不同沉淀方法制备的铈锆铝老化样品的N2吸附-脱附等温线和孔径分布图。 从图中可看出, 4种老化样品出现滞后环的相对压力明显比新鲜样品增大, 这表明老化样品的孔径增大。 孔径分布在2.1～52.5 nm的宽泛范围内, 这是由于在老化热处理时, 4种样品均发生了孔道坍塌现象[27]。 从图3(b)孔径分布图中还可看出, CZA-1000仍呈现孔径单峰分布曲线, 主要分布在4.3～11.3 nm范围内, 而其他3种老化样品均具有孔径双峰分布曲线。 结合制备方法, 将可几孔径位于6 nm附近的峰归属为铈锆相的较小孔径, 而可几孔径位于 16 nm 左右的峰则为材料中Al2O3的大孔径孔道[27]。 由此可见, 共沉淀法制备的CZA样品中铈锆和Al2O3粒子以纳米尺度均匀混合, 相互之间有着更强的作用和更好的“扩散阻碍”效应, 具有更好的耐热性能[29]; 而沉淀悬浊液混合制备的CZ+A样品中铈锆和Al2O3粒子虽混合均匀, 但粒子尺度更大, 相互之间的作用较弱, “扩散阻碍”效应不明显, 故耐热性能较差[18,27,29]。图3 铈锆铝老化样品的N2吸附-脱附等温线(a)和孔径分布图(b)
铈锆铝老化样品的N2吸附-脱附等温线(a)和孔径分布图(b)
【参考文献】：
期刊论文
[1]Effect of synthesis time on morphology of CeO2 nanoparticles and Au/CeO2 and their activity in oxidative steam reforming of methanol[J]. Srisin Eaimsumang,Sujitra Wongkasemjit,Sangobtip Pongstabodee,Siwaporn Meejoo Smith,Sukritthira Ratanawilai,Nuwong Chollacoop,Apanee Luengnaruemitchai. Journal of Rare Earths. 2019(08)
[2]高能球磨法制备铈锆铝复合氧化物的工艺[J]. 何秋梅,鲁忠臣,曾美琴. 化工进展. 2018(10)
[3]Al的加入对CeZr固溶体催化剂结构及其乙苯脱氢活性的影响[J]. 吴彦丽,赵伟杰,李晓红,李文英. 燃料化学学报. 2017(02)
[4]复合沉淀剂制备的CeO2-ZrO2-Al2O3材料及其负载的单Pd三效催化剂（英文）[J]. 李红梅,兰丽,陈山虎,刘达玉,王卫,龚茂初,陈耀强. 物理化学学报. 2016(07)
[5]添加剂对CeO2-ZrO2-Al2O3复合氧化物结构及性能的影响[J]. 李友凤,王存,刘国清,曾令玮,贺跃辉,曾坚贤. 中国有色金属学报. 2016(06)
[6]铈锆铝复合氧化物的制备及其性能研究[J]. 周益,赵月昌,贾嘉,马新胜,高玮. 中国稀土学报. 2014(03)
[7]不同铝源与铈锆复合的性能及机制[J]. 韩毅,史运宝,马新胜,高玮. 中国稀土学报. 2013(02)
[8]CeO2-ZrO2-Al2O3的制备及其负载钯三效催化剂的催化性能[J]. 赵明,王海蓉,陈山虎,姚艳玲,龚茂初,陈耀强. 催化学报. 2010(04)
[9]掺杂钇铋Ce-Zr-Al储氧材料的制备及性能研究[J]. 祝清超,黎秀敏,李红梅,郑灵敏,陈耀强,龚茂初. 无机材料学报. 2010(01)
[10]共沉淀法制备的CeO2-ZrO2-Al2O3材料及性能[J]. 李红梅,周菊发,祝清超,曾少华,魏振玲,陈耀强,龚茂初. 高等学校化学学报. 2009(12)
博士论文
[1]Pd-CZ-Al2O3模型催化剂的动态储放氧与三效催化性能研究[D]. 赵敏伟.天津大学 2008
本文编号：3116145
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