聚多巴胺包覆的磁性碳纳米管对水中Ni（Ⅱ）和Cr（Ⅵ）的吸附作用研究
发布时间：2021-04-08 05:20
电镀废水直接排入自然水体,会严重伤害生态环境和人身健康。采用吸附法在本研究中用于去除水体中的Ni（II）和Cr（VI）,作为电镀废水中两种代表重金属离子。以碳纳米管（MWNTs）、多巴胺、硫酸亚铁铵、硫酸铁铵为主要原材料,采用化学共沉淀法制备磁性碳纳米管（mMWNTs）,通过多巴胺原位氧化聚合到磁性碳纳米管表面上,生成改性材料聚多巴胺包覆的磁性碳纳米管（mMWNTs@PDA）。并采用红外光谱（FTIR）、扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）对碳纳米管及改性碳纳米管进行表征。考察改性材料在pH、反应时间、温度、初始浓度、投加量因素下对水中Ni（II）的吸附,并在前四种影响因素下考察未改性材料对Ni（II）的吸附性能。结果显示两种材料对Ni（II）的吸附量随着pH、反应时间、温度、初始浓度、投加量的增大而增大,改性材料对Ni（II）的吸附性能普遍优于未改性材料。在温度为25℃,pH值为6,Ni（II）浓度40 mg/L时,mMWNTs@PDA和MWNTs分别在240 min和120 min时达到吸附平衡,吸附容量分别为27.98 mg/g和23.23 mg/g。同时对改性材料的吸附过程...
【文章来源】：南华大学湖南省
【文章页数】：63 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
碳纳米管结构示意图
7图1.2多巴胺氧化自聚合聚多巴胺过程1.4.2多巴胺处理废水的研究现状多巴胺具有非常好的亲水性和黏附性，本身也是是一种绿色、无毒的小分子蛋白质材料，在碱性溶液中可以自聚合生成聚多巴胺纳米颗粒。由于聚多巴胺纳米颗粒本身有丰富的官能团，可以为废水中重金属或者阳离子染料提供吸附位点，同时材料本身无毒无害易于制取，应用聚多巴胺纳米颗粒作为吸附剂具有实践意义。FarnadN[34]等人研究了聚多巴胺纳米颗粒对铜离子的吸附性能，聚多巴胺纳米粒子对铜离子的最大吸附容量可达34.4mg/g，吸附反应过程是自发、放热的，动力学数据与准二级动力学模型拟合较好。万怡贝[35]研究了聚多巴胺微球对水体中抗生素和染料的去除，制备的聚多巴胺微球在水体中分散性好，研究结果表明聚多巴胺微球对水体中抗生素诺氟沙星（NOR）和环丙沙星（CIP）的吸附主要是通过静电吸引、氢键和π-π相互作用而结合的，对水体中染料孔雀石绿（MG）的吸附主要是静电吸引和π-π堆叠作用。1.4.3多巴胺改性材料处理废水的研究现状多巴胺自聚反应后易于黏附于基质材料表面形成聚多巴胺涂层，聚多巴胺可以提供额外的氨基、酚羟基等官能团，可以使材料同时兼有聚多巴胺和材料本身的特点。将这一特点应用于各种吸附剂，可以改善某些吸附材料的水溶性和分散性，进一步增强了复合材料的吸附能力。由于这些优点，越来越多的科研人员开始研究多巴胺对基质材料的复合性能。聚多巴胺化学开创者Phillip.B.Messersmith等人在2007年进行了研究，他们发现多巴胺这种神经递质可以在表面化学研究方向可以发挥重要的功能[36]。2008年BinFei等人[37]开始进行碳纳米管和多巴胺材料的复合，得到了聚多巴胺包覆的碳纳米管，该方法不会破坏碳纳米管的侧壁，并且该聚多巴胺涂层一个
162.6.3吸附热力学通过吸附热力学研究Cr(VI)在改性材料上的吸附机理。依据Khan和Singh方法[44],由下式Van’tHoff方程和Gibbs-Helmholtz方程，可以推出该吸附过程的一系列热力学参数。ln………………….………………..(2.6)……………………………………(2.7)式中：Ce是平衡后溶液的浓度，mg/L；qe是平衡时的吸附容量,mg/g;T是开尔温度,K;R是理想气体常数,R=8.314J/(mol.K);△H是标准焓变，KJ/mol；△S是标准熵变，J/(mol.K)；△G是吉布斯自由能，KJ/mol。以ln(qe/Ce)为纵坐标和以1/T为横坐标作图，进行线性拟合，拟合出来的直线斜率就是-△H/R，截距就是△S/R，根据数值就可以算出△H和△S。2.7材料表征2.7.1红外光谱分析采用傅里叶红外光谱对mMWNTs@PDA的表面官能团进行了表征，由表征结果图2.1可知，mMWNTs@PDA在570cm-1处有较强的特征吸收峰，该峰对应为Fe-O键的伸缩振动峰[45]，3424cm-1处的特征峰对应为酚羟基O-H的伸缩振动峰，1620cm-1的峰对应于芳烃C=C的伸缩振动，mMWNTs@PDA在1500cm-1-1600cm-1处宽而弱吸收峰来自于聚多巴胺（PDA）聚合物中的苯环结构[46]。从以上分析结果得出，PDA和磁性成分（Fe3O4）被成功的引入到碳纳米管表面。图2.1mMWNTs@PDA和MWNTs的红外光谱图
【参考文献】：
期刊论文
[1]多巴胺修饰石墨烯气凝胶制备及染料吸附性能研究[J]. 刘怡虹,周廷尧,胡蓉,衷从强,彭盛华,尹魁浩. 工业水处理. 2018(10)
[2]水污染现状及水环境管理对策研究[J]. 齐奋春,赵月. 资源节约与环保. 2018(09)
[3]电镀废水处理方法进展[J]. 李鹏,黄凯,刘俊友. 电镀与精饰. 2018(02)
[4]多巴胺功能材料在环境保护中的应用进展[J]. 张庆瑞,李奕璇,陈贺,张帅其,乔丽丽. 燕山大学学报. 2018(01)
[5]聚乙烯亚胺修饰磁性碳纳米管对水中六价铬的吸附[J]. 岳文丽,赵海亮,潘学军,陈波. 工业水处理. 2017(11)
[6]磁性石墨烯@聚多巴胺纳米复合材料分离去除水中双酚A[J]. 方梦婵,周华娇,吴静怡,彭奎霖,叶青. 分析科学学报. 2017(04)
[7]聚合多巴胺包覆的磁性微球吸附Cr（Ⅵ）[J]. 刘霞,徐强,张翰林,张升晓,张巧利,张宗元. 环境工程. 2017(06)
[8]巯基硅烷改性多壁碳纳米管的合成及其对Cd2+的吸附性能研究[J]. 汲广云,郭明,杨兴,陆扣萍,王海龙. 环境科学学报. 2017(06)
[9]磁性碳纳米管对水中孔雀绿的吸附性能研究[J]. 赵影,唐然肖,王彤,宋双居. 化学通报. 2015(12)
[10]改性碳纳米管/壳聚糖复合材料的制备及防污性能[J]. 陈守刚,刘丹,王洪芬. 化工学报. 2015(11)
博士论文
[1]煤矸石风化物—土壤系统中溶解性有机碳对镉吸附解吸特征及机制研究[D]. 郑永红.安徽理工大学 2017
[2]氯化锌活化木材液化物碳纤维孔形成历程与吸附特性[D]. 刘志高.北京林业大学 2016
[3]功能化碳纳米管及其复合材料的制备与催化性能研究[D]. 谷献模.哈尔滨工业大学 2014
[4]碳纳米管复合材料的制备、表征与应用[D]. 施锦.兰州大学 2006
硕士论文
[1]聚多巴胺微球对水体中抗生素和染料的去除研究[D]. 万怡贝.郑州大学 2018
[2]巯基硅烷改性多壁碳纳米管的合成及其对镉和铅的吸附性能研究[D]. 汲广云.浙江农林大学 2017
[3]碳纳米管与环糊精复合材料对U（Ⅵ）吸附性能研究[D]. 王赛.南华大学 2017
[4]Fe3O4基复合吸附剂的制备及其去除水中重金属离子研究[D]. 吕双.青岛科技大学 2016
[5]多壁碳纳米管的改性及其吸附性能研究[D]. 周蕾.中南大学 2013
[6]离子交换法用于回收电镀废水中六价铬的研究[D]. 罗斌.西安建筑科技大学 2010
[7]改性硅藻土对重金属离子吸附性能的研究[D]. 吕春欣.吉林大学 2009
本文编号：3124929
【文章来源】：南华大学湖南省
【文章页数】：63 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
碳纳米管结构示意图
7图1.2多巴胺氧化自聚合聚多巴胺过程1.4.2多巴胺处理废水的研究现状多巴胺具有非常好的亲水性和黏附性，本身也是是一种绿色、无毒的小分子蛋白质材料，在碱性溶液中可以自聚合生成聚多巴胺纳米颗粒。由于聚多巴胺纳米颗粒本身有丰富的官能团，可以为废水中重金属或者阳离子染料提供吸附位点，同时材料本身无毒无害易于制取，应用聚多巴胺纳米颗粒作为吸附剂具有实践意义。FarnadN[34]等人研究了聚多巴胺纳米颗粒对铜离子的吸附性能，聚多巴胺纳米粒子对铜离子的最大吸附容量可达34.4mg/g，吸附反应过程是自发、放热的，动力学数据与准二级动力学模型拟合较好。万怡贝[35]研究了聚多巴胺微球对水体中抗生素和染料的去除，制备的聚多巴胺微球在水体中分散性好，研究结果表明聚多巴胺微球对水体中抗生素诺氟沙星（NOR）和环丙沙星（CIP）的吸附主要是通过静电吸引、氢键和π-π相互作用而结合的，对水体中染料孔雀石绿（MG）的吸附主要是静电吸引和π-π堆叠作用。1.4.3多巴胺改性材料处理废水的研究现状多巴胺自聚反应后易于黏附于基质材料表面形成聚多巴胺涂层，聚多巴胺可以提供额外的氨基、酚羟基等官能团，可以使材料同时兼有聚多巴胺和材料本身的特点。将这一特点应用于各种吸附剂，可以改善某些吸附材料的水溶性和分散性，进一步增强了复合材料的吸附能力。由于这些优点，越来越多的科研人员开始研究多巴胺对基质材料的复合性能。聚多巴胺化学开创者Phillip.B.Messersmith等人在2007年进行了研究，他们发现多巴胺这种神经递质可以在表面化学研究方向可以发挥重要的功能[36]。2008年BinFei等人[37]开始进行碳纳米管和多巴胺材料的复合，得到了聚多巴胺包覆的碳纳米管，该方法不会破坏碳纳米管的侧壁，并且该聚多巴胺涂层一个
162.6.3吸附热力学通过吸附热力学研究Cr(VI)在改性材料上的吸附机理。依据Khan和Singh方法[44],由下式Van’tHoff方程和Gibbs-Helmholtz方程，可以推出该吸附过程的一系列热力学参数。ln………………….………………..(2.6)……………………………………(2.7)式中：Ce是平衡后溶液的浓度，mg/L；qe是平衡时的吸附容量,mg/g;T是开尔温度,K;R是理想气体常数,R=8.314J/(mol.K);△H是标准焓变，KJ/mol；△S是标准熵变，J/(mol.K)；△G是吉布斯自由能，KJ/mol。以ln(qe/Ce)为纵坐标和以1/T为横坐标作图，进行线性拟合，拟合出来的直线斜率就是-△H/R，截距就是△S/R，根据数值就可以算出△H和△S。2.7材料表征2.7.1红外光谱分析采用傅里叶红外光谱对mMWNTs@PDA的表面官能团进行了表征，由表征结果图2.1可知，mMWNTs@PDA在570cm-1处有较强的特征吸收峰，该峰对应为Fe-O键的伸缩振动峰[45]，3424cm-1处的特征峰对应为酚羟基O-H的伸缩振动峰，1620cm-1的峰对应于芳烃C=C的伸缩振动，mMWNTs@PDA在1500cm-1-1600cm-1处宽而弱吸收峰来自于聚多巴胺（PDA）聚合物中的苯环结构[46]。从以上分析结果得出，PDA和磁性成分（Fe3O4）被成功的引入到碳纳米管表面。图2.1mMWNTs@PDA和MWNTs的红外光谱图
【参考文献】：
期刊论文
[1]多巴胺修饰石墨烯气凝胶制备及染料吸附性能研究[J]. 刘怡虹,周廷尧,胡蓉,衷从强,彭盛华,尹魁浩. 工业水处理. 2018(10)
[2]水污染现状及水环境管理对策研究[J]. 齐奋春,赵月. 资源节约与环保. 2018(09)
[3]电镀废水处理方法进展[J]. 李鹏,黄凯,刘俊友. 电镀与精饰. 2018(02)
[4]多巴胺功能材料在环境保护中的应用进展[J]. 张庆瑞,李奕璇,陈贺,张帅其,乔丽丽. 燕山大学学报. 2018(01)
[5]聚乙烯亚胺修饰磁性碳纳米管对水中六价铬的吸附[J]. 岳文丽,赵海亮,潘学军,陈波. 工业水处理. 2017(11)
[6]磁性石墨烯@聚多巴胺纳米复合材料分离去除水中双酚A[J]. 方梦婵,周华娇,吴静怡,彭奎霖,叶青. 分析科学学报. 2017(04)
[7]聚合多巴胺包覆的磁性微球吸附Cr（Ⅵ）[J]. 刘霞,徐强,张翰林,张升晓,张巧利,张宗元. 环境工程. 2017(06)
[8]巯基硅烷改性多壁碳纳米管的合成及其对Cd2+的吸附性能研究[J]. 汲广云,郭明,杨兴,陆扣萍,王海龙. 环境科学学报. 2017(06)
[9]磁性碳纳米管对水中孔雀绿的吸附性能研究[J]. 赵影,唐然肖,王彤,宋双居. 化学通报. 2015(12)
[10]改性碳纳米管/壳聚糖复合材料的制备及防污性能[J]. 陈守刚,刘丹,王洪芬. 化工学报. 2015(11)
博士论文
[1]煤矸石风化物—土壤系统中溶解性有机碳对镉吸附解吸特征及机制研究[D]. 郑永红.安徽理工大学 2017
[2]氯化锌活化木材液化物碳纤维孔形成历程与吸附特性[D]. 刘志高.北京林业大学 2016
[3]功能化碳纳米管及其复合材料的制备与催化性能研究[D]. 谷献模.哈尔滨工业大学 2014
[4]碳纳米管复合材料的制备、表征与应用[D]. 施锦.兰州大学 2006
硕士论文
[1]聚多巴胺微球对水体中抗生素和染料的去除研究[D]. 万怡贝.郑州大学 2018
[2]巯基硅烷改性多壁碳纳米管的合成及其对镉和铅的吸附性能研究[D]. 汲广云.浙江农林大学 2017
[3]碳纳米管与环糊精复合材料对U（Ⅵ）吸附性能研究[D]. 王赛.南华大学 2017
[4]Fe3O4基复合吸附剂的制备及其去除水中重金属离子研究[D]. 吕双.青岛科技大学 2016
[5]多壁碳纳米管的改性及其吸附性能研究[D]. 周蕾.中南大学 2013
[6]离子交换法用于回收电镀废水中六价铬的研究[D]. 罗斌.西安建筑科技大学 2010
[7]改性硅藻土对重金属离子吸附性能的研究[D]. 吕春欣.吉林大学 2009
本文编号：3124929
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